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土壤是支撑人类、动物和整个生态系统“同一个健康”的重要基础[1]. 但近年来，随着人口的增长和 城市化的发展，土壤作为重金属（HMs）重要的汇集地，其重金属污染已成为生态系统和人类健康不可忽视的关键问题[2]. 研究表明，土壤中重金属可通过经口摄入、皮肤接触和呼吸等3种接触途径直接被人体摄入[3]，且由于重金属具有生物毒性强和半衰期长的特征，即使摄入浓度较低，也可能会导致各种健康风险[4]. 如重金属在人体内累积会损害免疫系统，增加癌症、发育缺陷和死亡的发生率[5]；铜的累积可能会诱发门克氏病和威尔逊氏病[6]； As和Hg的累积可能诱发多种癌症（皮肤癌、肺癌、肝癌和膀胱癌）及黑足病、伴四肢坏疽和溃疡[7]. 因此，对土壤中重金属开展污染水平调查和人体健康风险尤为重要.
目前，现有的健康风险评价（HRA）主要依赖于美国国家环境保护局（USEPA）推荐的模型，通常采用确定的暴露参数值和重金属浓度等进行确定性健康风险评估[8]，但由于环境数据的随机性和不完整性，个体年龄、身体状况、性别和代谢等参数的差异，风险评估中的不确定性普遍存在，致使确定性风险评价结果的可靠性和信息量较低，与实际风险产生偏离[9]. 因此，相关学者在健康风险评估中引入了概率风险评估[10]，其中蒙特卡罗（Monte-Carl）模拟作为目前最为有效的概率风险评估方法之一，其通过分析各不确定参数的概率分布模型，将污染物浓度和暴露参数的概率分布引入了评估模型，并通过随机抽样的方式，进行多次迭代模拟，获取预测值表征风险评价结果[11]，很大程度的降低了健康风险评估过程中的不确定性，使评估结果更加准确[12]. 目前，相关研究者已使用该方法对上海78个城市公园[9]、铅锌冶炼厂周边农田[13]和榆林国家能源化工基地[14]土壤重金属进行了健康风险分析，但针对城区土壤重金属的健康概率风险评估鲜有报道.
西藏自治区位于中国青藏高原，地处世界第三极，人类活动相对较少，但旅游活动十分繁荣. 拉萨市作为西藏的政治、经济和文化交流中心，快速的城市进程带来了不可忽视的土壤环境问题. 熊健等[15]发现，拉萨城区及周边农田土壤中Cu、Zn、As和Hg含量均值分别为拉萨市背景值的1.1、1.2、1.2、2.1倍，所有元素均符合中污染风险筛选值. 赵雨顺等[16]发现，拉萨河流域沉积物整体呈无污染和轻微污染，但部分区域Cd、Cu、As、Pb仍存在污染风险.
为准确评估拉萨市城区土壤重金属对人体的潜在危害，本研究选取拉萨市城区土壤作为研究对象，测定土壤重金属Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的含量，运用污染负荷指数法评价土壤环境质量，结合蒙特卡罗模拟对土壤中重金属健康风险进行概率评估，以期为拉萨市城区居民人体健康保障提供科学支撑.
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拉萨市是首批国家历史文化名城，也是西藏的政治、经济、文化、科教中心和藏传佛教的圣地，地处西藏自治区中部（北纬：29°33′28″—29°34′49″，东经：90°57′31″—90°58′37″）海拔约3650 m，截至2021年，全市下辖3个区、5个县，总面积2.964万km2，常住人口86.7891万人. 拉萨主城区属于高原河谷城市，气候属半干旱季风气候类型，相对湿度在30%—50%之间，年降水量200—510 mm，每年6—10月为雨季，年日照时间3000 h以上，年平均气温7.4 ℃[17].
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本研究于2019年6月根据《土壤环境监测技术规范》（HJ/T 166—2004）[18]，采用随机布点法在研究区均匀划分了20个采样点，采样点分布图如图1所示. 此外，为保证采样点的典型性和代表性，采样时主要选取公园、道路绿地及其他扰动较小的区域进行取样. 每个样点以五点法取约1 kg表层（0—20 cm）土样，装入聚乙烯袋中，加以封存. 将土样在实验室中，剔除杂物后，风干、研磨成细颗粒，过200目尼龙筛后放入聚乙烯袋中保存待测.
研究使用了优级纯的HCl-HNO3-HF-HClO4对样品进行了微波消解，Cu、Zn、Cr 和 Ni 浓度采用火焰原子吸收分光光度法（280DUO 型）测定；Pb和Cd浓度采用石墨炉原子吸收分光光度法（GTA120 型）测定；Hg 和 As 浓度采用原子荧光光度法（AFS-8220 型）测定. 为保证研究结果的准确性和可靠性，在测定过程中采用土壤国家标准参比物质（GSS-5a 和 GSS-26）标准物，空白和平行样进行质量控制，回收率要达到EPA标准要求的范围80%—120%，平行样品的相对偏差要控制在10%以内.
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污染负荷指数法已被广泛用于评估土壤中重金属的污染水平，其不仅能够评价单一样点或单个元素的污染情况，还能评价受多种重金属污染的区域污染情况[19]，计算如式（1—3）：
式中，
$ {{\rm{CF}}_i} $ 是某一重金属的污染因子，$ {C_i} $ 是测定的重金属浓度，$ {B_i} $ 是拉萨市土壤重金属含量背景值，PLI和$ {{\mathrm{PLI}}_{zone}} $ 分别是采样点和研究区的污染负荷指数，污染负荷分级标准见表1. -
采用美国环保署（USEPA）推荐的健康风险评估模型，量化土壤重金属对人体健康造成的风险[21]. 研究区位于拉萨市城区，需分别对成人和儿童进行暴露风险评价. 通常，风险评价中3种暴露途径存在些许差异，经口摄入、呼吸摄入和皮肤接触的暴露量计算如下式（4—6）：
式中，C为土壤重金属的浓度（mg·kg−1），其余各参数详见表2.
非致癌风险通过总危害指数（HI）进行评估，HI是不同暴露途径下
${{\rm{HQ}}_{ij}}$ 的总和.${{\rm{HQ}}_{ij}}$ 是由暴露途径j下重金属i的日暴露剂量（${\rm{AD}}{{\rm{D}}_{ij}}$ ）与其相应的参考剂量（${\rm{Rf}}{{\rm{D}}_{ij}}$ ）的商确定的重金属i 在暴露途径j下的单项非致癌风险. HI和${\rm{H}}{{\rm{Q}}_{ij}}$ 计算如下式（7—8）：致癌风险是通过重金属的总致癌风险（TCR）值来评估的，TCR是不同暴露途径下或
${\rm{C}}{{\rm{R}}_{ij}}$ 的总和.${\rm{C}}{{\rm{R}}_{ij}}$ 是由暴露途径j下单一重金属i的每日暴露剂量（${\rm{AD}}{{\rm{D}}_{ij}}$ ）与其相应的斜率因子${\rm{S}}{{\rm{F}}_{ij}}$ 的乘积确定的重金属i 在暴露途径j下的非致癌风险. TCR和${\rm{C}}{{\rm{R}}_{ij}}$ 计算如下式（9—10）：式中，
$ {\rm{Rf}}{{\rm{D}}_{ij}} $ 和${\rm{S}}{{\rm{F}}_{ij}}$ 分别为暴露途径j下单一重金属i对应的毒性参考系数和致癌斜率因子值，详细取值见表3. 若HI （或HQ）值大于1，则表示土壤中重金属可能对人体存在潜在的非致癌健康风险；反之，则表示土壤中重金属对人体几乎不构成非致癌健康风险. 若TCR（或${\rm{C}}{{\rm{R}}_{ij}}$ ）<$ 1\times {10}^{-6} $ ，表示不存在致癌风险；$ 1\times {10}^{-6} $ ≤TCR（或${\rm{C}}{{\rm{R}}_{ij}}$ ）<$ 1\times {10}^{-4} $ ,表示存在可接受致癌风险；$ 1\times {10}^{-4} $ ≤TCR（或${\rm{C}}{{\rm{R}}_{ij}}$ ），表示存在不可接受致癌风险. -
研究为避免直接使用确定性参数可能导致的健康风险评价结果的高估或低估，采用蒙特卡罗模拟进行健康风险评估. 该方法基于概率模型，综合考虑HM浓度的不确定性和特定暴露因素（如暴露频率、土壤摄取率和皮肤粘附系数等）的可变性，进而能够显著降低健康风险评价结果的不确定性.
基于Monte-Carl的概率风险评估主要步骤如下：确定重金属浓度参数的概率分布；基于概率分布的基础上定义不确定参数值；在参数分布范围内进行10000次随机抽样，并带入风险评估模型中计算；提取模拟预测参数，得到健康风险评价的累积概率分布结果，参照敏感性分析结果，确定不确定参数的贡献方差.
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研究采用SPSS 26和EXCEL 2019进行数据整理和描述性统计分析，通过ArcGIS实现地理空间数据的可视化分析，利用Oracle Crystal Ball计算基于Monte-Carl模拟的不确定人体健康风险评价，使用Origin 2021b处理数据并绘制图形.
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拉萨城区土壤中8种重金属的描述性统计结果和分布类型如表4所示，研究区表层土壤中仅Zn和As的平均含量高于当地土壤环境背景值，分别为背景值的1.02倍和1.28倍，高于背景值的比率分别为45%和95%；对比《土壤环境质量 建设用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB36600—2018）[29]第一类用地筛选值，Cu、Ni、Pb、Cd、As、Hg的平均含量均未超过筛选值. 重金属变异程度依次为：Hg> Cd>As> Pb> Cu>Cr>Ni>Zn，其中Hg变异程度最高，为强变异，变异系数为90.33%，表明该重金属含量分布不均匀，离散度较高，受人为活动影响较为强烈. 通过Anderson-Darling检验，得到8种重金属的最优拟合分布为，Cu呈负二项分布，Zn呈Poisson分布，Cr呈二项分布，Ni呈Beta分布，Pb和As呈对数正态分布，Cd呈最大极值，Hg呈指数分布.
选取同样测定了这8种重金属含量的其他省会城市进行对比 （详见表5），发现研究区表层土壤中Cd、Hg、Pb、Cr、Cu、Ni、Zn的含量，明显低于天津、南宁、石家庄、哈尔滨这4个城市，但As的含量明显高于其他城市，分别是天津、南宁、石家庄、哈尔滨的2.33倍、3.64倍、2.72倍、2.89倍，这可能与拉萨本地土壤环境中As元素的背景值高有关. 此外，拉萨作为典型的高原城市，城市常住人口较少，其经济活动以旅游业和农牧业为主，这在一定程度上减少了人类活动对重金属含量的影响，进而使得拉萨土壤环境的整体质量明显优于其他城市.
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研究区表层土壤中重金属的整体污染负荷指数（PLIzone）为0.83，表现为无污染水平. 但通过图2的污染负荷指数空间插值图发现，研究区中部污染负荷指数相对较高，其中3号点存在轻微污染. 该区域Zn、Pb、Hg等3种重金属元素表现为轻微污染，其中Hg的污染负荷指数最高. 相关研究表明，汽油添加剂、刹车片及机动车发动机的使用，是Zn、Pb进入环境的主要因素[35]；城市环境中Hg的富集，可能与生活中大量含汞制品使用以及化石燃料的使用有关，进而使得废弃物中的汞逸散并沉积到城市土壤[36]；熊敏等[37]研究发现，城市发展年限和经济状况可能会对土壤中汞的富集产生影响；尹伟等[38]以广州中心城区为对象，对城市表层土壤中汞的含量及分布特征进行研究，同样发现建成历史最悠久、人类活动时期最长的区域汞污染最严重. 经实地调查发现，该区域为拉萨老城区，建成时间早，人类活动频繁，商业活动密集，商品种类繁多，包括电子产品和含金属材料商品等，且部分居民在冬天有使用牛、羊粪便和煤炭燃烧取暖的习惯，进而使得Hg在过程中挥发，并沉降富集在土壤中[39]. 此外，该区域还为五岔路口，交通较为发达，车流量较大. 因此，推测该区域污染负荷相对较高，3号点存在轻微污染的主要原因，可能是受交通、商业和居民活动有关.
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研究基于实测的重金属浓度和参数的最可能值（三角分布选取最可能值，正态分布和对数正态分布选取均值），使用USEPA的健康风险评估模型，计算了8种重金属在3种不同的暴露途径下的健康风险值（详见表6和表7），进一步分析了拉萨城区的健康风险状况、主要贡献元素以及主要暴露途径.
据非致癌健康风险评价结果显示，成年人的总非致癌风险值为1.28×10−1，儿童的总非致癌风险值为4.77×10−1，均低于风险阈值 ，因此研究区土壤中重金属的累积均未对人体构成非致癌健康影响. 对比成人和儿童的非致癌风险值（HI）发现，儿童的HI略高于成人，这表明土壤中重金属元素的累积，对儿童的非致癌健康影响略高于成人. 从单体重金属对非致癌风险的贡献率来看，As的非致癌危险商贡献率最高，对成人和儿童的贡献率分别为86.66%和83.24%. 从暴露途径来看，皮肤接触是土壤中HMs对成人的主要暴露途径，贡献率为61.968%；经口摄入是土壤中HMs对儿童的主要暴露途径，贡献率为73.749%.
据致癌风险评估结果显示，拉萨城区土壤中的HMs对成人和儿童的总致癌风险值相差不大，分别为3.04×10−5和2.71×10−5，存在可接受致癌风险. 在致癌风险方面，As仍是其主要贡献元素，对成人和儿童的贡献率分别为56.16%和40.92%. 如图3所示，从暴露途径来看，对成人和儿童而言，皮肤接触和经口摄入仍然是土壤中HMs分别对两者的主要暴露途径，贡献率分别为54.977%和91.074%.
综上，在致癌和非致癌评估中，As元素均为主要贡献元素，可能与其较低的参考剂量和较高的斜率因子有关[40]，与郭志娟等[41]研究结果类似；成人的主要暴露途径是皮肤接触，而儿童的主要暴露途径为经口摄入，这可能是由于成人经口摄入概率较小，皮肤暴露面积较大，儿童的皮肤暴露面积小，而手口行为较为频繁所致，与Chen等[42]的研究类似. 因此，为保障居民健康，应尽量避免土壤颗粒的直接摄入，特别是对儿童的手口行为进行限制，此外还应着重关注土壤中As元素的赋存状况.
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研究为降低健康风险评估中参数的不确定性，选取表2和表3中的参数信息，以及表4中8种重金属的分布拟合参数，通过蒙特卡罗模拟对拉萨市城市表层土壤HMs对所有人群（包括儿童和成人）的致癌和非致癌健康风险进行了10000次模拟评价.
研究区土壤中8种重金属在3种不同的暴露途径下，成人和儿童的致癌和非致癌的健康风险值见表8，贡献率如图4所示. 从暴露途径来看，在非致癌和致癌评估中，重金属对成人的主要暴露途径为皮肤接触，贡献率分别为71.007%和64.693%；儿童的主要暴露途径为经口摄入，贡献率分别为96.488%和75.09%，与确定性风险评估结果相似. 根据人群划分可知，成人的非致癌风险低于儿童，可能是由于儿童存在频繁的手口行为以及较高单位体重呼吸频率，从而摄入了更多的重金属元素[43].
研究区8种重金属的不确定性健康风险评价结果如图5所示，由非致癌风险指数可知，对于成人而言，在95%的置信区间内，8种重金属的HQ均值和95%值（图5b-5i），以及总非致癌风险HI均值和95%值（图5a），均低于USEPA的指导值，表明拉萨城区土壤HMs的累积对成人不存在潜在的非致癌风险；对于儿童而言，在95%的置信区间内，Cu、Zn、Cr、Ni、Pb、Cd和Hg的HQ均值和95%值（图5b-5i），均小于1，表明这7种重金属对儿童不存在非致癌风险，As的HQ均值为4.39×10−1小于风险阈值，但95%处的值为1.07，非致癌风险存在0.82%的概率高于风险阈值，表明As对儿童存在一定的潜在非致癌风险，但影响较低，儿童的总非致癌风险HI均值为5.25×10−1未超过风险阈值（图5a），但95%处的值为1.27，高于风险阈值，且高于风险阈值概率为3.61%，表明拉萨城区土壤HMs的累积对儿童存在一定的潜在非致癌风险，但整体仍表现为不存在非致癌风险. 研究对比8种重金属对成人和儿童的非致癌风险HQ均值，发现其排序分别为As > Cr > Pb > Ni > Cu > Cd > Hg > Zn和As > Cr > Pb > Ni > Cu > Hg > Zn > Cd ，均呈现为As的非致癌风险最高，因此需对As富集区域进行针对性修复治理. 此外，相较于成人而言，儿童的累积非致癌风险更大，且主要为经口摄入，建议社区及学校加强健康宣传工作，减少儿童户外接触不洁土壤的频率.
由致癌风险指数概率分布图6可知，对于成人而言，在95%的置信区间内，As、Cr、Ni的平均值、5%和95%值均大于1×10−6（图6b、6c、6f），小于1×10−4，表明As、Cr、Ni均会对成人构成可接受致癌风险，成人的总致癌风险平均值为3.27×10−5，5%和95%值为1.03×10−5和8.15×10−5（图6a），大于1×10−6，小于1×10−4，表明拉萨城区土壤重金属的累积对成人存在可接受致癌风险；对于儿童而言，在95%的置信区间内，As、Cr、Ni的平均值、5%和95%值均大于1×10−6，小于1×10−4（图6b、6c、6f），存在可接受致癌风险，儿童总致癌风险均值为3.37×10−5，5%和95%值为1.30×10−5和7.60×10−5（图6a），表明拉萨城区土壤中HMs的累积对儿童存在可接受的致癌风险，与成人相似. 综上可知，研究区土壤中重金属对成人和儿童的总致癌风险均表现为可接受致癌风险，除Pb和Cd表现为不存在致癌风险外，As、Cr、Ni均表现为可接受致癌风险，且As元素依然是主要的贡献元素；在总致癌风险评价中，儿童比成人表现出了更高的风险值.
通过对比不确定性健康风险和确定性健康风险评价结果，发现该结果与Zhang等[44]的结论相似，即不确定性健康风险评价结果类似于确定性评价结果. 但研究采用基于蒙特卡罗模拟的不确定分析方法，量化了参数和评价结果的不确定性，并提供了健康风险值的范围和超出阈值的概率，结果更加准确，可信度更高，从而可为土壤重金属的针对性治理和决策提供了科学指导.
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敏感性分析可以通过参数的贡献率表明其对结果的影响程度，参数的贡献率越大，其对风险评价结果的影响程度越高，健康风险敏感性分析结果如图7所示. 重金属总浓度在致癌和非致癌风险评估中的贡献率均不到1/3. 相关研究表明[45]，在健康风险评价中，暴露参数的绝对敏感性之和约为重金属总浓度敏感性的3倍时，暴露参数对评价结果的影响至关重要，同时对评估结果的不确定性具有更大的影响. 因此，在健康风险评价研究中，确保暴露参数的精确性对降低评估结果的不确定性至关重要.
由健康风险敏感性分析图7可知，在众多暴露参数中，成人的皮肤黏附系数的敏感度最高，儿童的体重敏感度最高，且两者的土壤吸入速率的敏感度最低，与前文呼吸摄入这一途径风险贡献最低结果一致. 在重金属浓度的敏感性分析中，As元素的敏感度相对较高，且As是致癌和非致癌风险的主要贡献元素，故不可忽略拉萨城区As元素对评价结果的影响. 此外，在敏感性分析中，不同人群和研究之间存在明显差异. 侯捷等[46]通过研究表明，同一条件下污染程度的不同，也会导致所关注的不确定性参数不同，在健康风险评价中不考虑研究区情况，仅使用确定性参数会导致评价结果失真. 因此，在健康风险评价中，要通过基于蒙特卡罗模拟的不确定性健康风险评价，以减小由环境数据的随机性和不完整性导致的结果失真，并提高结果的可靠性. 此外，对评价参数进行敏感性分析，不仅能表现出各参数对评价结果的影响程度，还能够根据参数的贡献率做出对土壤重金属对人体危害的精准防治，例如评价中8种重金属中As元素的贡献率最高，人体健康的主要风险元素，因此可根据这一结果，优先对城区土壤中的As元素进行针对性治理.
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本研究对拉萨城区表层土壤中重金属 Cu、Zn、Cr 、Ni、Pb 、Cd、 Hg、As的含量特征、污染程度以及其对成人和儿童可能造成的健康风险进行了分析，得到以下结论.
拉萨城区表层土壤中仅Zn和As存在45%和95%的点位略高于背景值，对比《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB15618-2018），仅As存在极小一部分区域超过风险筛选值. 重金属的变异程度为Hg> Cd>As> Pb>Cu>Cr>Ni>Zn，其中Hg表现为强变异，变异系数为90.33%，离散度较高，受人为活动影响较为强烈.
污染负荷指数结果显示，研究区整体呈无污染水平，但在城区中部污染负荷相对较高，可能与交通、商业和居民活动有关.
基于蒙特卡罗模拟的不确定健康风险评价和确定健康风险评价结果相似，研究区土壤中重金属的累积对成人和儿童整体均表现为不存在非致癌风险，存在可接受致癌风险，儿童的健康风险高于成人. 但在不确定健康风险评价中，儿童的非致癌风险存在3.61%的概率高于风险阈值，表明儿童可能受到一定程度的非致癌影响. 在两种评价中，成人和儿童的主要暴露途径分别为皮肤接触和经口摄入，且呼吸摄入途径对健康风险的影响可忽略不计. 在非致癌和致癌风险敏感性分析中，儿童以体重敏感度最高，成人以皮肤黏附系数敏感度最高，两者重金属浓度的敏感度，均低于暴露参数的3倍，对结果影响不大，但As元素的敏感度相对较高，且是研究区健康风险评价中，主要的贡献因子，对评价结果的影响不可忽视. 因此，为了保障人群的健康不受威胁，需针对性加强对土壤中As的治理以及儿童的健康防护.
基于蒙特卡罗模拟的拉萨城区土壤重金属健康风险评价
Health risk assessment of soil heavy metals in Lhasa urban area based on Monte Carlo simulation
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摘要: 由于城市化的快速发展，城区土壤中重金属(HMs)的污染问题，目前已成为环境和人类健康风险的主要问题之一. 为科学地评价城区土壤重金属的健康风险，降低评价结果的不确定性，研究以拉萨城区土壤为研究对象，将蒙特卡罗模拟引入USEPA模型，构建了土壤重金属不确定性健康风险评价模型. 研究表明，拉萨城区表层土壤中Cu、Zn、Cr、Ni、Pb、Cd、As、Hg的含量均值分别为20.25、66.07、35.90、17.35、22.70、0.10、25.64、0.07 mg·kg−1. 除As和Zn外，均未超过拉萨市土壤背景值，污染负荷指数(PLIzone)为0.83，整体为无污染水平. 健康风险评价结果表明，拉萨城区表层土壤中，HMs对儿童和成人的总致癌风险(TCR)分别为1.30×10−5—7.60×10−5和1.03×10−5—8.15×10−5，处于可接受水平；总非致癌风险(HI)分别为1.82×10−1—1.27和3.91×10−2—3.57×10−1，成人均处于可接受水平，但儿童可能存在3.61%的概率高于风险阈值；其中As是最主要的风险元素，皮肤接触和经口摄入分别是成人和儿童的主要暴露途径，皮肤黏附系数和体重分别是成人和儿童的主要影响参数. 该模型可有效的降低健康风险评价中的不确定性，更加精确地反映区域健康风险状况，并能获取优先控制因子和暴露途径等信息.Abstract: Due to rapid urbanization, the contamination of heavy metals (HMs) in urban soil has emerged as a major environmental and human health concern. To scientifically assess the health risks associated with heavy metals in urban soil and reduce assessment uncertainties, this study focused on the urban soil of Lhasa city and integrated Monte Carlo simulation into the USEPA model, establishing an uncertainty-based health risk assessment model for soil heavy metals. The study indicates that the mean concentrations of Cu, Zn, Cr, Ni, Pb, Cd, As, and Hg in the surface soil of Lhasa city are 20.25, 66.07, 35.90, 17.35, 22.70, 0.10, 25.64, and 0.07 mg·kg−1, respectively. Importantly, with the exception of As and Zn, none of these values exceed the background values for soil in Lhasa city. The Pollution Load Index (PLIzone) is calculated to be 0.83, signifying an overall absence of contamination. The health risk assessment results demonstrate that the total carcinogenic risk (TCR) of HMs in the surface soil of the Lhasa urban area ranged from 1.30×10−5 to 7.60×10−5 for children and from 1.03×10−5 to 8.15×10−5 for adults, which are considered acceptable. Similarly, the non-carcinogeic risk index (HI) ranged from 1.82×10−1 to 1.27 for children and from 3.91×10−2 to 3.57×10−1 for adult, respectively, also within acceptable ranges for adults, but children might have a 3.61% probability of exceeding the risk threshold. Among the HMs, As emerged as the primary risk element, with adults primarily exposed through skin contact and children through oral ingestion. Skin adherence coefficient and body weight were identified as the main influencing parameters for adults and children, respectively. This model effectively reduces uncertainties in health risk assessment, providing a more accurate depiction of regional health risk conditions while also offering insights into priority control factors and exposure pathways.
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Key words:
- Monte Carlo simulation /
- Lhasa urban area /
- soil /
- heavy metals /
- health risk assessment
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图 3 确定性健康风险评价下不同暴露途径贡献率分布图
Figure 3. Distribution of contribution of different exposure pathways under deterministic health risk evaluation
图 4 不确定性健康风险评价下不同暴露途径贡献率分布图
Figure 4. Distribution of contribution of different exposure pathways under uncertainty health risk evaluation
表 1 污染负荷指数分级标准[20]
Table 1. Pollution load index classification criteria
CF PLI 等级
Level污染程度
Contamination degreesCF<1 PLI<1 0 无污染 1≤CF<3 1≤PLI <3 1 轻度污染 3≤CF<6 3≤PLI <6 2 中度污染 6≤CF 6≤PLI 3 重度污染 注：仅需满足表中任意一个因子即可. Note: Only any one of the factors in the table needs to be satisfied 
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表 2 基于蒙特卡洛模拟的健康风险评价暴露参数
Table 2. Exposure parameters for health risk evaluation based on Monte Carlo simulation
参数
Parameters含义
Meaning概率分布和取值
Probability distribution and values参考文献
Reference成人
Adults儿童
ChildrenIngR / （ mg· d−1） 土壤摄入速率 三角分布（4, 30, 52） 三角分布（ 66, 103, 161） [22] InhR / （ m3·d−1） 土壤吸入速率 对数正态分布（9.01, 1.26） 对数正态分布 （ 7.71, 1.27） [23] EF / （ d·a−1） 暴露频率 三角分布（180,345,365） [24] ED / a 暴露持续时间 24 6 [25] BW / kg 暴露人群体重 正态分布（61.9, 11.31） 三角分布（ 5.25, 29.3, 56.8） [26] AT / d 平均暴露时间 ED×365（非致癌）、70×365（致癌） PEF / （ m3·kg−1） 颗粒排放因子 1.36×109 [24] SL / （ mg·cm−2） 皮肤黏附系数 对数正态分布（0.49, 0.54） 对数正态分布 （ 0.65, 1.2） [23] SA / cm2 暴露皮肤表面积 三角分布（760, 1530, 4220） 三角分布（ 430, 860, 2160） [26] ABF/无量纲 皮肤吸收因子 0.03（As）、0.001（其他金属） [26] 注：三角分布（最小值,最可能值,最大值） ;正态分布（均值,标准偏差） ;对数正态分布（均值,标准偏差）.
Note: Triangular distribution （minimum, most probable, maximum）; normal distribution （mean, standard deviation）; lognormal distribution （mean, standard deviation）.
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Table 3. Reference dose and slope carcinogenicity factors for different exposure routes
元素
ElementRfD SF 经口摄入
Ingestion呼吸摄入
Inhalation皮肤接触
Dermal经口摄入
Ingestion呼吸摄入
Inhalation皮肤接触
DermalCr 3.00×10−3 2.86×10−5 6.00×10−5 5.00×10−1 42.00 20.00 Hg 3.00×10−4 8.57×10−5 2.10×10−5 — — — Ni 2.00×10−2 2.06×10−2 5.40×10−3 1.70 8.40×10−1 42.50 Cu 4.00×10−2 4.02×10−2 1.20×10−2 — — — Zn 3.00×10−1 3.00×10−1 6.00×10−2 — — — As 3.00×10−4 1.23×10−4 1.23×10−4 1.50 15.10 3.66 Cd 1.00×10−3 1.00×10−5 1.00×10−5 6.10 6.30 — Pb 3.50×10−3 3.52×10−3 5.25×10−4 8.50×10−3 4.20×10−2 —
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表 4 拉萨城区土壤重金属含量描述性统计分析
Table 4. Descriptive statistical analysis of soil heavy metal concentrations for urban area in Lhasa
项目
ItemCu Zn Cr Ni Pb Cd As Hg 最小值/（ mg·kg−1） 15.00 50.80 27.00 12.00 18.50 0.07 18.50 0.01 最大值/（ mg·kg−1） 36.00 87.30 54.00 22.00 41.90 0.22 48.90 0.22 均值/（ mg·kg−1） 20.25 66.07 35.90 17.35 22.70 0.10 25.64 0.07 变异系数/% 24.03 15.29 18.50 17.57 25.16 31.47 30.54 90.33 背景值[30]/ （mg·kg−1） 22.00 65.00 42.00 21.00 31.00 0.12 20.00 0.09 第一类用地筛选值/（ mg·kg−1） 2000.00 — — 150.00 400.00 20.00 20.00 8.00 分布类型 负二项 Poisson 二项 Beta 对数正态 最大极值 对数正态 指数
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表 5 省会城市土壤中重金属含量均值 （mg·kg−1）
Table 5. Average value of heavy metal concentrations in soils of provincial capitals
地区
DistrictCu Zn Cr Ni Pb Cd As Hg 参考文献 拉萨 20.25 66.07 35.90 17.35 22.70 0.10 25.64 0.07 本研究 天津 45.00 148.00 81.00 33.00 44.00 0.39 11.00 0.18 [31] 南宁 45.60 105.00 46.00 18.00 65.60 0.77 7.05 0.37 [32] 石家庄 27.39 104.48 71.85 28.20 31.00 0.28 9.42 0.11 [33] 哈尔滨 22.33 72.03 61.28 25.73 26.74 0.17 8.87 0.08 [34]
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表 6 不同暴露途径下成人和儿童的确定性非致癌健康风险评价结果
Table 6. Results of deterministic non-carcinogenic health risk assessment for adults and children by different exposure routes
元素
Element成人
Adults儿童
ChildrenHQing HQinh HQder HI 贡献率 HQing HQinh HQder HI 贡献率 Cu 2.32×10−4 5.10×10−8 1.93×10−5 2.51×10−4 0.20% 1.68×10−3 9.21×10−8 3.04×10−5 1.71×10−3 0.36% Cr 5.48×10−3 1.27×10−4 6.85×10−3 1.25×10−2 9.76% 3.98×10−2 2.30×10−4 1.08×10−2 5.08×10−2 10.65% Ni 3.97×10−4 8.52×10−8 3.68×10−5 4.34×10−4 0.34% 2.88×10−3 1.54×10−7 5.79×10−5 2.94×10−3 0.62% Zn 1.01×10−4 2.23×10−8 1.26×10−5 1.14×10−4 0.09% 7.32×10−4 4.03×10−8 1.99×10−5 7.52×10−4 0.16% Pb 2.97×10−3 6.52×10−7 4.95×10−4 3.47×10−3 2.71% 2.15×10−2 1.18×10−6 7.80×10−4 2.23×10−2 4.68% Cd 4.70×10−5 1.04×10−6 1.17×10−4 1.65×10−4 0.13% 3.41×10−4 1.87×10−6 1.85×10−4 5.27×10−4 0.11% As 3.91×10−2 2.11×10−5 7.16×10−2 1.11×10−1 86.66% 2.84×10−1 3.81×10−5 1.13×10−1 3.97×10−1 83.24% Hg 1.14×10−4 8.78×10−8 4.05×10−5 1.54×10−4 0.12% 8.23×10−4 1.59×10−7 6.38×10−5 8.87×10−4 0.19% 注：表6和表7中数据均为平均值. Note: Data in the table are averages
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表 7 不同暴露途径下成人和儿童的确定性致癌健康风险评价结果
Table 7. Results of the deterministic carcinogenic health risk assessment for adults and children by different exposure routes
元素
Element成人
Adults儿童
ChildrenCRing CRinh CRder TCR 贡献率 CRing CRinh CRder TCR 贡献率 Cr 2.82×10−6 5.23×10−8 2.82×10−6 5.69×10−6 18.69% 5.11×10−6 2.36×10−8 1.11×10−6 6.25×10−6 23.04% Ni 4.63×10−6 5.05×10−10 2.89×10−6 7.53×10−6 24.73% 8.40×10−6 2.28×10−10 1.14×10−6 9.54×10−6 35.17% Pb 3.03×10−8 3.31×10−11 − 3.03×10−8 0.10% 5.49×10−8 1.49×10−11 − 5.50×10−8 0.20% Cd 9.82×10−8 2.24×10−11 − 9.82×10−8 0.32% 1.78×10−7 1.01×10−11 − 1.79×10−7 0.66% As 6.04×10−6 1.34×10−8 1.10×10−5 1.71×10−5 56.16% 1.10×10−5 6.07×10−9 1.45×10−7 1.11×10−5 40.92%
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表 8 不同暴露途径下成人和儿童的不确定性健康风险结果
Table 8. Uncertain health risk outcomes for adults and children under different exposure routes
元素
Element非致癌风险
Non-carcinogenic risk致癌风险
Carcinogen riskHQing HQinh HQder CRing CRinh CRder 成人
AdultsCu 1.98×10−4 8.92×10−8 2.51×10−5 — — — Cr 4.67×10−3 2.22×10−4 8.83×10−3 2.40×10−6 4.68×10−8 3.59×10−6 Ni 3.39×10−4 1.49×10−7 4.75×10−5 3.92×10−6 4.49×10−10 3.66×10−6 Zn 8.59×10−5 3.90×10−8 1.63×10−5 — — — Pb 2.53×10−3 1.14×10−6 6.40×10−4 2.57×10−8 2.95×10−11 — Cd 3.97×10−5 1.80×10−6 1.50×10−4 8.28×10−8 1.99×10−11 — As 3.32×10−2 3.67×10−5 9.17×10−2 5.11×10−6 1.19×10−8 1.40×10−5 Hg 9.71×10−5 1.54×10−7 5.22×10−5 — — — 儿童
ChildrenCu 1.73×10−3 4.54×10−8 4.09×10−5 — — — Cr 4.30 1.13×10−4 1.45×10−2 5.26×10−6 2.28×10−8 1.41×10−6 Ni 2.97×10−3 7.61×10−8 7.89×10−5 8.59×10−6 2.20×10−10 1.44×10−6 Zn 7.54×10−4 1.98×10−8 2.69×10−5 — — — Pb 2.22×10−2 5.80×10−7 1.05×10−3 5.26×10−6 1.44×10−11 — Cd 3.48×10−4 9.17×10−7 2.48×10−4 1.82×10−7 9.70×10−12 — As 2.91×10−1 1.87×10−5 1.52×10−1 1.12×10−5 5.83×10−9 5.51×10−6 Hg 8.55×10−4 7.83×10−8 9.06×10−5 — — — 注：表中数据均为平均值. Note: Data in the table are averages
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