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重金属汞（Hg）和砷（As）是环境中典型污染物，具有持久性、累积性、生物毒性和沿食物链富集等多种特性；Hg和As可通过工业废水排放、地表径流和大气沉降等途径进入湖泊水体，造成湖泊水体污染，直接或间接危害人体健康[1-4]。南四湖属淮河流域，流域资源丰富[5]，工业主要以高污染的能源企业、煤化工、造纸业、冶金业为主[6]，从而导致南四湖水体受到一定程度的Hg和As的污染[7]。菹草作为南四湖重要的初级生产者之一[8]，已由普通优势种演变为湖区绝对优势种[9]。由于受水体的理化性质、菹草密度等多种因素的影响，菹草对不同金属（Pb、Cd、Zn和Cu）的富集能力不同[10-11]，且有研究表明菹草对Hg、As具有一定的富集作用[12]。目前对南四湖重金属的研究多集中在入湖河流和上级湖重金属元素的空间分布及赋存形态等方面，而对水生植物富集重金属的相关研究较少，因此研究南四湖菹草对重金属的富集特征对进一步揭示重金属在植物体内分布和南四湖重金属的污染防治具有重要意义。
本研究通过对南四湖菹草、上覆水和沉积物进行系统同步采样，分析菹草、上覆水和沉积物中Hg和As的含量及其空间分布特征，并计算菹草及各器官（茎、叶和果实）对Hg和As的富集系数，以探究南四湖Hg和As的分布特征以及菹草不同器官对Hg和As富集能力的差异，研究结果以期为南四湖水体重金属污染防治提供基础数据和科学依据。
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南四湖位于山东省西南部（34°37′—35°32′N，116°34′—117°21′E），是山东省内最大的淡水湖泊[13]，也是南水北调东线工程的主要调蓄水库[14]。湖区总流域面积约为1266 km2，总库容53.7×108 m3，平均水深1.46 m[15]。南四湖被湖腰处的二级坝一分为二，坝北为上级湖（南阳湖、独山湖和昭阳湖），坝南为下级湖（微山湖），上级湖入湖河流29条，出湖水经微山湖向南流经淮河，最后注入黄海[16]。南四湖湖底浅而平坦，水草茂盛，是典型的浅水草型湖泊[17]。菹草是生长于冬春季节、分布广泛的多年沉水植物，4—5月开花结果，夏季6月后逐渐衰退腐烂[9]。目前菹草已成为南四湖的优势沉水植物，占湖区面积比为24.55%，最大生物量可达792.52 g·m−2（干重）[18]。
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于2019年4月菹草对数生长阶段的后期，在南四湖菹草生长区根据均匀性原则和可达性原则共设置49个采样点，运用GPS对采样点进行定位（图1），于每个采样点分别采集上覆水、菹草和表层沉积物样品各1个，共计147个样品。采用水草定量夹（CCYQ-2，中国科学院南京湖泊研究所专利）采集菹草样品并将其放入自封袋中；采用有机玻璃采水器在水面以下0.5 m处采集上覆水样品并置于聚乙烯瓶中；使用沉积物采样器采集表层沉积物样品置于自封袋里，现场混合均匀。密封冷藏保存并记录所有样品的编号和取样位置，然后立即运回实验室进行低温存储。
样品运回实验室后，对样品进行预处理，菹草样品先用自来水清洗3次，去除泥沙、污物，再用去离子水冲洗3次，用滤纸吸干水分，在冷冻机内冷冻干燥，将茎、叶和果实分别磨碎后存放在自封袋里；将表层沉积物样品干燥后，除去贝壳、石子、根系等杂质，磨碎后过100目筛备用。
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上覆水样品采用氯化溴消解法，硫脲—抗坏血酸溶液还原；菹草、表层沉积物样品均采用王水（3
$ {V_{\rm{HCl}}} $ ∶1$ {V_{{\rm{HNO}}_3}} $ ）水浴加热消解，硫脲—抗坏血酸溶液还原[12]。所有消解后的样品均采用双道原子荧光光度计（AFS-933，北京吉天）测定Hg和As含量。样品分析所用试剂均为优级纯，所用器皿均在20%的HNO3中浸泡24 h以上。另外，为保证分析的准确性，采用三平行样和加标回收法进行质控；其中，Hg和As含量的相对标准偏差均小于10%；同步分析了土壤成分分析标准物质（GSS-3）和国家标准物质灌木枝叶（GB W07603（GSV—2）），Hg和As的回收率在90%—110%之间。 -
采用生物富集系数法分析菹草（全植株）对水体中Hg和As的富集能力。生物富集系数（bioconcentration factor，BCF）是植物组织（干重）中物质的浓度（Cb）与溶解于水中的浓度（Cw）或沉积物中的浓度（Cs）之比[19-20]，其公式为：BCF=Cb/Cw/s，其中，Cb为植物重金属的浓度，mg·kg−1；Cw为上覆水中重金属的浓度，mg·L−1；Cs为表层沉积物中重金属的浓度，mg·kg−1。生物富集系数越大，说明该植物对重金属的吸收富集能力越强[21]。
采用统计软件Excel 2019和SPSS 25.0处理数据，运用Origin 2021和ArcGIS 10.2完成绘图工作。
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根据地表水功能区划，南四湖执行《地表水环境质量标准》（GB 3838—2002）Ⅲ类水水质标准[22]，如表1所示，上覆水Hg浓度的超标率为34.7%，其浓度均值是Ⅲ类水标准限值的11.76倍，最大值为4.91 μg·L−1，出现在20号采样点（图1），该点位于微山湖出湖口附近，靠近旅游区，垃圾排放等人类活动较为强烈可能是出现最大值的原因。所有点位As的浓度未超过标准限值。上覆水中Hg浓度是东平湖上覆水Hg浓度的1.53倍，但As的浓度仅为东平湖As浓度的0.51倍。
与南四湖底泥背景值[23]相比，表层沉积物Hg和As的平均含量均显著高于背景值（P < 0.05），分别是背景值的6.23倍和2.44倍。同时，表层沉积物中的Hg、As的平均含量低于洞庭湖[24]，但高于内蒙古自治区的乌梁素海[25]。与以往南四湖的研究相比，表层沉积物中Hg含量显著高于2012年[26]的含量，As含量均显著高于 2002年[27]和 2012年[26]的含量（P<0.01）。菹草中Hg含量与东平湖[12]菹草Hg含量相比无显著差异（P>0.05），As含量显著高于东平湖[12]菹草As含量（P<0.05），是其1.43倍。且由表2可知，菹草叶中Hg的含量是茎和果实的1.22倍和1.56倍， 茎中As的含量分别是叶和果实的1.22倍和1.47倍。
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根据变异系数划分的相关标准[28]，上覆水Hg和As的变异系数为106%和47%，均为高度变异（CV>36%），说明其空间分布差异很大，由图2可知，上覆水Hg浓度由上级湖向下级湖递增，在微山湖中部和东部出现3个高值区。通过分析可知，微山湖Hg浓度显著高于其他湖区的Hg浓度（P<0.05），其原因可能是微山湖地势低且处于下游，重金属随水流汇入微山湖。另外，近年来南四湖旅游业发展较快，部分旅游垃圾排放到湖中，造成了南四湖水体污染[26]。而上级湖上覆水中As浓度显著高于下级湖（P<0.01），并在独山湖东部出现高值区，其原因可能与上级湖入湖河流面源污染（生活污水、养殖废水等）的输入有关[29]。
表层沉积物Hg和As的变异系数分别为97%和29%，Hg含量为高度变异，空间分布差异大，As含量为中度变异（15%<CV<36%）。由图2可知，表层沉积物Hg含量在上级湖和下级湖均有高值区，在独山湖中部、微山湖中部和东部各形成一个高值区，独山湖出现高值区的原因可能是入湖河流经过兖州煤炭基地，煤炭中的Hg经废水、废气、粉尘等各种形式最终汇于南四湖[30]。微山湖出现高值区的原因可能与湖区旅游垃圾的排放有关，而且微山湖湖区面积大，流速小，易于颗粒的沉降和重金属的吸附[26]。微山湖表层沉积物中As含量显著高于其他湖区（P<0.01），并且在湖区西部形成高值区。如表3所示，沉积物中的As含量与上覆水中As浓度呈显著负相关关系，说明上覆水中的As沿水流方向自上级湖汇入下级湖的过程中，逐渐从上覆水中累积到沉积物。
菹草体内Hg和As的变异系数分别为131 %和97 %，均为高度变异，菹草Hg含量在独山湖、微山湖北部均出现高值区；南阳湖全湖和微山湖中部菹草Hg含量较低，且小于0.08 mg∙kg−1，由此导致菹草中Hg含量与表层沉积物中Hg含量虽然呈显著正相关关系（表3），但相关系数不高（r=0.204）。菹草中As含量在独山湖和微山湖的含量较高并在独山湖西部出现高值区，在南阳湖和微山湖北部As含量较低且小于2.35 mg·kg−1；这与表层沉积物As的空间分布具有一致性，且两者呈显著正相关。
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如表4所示，菹草对上覆水Hg和As的平均富集系数均远大于1，且BCFAs（w）显著大于BCFHg（w）（P<0.05），说明菹草对上覆水中As的吸收和富集能力大于Hg。菹草对表层沉积物中Hg有一定的富集吸收能力；而对表层沉积物中的As的平均富集系数小于1，富集能力较弱，这与殷山红[12]研究结果一致。菹草对上覆水Hg和As的平均富集系数分别为菹草对沉积物的81倍和5329倍，表明菹草对上覆水中Hg、As的富集能力远高于对表层沉积物的富集能力。菹草的富集系数均是高度变异，说明其在南四湖的分布具有较大的空间差异性。
如图3所示，菹草各器官对水中Hg的平均富集能力顺序为叶>茎>果实，其中叶和茎的富集能力高于果实的富集能力，富集系数分别是果实的4.33倍和2.42倍，对水中As的富集能力顺序为茎>叶>果实，约是叶和果实富集系数的1.18倍和1.22倍；对沉积物中Hg富集能力的顺序为叶>茎>果实，其中叶的富集系数约是茎和果实的1.74倍和4.30倍；对表层沉积物中As富集能力的顺序为茎>叶>果实，茎的富集系数约分别是叶和果实的1.21倍和1.42倍。总体来说，菹草茎和叶的富集能力要高于果实，这可能是由于菹草茎和叶沉于水中，其表皮细胞无角质层和蜡质层的保护，使得茎和叶成为富集Hg和As的主要器官[31]。经分析可知，菹草对上覆水和表层沉积物中Hg、As的富集在各器官间并无显著差异性（P>0.05），但单个器官对上覆水和表层沉积物Hg和As的富集具有显著差异（图3），表现为茎和叶对上覆水中As的富集系数显著高于其对上覆水中Hg和表层沉积物中Hg和As的富集系数（P<0.05），果实对上覆水中As的富集系数显著高于其对表层沉积物中Hg和As的富集系数（P<0.05）。
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由于菹草富集系数的空间变异大，因此进一步对其进行空间分布特征的分析，结果如图4所示。菹草对上覆水中Hg的富集系数在微山湖南部和北部各形成一个高值区，其他湖区富集系数没有明显的差异（P>0.05）；菹草对表层沉积物中Hg富集系数在微山湖北部形成高值区，形成高值区的地方菹草Hg的含量都较高，这与上述菹草中Hg含量分布相一致。
由表5可知，菹草对上覆水中Hg富集系数与上覆水中Hg浓度呈极显著负相关关系，菹草对表层沉积物中Hg的富集系数与表层沉积物中Hg含量呈极显著负相关关系。这是由于菹草对上覆水和表层沉积物中Hg的富集系数高值区均在微山湖北部，而上覆水和表层沉积物中Hg的低值区在微山湖北部均有分布。同时说明菹草对上覆水和表层沉积物中Hg均具有较强的富集能力，从而导致上覆水和表层沉积物中Hg的含量较低。 菹草对水中As富集系数在独山湖东部和微山湖中部各形成一个高值区；菹草对表层沉积物中As的富集系数在独山湖北部形成一个高值区。菹草对上覆水和表层沉积物中As的富集系数呈极显著正相关关系，且两者的高值区在空间分布上大致相同。菹草对上覆水中As的富集系数与上覆水中As浓度呈极显著负相关关系，说明菹草对上覆水中As富集能力较强，且与表层沉积物中As含量呈极显著正相关，与上述上覆水中As浓度与表层沉积物中As含量呈显著负相关关系相符合，进一步说明表层沉积物中As是由上覆水中As逐渐累积且As在菹草-上覆水-沉积物系统中具有一定的动态迁移能力[32]。总体来说，在菹草-上覆水-沉积物系统中，菹草通过生物富集作用将上覆水和表层沉积物中的Hg和As吸收转移至体内，具体表现为菹草对上覆水和表层沉积物中Hg的富集能力均较强，对上覆水中的As的富集能力大于对表层沉积物中As的富集能力，同时存在上覆水中的As随水流逐渐累积转移至表层沉积物的过程。而菹草对Hg和As富集系数的差异不仅与Hg和As在菹草-上覆水-沉积物系统迁移转化有关，上覆水的pH、水温、营养水平及其他因素也会影响菹草对重金属的富集[33]。因此，关于Hg和As在菹草-上覆水-沉积物系统的迁移转化机理需要进一步的研究和探索。
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（1）南四湖上覆水中As浓度达到Ⅲ类水标准，Hg的超标率为34.7%；表层沉积物Hg和As含量分别是南四湖底泥背景值的6.23倍和2.44倍，菹草中Hg和As平均含量分别为0.14 mg∙kg−1和3.02 mg∙kg−1。
（2）菹草叶中Hg的平均含量分别为茎和果实的1.22倍和1.56倍，茎中As的平均含量分别为叶和果实的1.22倍和1.47倍。菹草不同器官对Hg的富集能力表现为叶>茎>果实，对As富集能力表现为茎>叶>果实。
（3）上覆水、菹草和表层沉积物中Hg和As含量的空间分布差异大，且出现局部的高值区。菹草对上覆水和表层沉积物中Hg和As富集系数均为高度变异，空间分布差异较大，且分别与上覆水和表层沉积物中Hg和As的含量呈极显著负相关关系（除菹草对沉积物As的富集系数外）。
南四湖菹草对上覆水和表层沉积物中汞和砷的富集特征
Enrichment characteristics of mercury and arsenic by Potamogeton crispus in the overlying water and surface sediment of Nansi Lake
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摘要: 为了解南四湖菹草对水体中汞（Hg）和砷（As）的富集能力，于2019年4月在南四湖采集了49个采样点的上覆水、菹草、表层沉积物样品，测定了样品中Hg和As的含量，并采用生物富集系数法（BCF）评价了菹草茎、叶和果实对上覆水和表层沉积物中Hg和As的富集能力。结果表明，南四湖上覆水中Hg的超标率为34.7%，As浓度达到Ⅲ类水标准；表层沉积物Hg和As的平均含量分别为南四湖底泥背景值的6.23倍和2.44倍；菹草中Hg和As平均含量分别为0.14 mg∙kg−1和3.02 mg∙kg−1；Hg在叶中的含量分别是茎和果实的1.22倍和1.56倍；As在茎中的含量分别是叶和果实的1.22倍和1.47倍。上覆水、菹草和表层沉积物中的Hg、As含量的空间分布差异均较大，且出现局部的高值区。菹草各器官对Hg的富集能力表现为叶>茎>果实，对As富集能力为茎>叶>果实。菹草对上覆水和表层沉积物中Hg、As富集系数均为高度变异，空间分布差异较大，且与上覆水和表层沉积物中Hg、As含量具有相关关系，说明Hg和As在菹草-上覆水-沉积物系统中具有一定的动态迁移能力。Abstract: In order to understand the enrichment abilities of mercury (Hg) and arsenic (As) by Potamogeton crispus (P. crispus) in Nansi Lake, P. crispus, overlying water and surface sediment samples were synchronously collected in 49 sampling sites around the Nansi Lake in April, 2019. The total content of Hg and As in all the samples and in organs of P. crispus were analyzed, and the bioconcentration factors (BCFs) were calculated to assess the enrichment abilities of Hg and As by the whole plant and organs of P. crispus during its growing period. The results showed that Hg concentrations in 34.7% sampling sites exceeded the type Ⅲ standard value of the GB3838—2002 National Environment Quality Standards for Surface Water, while As concentrations were all lower than its corresponding type Ⅲ standard value. The average content of Hg and As in the surface sediment were 6.23 times and 2.44 times of the sediment background values of Nansi Lake, respectively. The average content of Hg and As in P. crispus were 0.14 mg∙kg−1 and 3.02 mg·kg−1, respectively. The average Hg content in leaves was severally 1.22 times and 1.56 times of those in stems and fruits, while the average As content in stems was 1.22 times and 1.47 times of those in leaves and fruits respectively. The spatial distribution of Hg and As content in overlying water, P. crispus and surface sediments differed greatly, and the high values of Hg and As occurred in different areas of the lake. The enrichment abilities of Hg in different organs of P. crispus were in the order of leaf > stem > fruit, while for As it was stem > leaf > fruit. The BCFs of Hg and As in overlying water and surface sediments by P. crispus were highly variable, and their spatial distribution was quite different. Moreover, the BCFs had some significant correlations with their corresponding content of Hg and As in overlying water and surface sediment, which suggested that Hg and As might have certain dynamic migration abilities in P. crispus, overlying water and sediment system.
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Key words:
- mercury /
- arsenic /
- Potamogeton crispus /
- bioconcentration /
- water body /
- Nansi Lake
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图 2 上覆水、表层沉积物和菹草中Hg、As的空间分布图
Figure 2. Spatial distribution of Hg and As in overlying water, surface sediments and P. crispus in Nansi Lake
图 3 南四湖菹草茎、叶和果实对水体Hg和As的富集水平
Figure 3. Bioconcentration levels of Hg and As in water body by the stem, leaf and fruit of P.crispus
图 4 菹草对上覆水和表层沉积物中Hg和As的富集水平的空间分布图
Figure 4. Spatial distribution of Hg and As bioconcentration factors in the overlying water and surface sediments by P. crispus
表 1 南四湖上覆水、表层沉积物和菹草Hg、As含量水平
Table 1. Concentrations of Hg and As in overlying water、surface sediments and P. crispus of Nansi Lake
参数
Parameters上覆水
Overlying water表层沉积物
Surface sediments菹草（干重）
P.crispus （dry weight）Hg/（μɡ∙L−1） As/（μɡ∙L−1） Hg/（mg∙L−1） As/（mg∙L−1） Hg/（mg∙L−1） As/（mg∙L−1） 平均值 Average 1.18 4.03 0.094 18.3 0.142 3.02 最小值 Minimum ND 1.69 ND 6.21 ND 0.31 最大值 Maximum 4.91 13.1 0.42 27.6 0.742 17.3 S.D. 1.25 1.9 0.091 5.42 0.187 2.94 CV/% 106 47 97 30 131 97 偏度系数 Coefficient of Skewness 1.66 2.59 2.15 −0.153 1.74 2.85 峰度系数 Coefficient of Kurtosis 2.57 9.87 5.06 −0.865 2.55 11.0 中国地表水Ⅲ类水质标准值[22]
The type Ⅲ standard values of Surface Water[22]0.1 50 — — — — 南四湖底泥背景值[23]
The sediment background values of Nansi Lake[23]— — 0.015 7.5 — — 洞庭湖[24] Dongting Lake[24] — — 0.155 21.4 — — 乌梁素海[25] Wuliangsuhai Lake[25] — — 0.036 7.48 — — 南四湖[26]Nansi Lake[26] — — 0.048 14.1 — — 南四湖[27]Nansi Lake[27] — — 0.092 12.2 — — 东平湖[12] Dongping Lake[12] 0.769 7.86 0.072 17.1 0.169 2.11 注：“ND”代表低于检出限，下同； “—”表示无数据.
Notes: “ND” means not detected, the same below; “—” means no data available.
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表 2 Hg、As在茎、叶、果实中的含量水平
Table 2. Concentrations level of Hg and As in stem, leaf and fruit
参数 Parameters 茎 Stem 叶 Leaf 果实 Fruit Hg As Hg As Hg As 平均值 /（mg∙kg−1） 0.11 3.51 0.14 2.88 0.09 2.38 最小值 /（mg∙kg−1） ND 0.10 ND 0.03 ND 0.05 最大值/（mg∙kg−1） 0.70 30.91 0.74 13.65 0.46 12.26 S.D. 0.17 5.01 0.20 2.68 0.15 3.28 CV/% 144 142 144 92 169 137 偏度系数 Coefficient of Skewness 2.03 4.61 1.41 2.44 1.74 2.84 峰度系数 Coefficient of Kurtosis 4.17 24.2 0.842 6.33 2.13 8.67
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表 3 上覆水、表层沉积物和菹草中 Hg 和 As含量的相关系数
Table 3. Correlation coefficients of concentrations of Hg and As in overlying water, surface sediments and P. crispus
参数 Parameters 上覆水 Overlying water 表层沉积物 Surface sediments 菹草 P. crispus Hg As Hg As Hg As/Overlying water −0.048 Hg/surface sediments 0.010 −0.083 As/surface sediments 0.023 −0.343 a 0.266 a Hg/P. crispus −0.163 0.108 0.204 b −0.108 As/P. crispus −0.135 −0.108 0.152 0.308 a −0.062 注：n=49；a P < 0.01；b P < 0.05.
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表 4 南四湖菹草对上覆水和表层沉积物中Hg和As的富集水平
Table 4. Bioconcentration levels of Hg and As in overlying water and surface sediments by P. crispus
参数 Parameters BCFHg（w） BCFAs（w） BCFHg（s） BCFAs（s） 平均值 413 890 5.07 0.167 最小值 0 110 0 0.010 最大值 8271 4206 114 1.12 S.D. 1411 874 17.1 0.169 CV/% 342 98 337 101
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表 5 菹草对上覆水、表层沉积物中 Hg 和 As 的富集系数的相关分析
Table 5. Correlation analysis of enrichment coefficients of Hg and As in overlying water and surface sediments by P. crispus
参数 Parameters Hg/（W） As/（W） Hg/（S） As/（S） BCFHg（w） BCFAs（w） BCFHg（s） BCFHg（w） −0.540 a 0.165 −0.122 −0.087 BCFAs（w） −0.062 −0.528 a 0.194 0.559 a 0.005 BCFHg（s） −0.126 0.138 −0.499 a −0.230 0.831 a −0.089 BCFAs（s） −0.281 0.024 0.047 0.063 0.264 0.708 a 0.059 注：n=49；a表示P < 0.01；W代表上覆水；S代表表层沉积物.
Notes: n=49; a Correlation is significant at the 0.01 level （two-tailed）; W is for overlying water; S is for surface sediments.
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