本次研究区域为涵盖兰州市西固区的50 km×50 km网格，网格距为1 km研究区域，见图1。

分析2018年兰州市臭氧监测资料发现，6月是该年度兰州市臭氧污染最严重的月份，而在西固区更是出现了多个时段臭氧日均值浓度超过了标准值的情形。根据兰州市臭氧典型污染时空分布特征，选取一次连续中度污染过程，确定本次模拟预测时间区间为2018年6月8日至6月12日。

本研究基础清单采用清华大学中国多尺度排放清单模型（MEIC）提供的2016年0.25°×0.25°分辨率排放清单，该清单是国内目前具有较高代表性的中国区域大气污染物和温室气体人为源排放清单模型，包括电力源、工业源、民用源、农业源及交通源等污染源类型，涉及的7种一次污染物包括NO_x、PM₁₀、PM_2.5、NH₃、VOCs、SO₂、CO，其中VOCs、NO_x、CO是形成O₃的重要物质。

具有本地化特征的精准大气污染源排放清单是研究区域臭氧污染的基础，因此，本文通过技术处理后获取基于MEIC清单的西固区域精细化大气污染源排放清单。

本文选用中尺度气象模式（Weather Research Forecast, WRF）为多尺度空气质量模式（Community Multiscale Air Quality Model, CMAQ）提供中尺度气象场，利用污染源排放模式（Sparse Matrix Operator Kernel Emissions Modeling System, SMOKE）获取网格化大气污染源排放清单，通过CMAQ模式进行臭氧污染模拟，以评估MEIC清单对西固区臭氧污染预测的适用性。WRF气象模拟及CMAQ模拟参数设置，见表1。

大气污染源排放清单细化分配处理考虑时间分配、网格空间分配等因素，结合本地区实际情况，将已有MEIC数据进行污染物浓度网格化处理，得到具有本地化特征的MEIC清单。

在ArcGIS 10.4.1中创建涵盖西固区的渔网50D（网格距：1 km；网格数：50×50；渔网范围：103.21～103.78°E，35.87～36.33°N），投影坐标系与西固区坐标系相同。将MEIC清单提供的5类污染源7种污染物数据导入ArcGIS 10.4.1，依次栅格转点获得各行业污染物排放量，同时以MEIC清单边界（102.00°E～105.00°E，35.00°N～38.00°N）创建网格距为0.25°的渔网，其与50D渔网有覆盖重合区域且网格边界互相分割（50D渔网与0.25°渔网相对位置，见图2）。因此，将MEIC清单污染源排放信息准确赋予1 km精细化网格是本研究工作重点。

（1）电力源及工业源空间分配。GDP是衡量一个国家或地区生产活动成果及经济状况的最佳指标，将其与电力、工业行业污染源资料融合，可更好地对大气污染源进行精细化分配。本研究利用0.25°渔网与50D渔网边界相交处互相切割且具有比例关系原理，在ArcGIS 10.4.1中通过中国公里网格GDP分布数据集最新1公里网格GDP空间分布数据^[4]对西固区电力源及工业源细化分配（GDP分布见图3(a)）。该数据库以行政区域为单位实现1公里网格GDP空间分布^[5]。

（2）民用源空间分配。民用源以许多大气环境工作者认可^[6-8]的高分辨率人口数据为细化分配大气污染源排放清单依据，在ArcGIS 10.4.1中结合中国公里网格人口分布数据集最新1 km×1 km空间人口数据^[9]完成分配（人口分布见图3(b)）。该数据库构建人口空间分布模型，生成1 km×1 km的空间化统计型人口数据^[10]。

以1 km GDP数据计算电力源污染物空间分布为例，具体分配方法如下。

首先在ArcGIS 10.4.1中令0.25°渔网与50D渔网相交，获取两渔网互相分割情况及各0.25°网格上包含的碎片化1 km网格面积S₁；令栅格转点后的GDP数据与50D渔网相交，获取各50D网格上的GDP数量G_50D；再令栅格转点后的电力源各污染物数据依次与0.25°渔网相交，获取各0.25°网格上各污染物排放量P_总。其次，将S₁与未被分割的完整1 km网格面积作比，并与G_50D相乘，即获得所有碎片化网格上的GDP数量G₁，以0.25°渔网编号汇总得各0.25°网格上的GDP数量G_总。再次，将G₁与G_总比值同P_总相乘，得到所有碎片化1 km网格上的污染物排放量P₁。最后，以50D渔网编号汇总P₁，最终获得各50D网格上污染物的排放量，至此完成1 km GDP数据分配电力源。GDP数据分配工业源及人口数据分配民用源计算方法相同。

（3）农业源空间分配。农业源主要污染物与氮肥施埋、禽畜养殖、生物质燃烧等过程排放的氨相关^[11]，通过土地利用数据与农业源MEIC清单资料的融合可以较好地表征西固区农业源排放情况。本文结合张凯等^[2]兰州市人为氨源排放贡献率研究成果和中国土地利用/土地覆盖遥感监测最新数据^[12]（土地利用分布见图3(c)），划分不同农业氨源排放过程涉及的土地利用类型（如“耕地”主要分担氮肥施埋过程氨排放），将人为氨源排放贡献率分配给每种土地利用类型，完成农业源细化分配。

（4）交通源空间分配。郑君瑜等^[13]研究表明，一个地区的交通源污染物排放空间分布与其主干路网分布一致，呈明显路状分布。本文采用Open Street Map Data数据库2018年甘肃路网数据^[14]结合ArcGIS技术细化分配交通源，获得更切合西固区实际的污染物排放情况（路网分布见图3(d)）。

电力源及农业源具有较明显的月变化特征，民用源、农业源及交通源具有更为显著的日变化特征。本研究时间分配参数引用毛红梅等^[15]通过部门调研和问卷调查等实际调研获得的各源项逐月和逐时时间分配系数，计算获得各污染物时间分配系数，以备输入SMOKE模式。研究过程中引用的各源项逐月和逐时时间分配系数，见表2和表3。

将WRF运行结果经MCIP模块获得的多个相关气象文件、前文处理得到的时空分配结果及ArcGIS 10.4.1细化分配后的一次污染物排放量输入SMOKE中，即可得到包含西固区的研究区域内各污染物1 km网格化清单（西固区及其周边区域大气污染源排放清单，见表4，各行业污染物排放占比，见表5）。

国控监测站及六参数微型空气监测站可连续监测包括臭氧在内的污染物小时浓度和日均浓度，以及时掌握当前辖区内环境空气污染现状、变化规律及趋势。本研究选取西固区兰炼宾馆国控监测站及可代表西固区主城区污染物空间分布情况的5个六参数微型空气监测站监测数据，与空气质量模式模拟结果对比分析（国控站及微站位置分布，见表6）。

本研究选用平均相对偏差MFB、平均相对误差MFE、标准化平均偏差NMB、标准化平均误差NME和相关系数R对空气质量模式模拟结果进行评估分析。

MFB反映平均值的分数偏差，MFE反映平均绝对误差量，NMB反映平均偏离程度，NME反映模式模拟偏差程度，R反映模拟结果与实际观测值之间变化趋势吻合程度^[8]。各统计学指标计算，见式（1～5）。

式（1）～（5）中，M_i为第i个模拟值，$\overline {{M_i}} $为第i个模拟值平均值，O_i为第i个观测值，$\overline {{O_i}} $为第i个观测值平均值，n表示监测值个数。

BOYLAN et al^[16]建议衡量模式预报合理性时，若MFB在−60～60%间且MFE小于75%，则认为模式模拟结果在合理范围内；若MFB在−30～30%间且MFE小于50%，则认为模式模拟结果好。我国《环境空气臭氧污染来源解析技术指南（试行）（征求意见稿）》中要求，模拟小时浓度与监测小时浓度比对结果相关性大于0.6，偏差在0.5以内^[17]。Pearson相关分析法中，相关系数越接近1或−1，相关度越强；相关系数越接近0，相关度越弱；通常通过以下取值范围判断变量相关强度：|R|>0.8表示极强相关、0.6<|R|<0.8表示强相关、0.4<|R|<0.6表示中等程度相关、0.2<|R|<0.4表示弱相关、|R|<0.2表示极弱相关或无相关^[18]。

对比CMAQ模式输出的臭氧模拟结果与兰炼宾馆国控监测站、六参数微型空气监测站臭氧监测结果，评估MEIC清单在研究区域的适用性（逐时模拟值与监测值对比，见图4，评估指标，见表7）。

图4可知，模式模拟结果与监测站监测结果日变化趋势基本一致，符合樊婷^[19]和郑丽英等^[20]研究发现的臭氧日变化规律；但1#～6#监测站监测值普遍高于模拟值，且模拟值对臭氧峰值模拟效果一般，无法在模拟结果中显著体现臭氧各日峰值情况。

表7是CMAQ模拟结果与实际监测结果各项评估指标分析，由该表可知：各监测站模拟结果与监测结果MFB在−57.90%～−15.33%之间，MFE在18.42%～74.74%之间，按照BOYLAN et al^[16]研究成果衡量，各日模拟结果均在合理范围内，其中4#～6#站点整个研究时段模拟结果总体符合BOYLAN et al^[16]对模拟结果好的定义；模拟结果与监测结果NMB在−49.30%～2.13%之间，NME在19.07%～59.95%之间；相关系数R在0.41～0.93之间，根据Pearson相关分析法，所有结果中5个结果|R|>0.8极强相关，25个结果0.6<|R|<0.8强相关，6个结果0.4<|R|<0.6中等强度相关，同时所有结果均通过双侧显著性检验，除3个结果显著性P值小于0.05外，其余结果显著性P值均小于0.01。

以此分析可见，空气质量模式系统总体较好地模拟了西固区O₃浓度水平。在所有模式模拟评估指标结果中，30个模拟结果MFB、MFE、NMB、NME均在合理范围内，并满足《环境空气臭氧污染来源解析技术指南（试行）（征求意见稿）》对相关性的要求；6个模拟结果MFB、MFE、NMB、NME虽符合相关要求，且均与监测结果显著性相关，却与《指南》对相关性的要求略有差距。

本研究基于MEIC清单分析西固区臭氧污染情况时，研究时段内臭氧浓度模拟结果基本符合臭氧日变化规律，但臭氧浓度模拟数据总体较低且未能模拟出每日臭氧峰值，部分模拟结果与监测结果的相关性与《指南》的要求亦存在一定差距。经分析，出现偏差的原因如下。

1）大气污染源排放清单准确与否直接影响CMAQ模拟效果好坏，因此MEIC清单成为当地大气污染源解析的重要依据，但其无法高精确度、高分辨率地体现西固区本地化污染源情况，致使西固区臭氧污染预测产生偏差。

2）本研究虽已选用最新数据细化处理了2016年V1.3版本MEIC清单数据，并辅以2018年NCEP再分析资料和2018年西固区国控监测站及六参数微型空气监测站监测资料，但由于MEIC清单统计的2016年西固区污染源情况与2018年实际污染源情况存在差异，致使模拟结果存在偏差。

3）分配MEIC清单所使用的GDP、人口、土地利用类型与2018年实际情况存在一定差异，这也可能是导致模拟结果偏差的原因。

综上所述，利用MEIC清单开展臭氧污染预测并不完全适用于工业企业集中的西固区。按照国家优化生态环境的相关政策法规要求，持续改善空气质量，加强臭氧污染治理，实现重点行业或重点控制企业减排计划，西固区迫切需要建立符合本地特征的精准大气污染源排放清单，为打赢蓝天保卫战奠定基础。

1）本文利用高精度GDP、人口、土地利用类型及路网数据对MEIC清单进行细化处理，通过SMOKE模式获取基于MEIC清单的西固区7种大气污染物精细化网格排放清单。从不同行业对各污染物排放贡献来看，NO_x、PM₁₀、PM_2.5、VOCs、SO₂、CO的主导排放行业均为工业企业，说明西固区以工业排放为主；农业源对NH₃排放贡献占排放总量的84.78%，交通源对NO_x排放贡献占排放总量的17.33%，民用源也是PM₁₀、PM_2.5和CO的主要排放来源，分别占各自排放总量的15.64%、19.46%和29.14%。

2）评估分析西固区臭氧CMAQ模拟结果与各监测站监测结果可以发现：模式模拟结果基本能体现出臭氧浓度变化规律，但低估臭氧模拟值，且对峰值模拟效果一般；总体来看各日模拟结果均在合理范围内；所有模拟结果中，30个模拟结果各项评估指标均符合相关要求，6个模拟结果除相关系数R小于0.6外其余指标均符合有关要求。

3）由于MEIC清单反映西固区本地化污染源情况时存在精确度和分辨率误差，且最新MEIC清单数据体现西固区2016年大气污染源情况，与2018年污染源情况存在差异，同时分配MEIC清单用到的数据也与2018年实际情况存在一定差异，因此，利用MEIC清单对西固区开展臭氧污染预测并不完全符合当地实情，西固区迫切需要建立具有本地化特征的精准大气污染源排放清单。