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漂浮湿地是人工湿地与漂浮技术相结合的工艺，其主要的净化原理与传统的人工湿地净化原理类似。漂浮湿地去除污染物的途径包括植物和微生物吸收利用，湿地基质吸附和氮挥发以及硝化与反硝化等途径，其中微生物的硝化与反硝化被广泛认为是去除水体中氮的主要途径，如夏梦华等[1]发现通过微生物去除的氮占总氮去除量的64%。水体中磷的去除有基质吸附，植物和微生物吸收利用等途径[2]，其中基质的吸附是对湿地中磷去除的主要途径之一[3]，其去除量可达湿地总磷去除量的70%以上[4]。
在
${\rm{NH}}_4^ + $ 和${\rm{PO}}_4^{3 - } $ 存在的溶液中加入Mg2+可生成磷酸铵镁（MgNH4PO4）沉淀[5]，俗称鸟粪石，为此，可通过磷酸镁铵沉淀回收污水中的氮和磷，实现资源的循环利用[6]，如氧化镁已应用于黄水中氮磷的回收，从而实现其资源化[7]。另外磷酸铵镁能为植物提供营养，促进植物的生长。李丹阳等[8]将磷酸铵镁施加到土壤后，促进了油菜的生长，且与对照和施普通化肥处理相比，施用磷酸铵镁后，油菜的单株干重分别增加了10.5倍和3倍，植株总氮含量分别增加2.24 g·kg−1和1.91 g·kg−1，总磷含量分别增加1.54 g·kg−1和1.44 g·kg−1。目前已有生物炭用于人工湿地以提高对污水的净化能力，然而有关生物炭和氧化镁用于漂浮湿地净化污水鲜见报道，为此研究生物炭和氧化镁联用对漂浮湿地中氮磷的迁移和转化对新型漂浮湿地的构建和应用具有重要意义。 -
供试材料有细砂（密度1.6 g·cm−3）、蛭石（密度0.45 g·cm−3）、杏壳炭（粒径1—2 mm，比表面积558.9 m2·g−1）和美人蕉。细砂采自建筑工地，蛭石和杏壳炭分别购自平顶山市绿之源活性炭有限公司和灵寿县永振矿产品加工厂。砂子的主要成分是二氧化硅，蛭石含有镁、铝等氧化物，杏壳炭是一种含碳量比较高的多孔材料，其理化性质见表1。美人蕉取至南京信息工程大学校内湿地，其平均株高均为18 cm左右。
实验污水为模拟黑臭河水体，即在每100 L河水中加入15 g葡萄糖（C6H12O6）、5 g氯化铵（NH4Cl）、5 g硝酸钾（KNO3）和3 g磷酸二氢钾（KH2PO4），然后放置10 d而成，其水质见表2。
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模拟漂浮湿地主要有大圆桶、漂浮板、盆栽篮等构成，具体结构如图1所示。承载盆栽篮的圆环状漂浮板（外直径为33 cm，内直径17 cm，厚度为6.5 cm）漂浮在水面上。规格为17 cm×12 cm×15 cm（上部直径×下部直径×高度）的盆栽篮内装有基质和美人蕉，放置于漂浮板下，其底部具有多孔，污水可以通过底部空洞进行交换。规格为直径34 cm，高度24 cm的大圆桶主要用来盛放污水。
根据基质的不同，本实验设8种处理，分别为：①基质（S），即为1600 g细砂和450 g蛭石混合作为基质；②基质加生物炭处理（S+C），即基质中添加10%的杏壳炭；③基质加氧化镁处理（S+M1、S+M2、S+M3），即基质中分别添加0.075%、0.15%和0.3%的MgO；④基质中添加生物炭和氧化镁的处理（S+C+M1、S+C+M2、S+C+M3），即为基质中添加10%生物炭，然后再分别添加0.075%、0.15%和0.3%的MgO。不同基质处理中材料的具体配比如表3所示。
实验开始于2019年8月15日，2019年10月开始加入污水运行。实验结束后取美人蕉分析其地上部分和地下部分的生物量以及氮和磷含量，另外取漂浮湿地中的基质分析其氨氮、硝态氮、总氮和总磷含量，以及基质的硝化强度和反硝化强度。
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美人蕉样品采用H2SO4-H2O2消化后[9]，分别用凯氏定氮法和钼锑抗比色法测定[10]总氮和总磷含量；基质中总氮和总磷的测定分别采用凯氏法，NaOH碱熔-钼锑抗分光光度法测定；基质中氨氮、硝态氮采用氯化钾溶液提取-分光光度法[11]；基质硝化与反硝化强度参照王晓娟[12]等的方法测定。
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采用Microsoft Office Excel 2016进行数据处理和OriginLab 2018绘图；利用SPSS 22.0采用单因素方差分析比较了不同处理间美人蕉生物量、氮磷含量、基质氮磷含量以及基质的硝化反硝化强度等的差异。所有数据均采用平均值±标准差表示。
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美人蕉地下部分的氮含量范围在4.20 —7.35 mg·g−1，地上部分的含氮量在6.47—11.11 mg·g−1，相同处理中美人蕉地上部分的氮含量普遍高于地下部分（图2）。除基质中添加0.075%的处理（S+M1）中美人蕉地上部分氮含量显著高于其他处理外，其他处理美人蕉地上部分的氮含量均显著低于未加生物炭和氧化镁（S）的处理（P<0.05）。与仅有基质的漂浮湿地（S）相比，当氧化镁的添加量为0.075%时（S+M1），美人蕉地上部分含氮量显著增加了13.4%（P<0.05），而当氧化镁添加量为0.15%（S+M2）和0.3%（S+M3）时，美人蕉的含氮量分别下降了27.5%和33.8%（P<0.05）。除S+M2和S+M3处理外，添加10%的杏壳炭的漂浮湿地（S+C、S+C+M1）相比未加生物炭（S、S+M1）的处理，美人蕉的地上部分含氮量也分别下降了31.5%和48.6%（P<0.05）。
与仅有基质的处理（S）相比，基质中加入0.075%（S+M1）、0.15%（S+M2）和0.3%（S+M3）的氧化镁后，漂浮湿地中美人蕉地下部分的含氮量分别增加了33.3%、40%和13.3%，其增加均达到显著水平（P<0.05）。与未添加杏壳炭的湿地（S、S+M2）相比，添加10%杏壳炭的湿地（S+C、S+C+M2）中美人蕉地下部分的含氮量显著下降了20.0%和35.7%（P<0.05）。
镁是叶绿素的重要组成部分，同时也是多种酶的活化剂，基质中添加低浓度的镁盐可以促进植物的生长发育，植物对氮元素的吸收量增加，因此添加0.075%氧化镁的湿地（S+M1）中地下和地上部分氮含量均有增加。然而过量的镁盐会产生拮抗作用，从而影响植物对其他养分的吸收。生物炭表面富含大量的醛基、羧基等官能团，能提高基质中的C/N，促进微生物的生长，增加微生物对氮磷元素的吸收利用，降低植物对氮元素的吸收，从而导致植物地上和地下部分的氮含量下降[13]。
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美人蕉地下部分的磷含量范围在1.98—2.90 mg·g−1，地上部分的磷含量范围在1.74—4.10 mg·g−1（图3）。与纯填料湿地相比（S处理），添加氧化镁的处理（S+M1、S+M3）的湿地中美人蕉地下部分的磷含量分别降低了25.9%和27.9%（P<0.05）；然而，当基质中添加0.075%和0.15%的氧化镁时，美人蕉的地上部分磷含量分别增加了27.7%和11.7%（P<0.05）。
与未添加杏壳炭的漂浮湿地相比，添加10%杏壳炭的各处理中美人蕉地下部分的磷含量无显著差异。但对于地上部分磷含量，添加10%杏壳炭的处理（S+C和S+C+M1），磷含量显著增加了13.8%和39.8% （P<0.05）。对于含有杏壳炭的基质，当氧化镁添加量为0.3%时，美人蕉地上部分磷含量显著下降。
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美人蕉地上部分的生物量范围在1.45—8.02 g，地下部分的生物量范围在3.10—10.61 g，地下部分的生物量普遍高于地上部分（图4）。与仅有基质的漂浮湿地相比，基质中加入0.075%、0.15%和0.3%的氧化镁的漂浮湿地（S+M1、S+M2和S+M3）中美人蕉的地上部分生物量分别增加了41.3%、313.1%和228.2%。与未添加生物炭的湿地相比，添加生物炭的湿地（S+C、S+C+M1和S+C+M3）中美人蕉的地上部分生物量分别增加了191.7%、115.1%和68.5%，但基质组成为S+C+M2的漂浮湿地中美人蕉的地上部分生物量下降了16.5%。
与仅有基质的漂浮湿地相比，当基质中氧化镁的添加量分别为0.075%、0.15%和0.3%时，美人蕉的地下部分生物量分别降低了65.2%、37.1%和16.0%。与未添加生物炭的漂浮湿地相比，添加生物炭的各漂浮湿地中美人蕉的地下部分生物量分别增加了12.2%、81.6%、19.8%和41.7%。
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不同处理的漂浮湿地基质中氨氮的含量在1.55—3.32 mg·kg−1之间（图5）。从图5中可以看出，与对照处理（S）相比，S+M2、S+M3处理基质中氨氮的含量分别下降了50.3%和40.7%（P<0.05）。与未加生物炭（S、S+M1和S+M3）相比，添加10%杏壳炭后，S+C、S+C+M1、S+C+M3处理中湿地基质的氨氮含量分别降低12.5%、45.7%和19.3%，其中S+C+M1与S+C+M3处理中的基质氨氮含量下降达到显著水平（P<0.05）。
有研究表明，生物炭具有疏松的孔隙结构和较大的比表面积，具有良好的吸附稳定性，有利于对
${\rm{NH}}_4^ + \text{ -} {\rm{N}}$ 的吸附[14]，同时还能为基质反硝化过程提供碳源[15]，促进微生物的生长，因此添加生物炭后基质中氨氮转化为有机氮的形式贮存在微生物体，基质中氨氮含量下降。向漂浮湿地基质中添加氧化镁，氧化镁微溶于水体，增加水体中的Mg2+，在${\rm{NH}}_4^ + $ 和${\rm{PO}}_4^{3 - } $ 的存在下促进磷酸铵镁沉淀（MgNH4PO4）生成[16]，从而导致可溶性氨浓度降低，基质氨氮浓度下降。 -
漂浮湿地基质中硝态氮含量在7.60—14.80 mg·kg−1之间（图6）。与对照（S）相比，只添加氧化镁处理的各湿地（S+M1、S+M2、S+M3）和添加氧化镁与生物炭的湿地（S+C+M1、S+C+M2、S+C+M3）基质中硝态氮含量均无显著变化。
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漂浮湿地基质中总氮含量如图7所示，与对照相比（S），添加氧化镁的处理S+M1、S+M2、S+M3的处理基质中总氮含量无明显变化。与未添加杏壳炭的处理（S、S+M1、S+M2、S+M3）相比，添加了10%杏壳炭的湿地（S+C、S+C+M1、S+C+M2、S+C+M3）基质的总氮的含量分别增加了235.3%、128.6%、166.7%和230.0%，增加均达到显著水平（P<0.05）。
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如图8所示为漂浮湿地基质中总磷含量，与未添加生物炭的处理（S+M2、S+M3）相比，添加10%杏壳炭后的处理（S+C+M2、S+C+M3）中基质的总磷含量分别增加117.7%和38.4%（P<0.05）。周磊[17]发现生物炭与氧化镁联用可以提高基质对磷的吸附能力，而当氧化镁的添加量达到一定程度时，吸附性能趋于稳定，吸附结束后通过扫描发现生物炭表面附着有可能是鸟粪石的白色晶体。有研究发现[18]，当湿地中逐渐加入Mg2+时，湿地pH逐渐增加，而当pH值大于9.5时，磷酸铵镁沉淀逐渐溶解。从图7可以发现，当基质中添加10%的生物炭和0.15%的Mg2+时，基质中磷含量最高，可能与添加的Mg2+与
${\rm{NH}}_4^ + $ 、${\rm{PO}}_4^{3 - } $ 反应生成鸟粪石晶体有关。 -
氧化镁和生物炭对漂浮湿地基质硝化强度的影响如图9所示，与对照（S）相比，添加0.3%氧化镁后（S+M3），基质的硝化强度显著降低72.8%（P<0.05）。这与王芬等[19]的研究结果相似，即盐度胁迫抑制硝化菌的生长，降低硝化强度。与未加生物炭的处理（S+M2、S+M3）相比，添加10%杏壳炭的湿地（S+C+M2、S+C+M3）基质的硝化强度分别增加150.0%和305.3%（P<0.05）。潘福霞[20]和Wang等 [21]在研究中发现，种植植物可以丰富湿地根际微生物功能多样性，基质中添加生物炭可以促进湿地植物根系泌氧，从而提高基质的硝化能力。Paranychianakis等 [22]认为，通过植物根系泌氧可以改善植物根际好氧环境和提高氨氧化菌的丰度与活动，进而增加硝化作用对NH3-N的去除。徐德福等[23]也发现，在人工湿地中添加生物炭有效提高了基质硝化强度和微生物活性。添加生物炭可以促进美人蕉根际泌氧，为硝化反应提供有氧环境，提高硝化微生物的活性，增加硝化反应强度。
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与对照处理（S）相比，除加入0.075%氧化镁的处理（S+M1）以外，加入0.15%和0.3%氧化镁处理（S+M2、S+M3）基质中的反硝化强度均有显著降低，分别显著降低47.7%和60.1%（P<0.05）（图10）。赵林丽等[24]发现，当盐度达到1.0%时，湿地对TN、
${\rm{NH}}_4^ + $ -N和${\rm{NO}}_3^ - $ -N的去除率分别降低13.0%、7.3%和1.6%，这与本研究结果相似，即高浓度的氧化镁降低了了漂浮湿地中基质的反硝化强度。与未添加生物炭的湿地相比，除了湿地S+C+M1中的反硝化强度显著降低了58.0%（P<0.05），其他各添加生物炭的湿地S+C、S+C+M2、S+C+M3中反硝化强度分别增加了11.3%、35.8%和27.0%，其中湿地S+C+M2中反硝化强度显著增加（P<0.05）。王勃迪等[25]认为，碳源不足正成为我国湿地反硝化脱氮的主要限制因子，而添加生物炭和种植植物可以通过植物根系分泌物对反硝化过程提供部分碳源，提高基质中反硝化强度。
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（1）在基质中加入少量的氧化镁（0.075%）能显著增加进美人蕉地上部分氮和磷的含量；加入氧化镁或生物炭能增加美人蕉地上部分生物量。
（2）在漂浮湿地中加入杏壳炭和氧化镁能显著增加基质的总氮和总磷含量，其原因可能与鸟粪石的生成有关。
（3）在漂浮湿地中加入杏壳炭和氧化镁能增加基质的硝化强度，但降低了基质的反硝化强度。
生物炭和氧化镁联用对漂浮湿地中氮磷迁移和转化的影响
Effect of combination biochar and magnesium oxide on nitrogen and phosphorus transformation in floating wetland
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摘要: 在种植美人蕉的漂浮湿地中加入0.075%、0.15%和0.3%的氧化镁和10%杏壳生物炭，分析了杏壳炭和氧化镁加入漂浮湿地后基质中氮磷含量、硝化与反硝化强度、美人蕉地上部分和地下部分氮磷含量的变化。结果表明，与未加入生物炭（S）相比，加入0.075%氧化镁的处理（S+M1）美人蕉地上部分氮含量增加达到显著水平（P<0.05），然而加入0.15%（S+M2）和0.3%氧化镁（S+M3）的处理中美人蕉地上部分氮含量下降；相同地，加入氧化镁的处理（S+M1和S+M2）中美人蕉地上部分磷含量均增加。与加入10%生物炭（S+C）相比，加入生物炭和氧化镁后，美人蕉地上部分的氮含量下降，地下部分氮含量增加，另外加入0.075%氧化镁后（S+C+M1）后，美人蕉地上部分磷含量增加78%（P<0.05）。同样地，与处理（S+C）相比，S+C+M1、S+C+M2和S+C+M3处理中基质的氨氮含量下降，S+C+M2处理中基质的总磷含量显著增加（P<0.05）。该结果表明在漂浮湿地中加入少量的氧化镁（0.075%）有利植物地上部分对氮磷的吸收；漂浮湿地中加入生物炭和氧化镁有利于基质对磷的固定。Abstract: The 0.075%, 0.15%, 0.3% magnesium oxide and 9% apricot shell biochar was added into the floating wetland with planting canna to analyze the content of nitrogen and phosphorus, nitrification and denitrification intensity, and nitrogen and phosphorus uptake by canna. The results showed that compared with that without biochar (S), the nitrogen content of above-ground part of Canna increased significantly in the treatment of 0.075% MgO (S+M1) (P< 0.05), but it decreased in the treatment with 0.15% (S+M2) and 3% MgO (S+M3). Compared with the addition of 10% biochar (S+C), the nitrogen content of above-ground part of Canna decreased, but the nitrogen content in the under-ground part increased after adding biochar and MgO. In addition, the phosphorus content in the above-ground part of Canna increased by 78% after adding 0.075% MgO (S+C+M1) (P< 0.05). Similarly, compared with the treatment (S+C), the contents of ammonia nitrogen and total phosphorus in treatment( S+C+ M1, S+C+M2 and S+C+M3) decreased, and the total phosphorus content in treatment (S+C+M2) increased significantly (P< 0.05). The results showed that the addition of a small amount of MgO (0.075%) in the floating wetland was beneficial to the absorption of nitrogen and phosphorus by the above-ground part of plants; the addition of biochar and magnesium oxide in the floating wetland was conducive to the fixation of phosphorus by substrate.
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Key words:
- Apricot Shell Biochar /
- Magnesium Oxide /
- Floating Wetland /
- Nitrogen and Phosphorus
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图 2 浮湿地中美人蕉地下和地上部分氮含量
Figure 2. Nitrogen content in the underground and above-ground part of Canna in the floating wetland
图 3 漂浮湿地中美人蕉地下和地上部分磷含量
Figure 3. Phosphorus content in the underground and above-ground part of Canna in the floating wetland
图 4 漂浮湿地中美人蕉地下和地上部分生物量的变化
Figure 4. Biomass of in the under-ground and above-ground part of Canna in the floating wetland
图 5 漂浮湿地基质中氨氮含量
Figure 5. Ammonia nitrogen content in the substrate of floating wetland
图 10 漂浮湿地基质反硝化强度
Figure 10. Denitrification intensity of substrate in floating wetland
表 1 杏壳炭的理化性质
Table 1. Physical and chemical characteristic of apricot shell charcoal
N/% C/% H/% pH CEC /（cmol·kg−1） 0.52 59.51 2.74 6.69 54.38 
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表 2 模拟黑臭污水的水质（mg·L−1）
Table 2. Quality of simulation of black odor wastewater
氨氮 ${\rm{NH}}_4^ + \text{-} {\rm{N}} $ 总氮 Total nitrogen 总磷 Total phosphorus 化学需氧量 CODcr 水质浓度 11.04±0.61 13.63±2.13 5.08±0.27 134.52±12.46
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表 3 不同基质处理的组成
Table 3. Composition of different substrate treatments
处理
Treatment细砂添加量/g
Addition of fine sand蛭石添加量/g
Addition of vermiculite杏壳炭添加含量/%
Apricot shell charcoal added content氧化镁含量/%
Magnesium oxide contentS 1600 450 0 0 S+C 1400 450 10 0 S+M1 1600 450 0 0.075 S+M2 1600 450 0 0.15 S+M3 1600 450 0 0.3 S+C+M1 1400 450 10 0.075 S+C+M2 1400 450 10 0.15 S+C+M3 1400 450 10 0.3 （注：S代表基质为细砂和蛭石；S+C代表基质中添加10%杏壳炭；S+M1、S+M2、S+M3分别代表在基质中添加0.075%、0.15%、0.3% MgO；S+C+M1、S+C+M2、S+C+M3分别代表基质中加10%杏壳炭后再分别添加0.075%、0.15%、0.3% MgO）
（Note: S represents substrate with only fine sand and apricot shell biochar; S+C represents the substrate with addition of 10% apricot shell biochar; S+M1, S+M2, and S+M3 represent substrate with addition 0.075%, 0.15%, 0.3% MgO, respectively; S+C+M1, S+C+M2, S+C+M3 represents substrate with addition 10% apricot shell biochar, and then addition of 0.075%, 0.15%, 0.3% MgO, respectively）
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