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随着我国大气污染防治形势的深入推进,环境空气质量持续好转,细颗粒物(PM2.5)逐年下降。根据生态环境部公布的中国生态环境质量状况公报[1],截止2019年全国337个城市PM2.5年均浓度为36 μg/m3,但环境空气质量达标城市仅为157个,京津冀及周边地区、汾渭平原和川渝地区等颗粒物污染依旧严重。显然,今后一定时期内PM2.5仍是我国大气污染防治的重点。
自动监测仪器能对地表颗粒物质量浓度进行准确测量,但对高空颗粒物质量浓度测定和时空演变却存在明显局限性。激光雷达技术是主动的光学遥感探测方法,具有探测范围广、时空分辨率高、精确度高、准确性好等优点,目前已广泛应用于环境监测领域。气溶胶激光雷达可通过垂直扫描获取近地面至对流层的气溶胶消光垂直廓线[2],信号反演能确定高空颗粒物浓度、粒子特性及时空演变过程,对污染过程分析起到很好的技术支撑。黄祖照等[3]对珠江三角洲重污染过程借助拉曼-米散射偏振激光雷达分析发现颗粒物主要分布在1.5 km以下,其中在0.6~1.0 km范围内浓度较高,重污染发生前颗粒物中含有大量非球形离子,重污染发生后颗粒物以球形细粒子为主。谭敏[4]对激光雷达测试结果统计分析发现,优-良、轻度-中度污染和严重污染天气的大气边界层高度最大值依次降低,同时,大气边界层高度和颗粒物浓度具有明显的负相关性,在严重污染时尤为明显。
本文结合激光雷达的原理及主要构成,对气溶胶激光雷达在大气环境监测中的应用进行系统梳理和概括,尤其是在大气边界层高度、不同天气条件(如重污染天气、节假日烟花爆竹和沙尘天气)下,高空中气溶胶变化和走航扫描污染溯源等方面应用进行详细论述,使气溶胶激光雷达在大气环境监测中的应用更加明确,以便为大气污染防治提供更加准确的科技支撑。
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激光雷达是获得物质空间垂直分布的有效遥感技术[5-6],其利用大气气溶胶、云等对激光的散射特性,以激光为光源,将产生的后向散射信号被光学系统接收,经反演确定气溶胶分布特征。激光雷达的主要构成包括激光发射单元、接收光学单元、后继光学单元、信号探测与采集单元、运行控制单元等,其中激光发射单元包括激光器和发射光学元件,接收光学单元多采用望远镜。
激光雷达按运载平台可分为地基固定式、车载式、机载式和星载式,以地基固定式和车载式为主[7]。目前应用广泛的气溶胶(颗粒物)激光雷达包括微脉冲激光雷达、双波长激光雷达和多波长激光雷达等。由于对激光雷达的称呼未规范,气溶胶激光雷达或颗粒物激光雷达一般也简称为激光雷达。
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大气边界层是受地面影响最直接的气层,也是地气交换的主要场所,能影响热量、水汽和气溶胶等物质或能量的垂直分布,可确定污染物垂直扩散、沉降和输送过程[8-10]。大气边界层高度是气象学上温度逆变的高度,大气边界层与上部的自由大气交界处存在逆温层,逆温层内含有大量气溶胶粒子,而其上部的自由大气中粒子浓度偏低,交界处气溶胶粒子突减。气溶胶激光雷达测试大气边界层高度就是以气溶胶为示踪物,在大气边界层与自由大气交界处,通过回波信号反演,确定回波信号衰减最快的高度,进而得到大气边界层高度。其中将接收的米散射回波信号[11]变换即可得到激光雷达距离平方校正信号P(z)z2,见式(1)。
式(1)中,P(z)z2为激光雷达距离平方校准信号,
$ {P}_{0} $ 为激光发射功率,C为激光雷达系统常数,$ Y\left(\textit{z}\right) $ 为几何因子,$ \; {\beta }_{a}\left(\textit{z}\right) $ 和$ \; {\beta }_{m}\left(\textit{z}\right) $ 分别为气溶胶和空气分子后向散射系数,Ta(z)和Tm(z)分别是高度z处与激光雷达之间气溶胶和空气分子透过率。目前,利用气溶胶激光雷达进行大气边界层高度反演的主要方法有梯度法、标准偏差法、曲线拟合法和小波协方差变换法[11-12]。其中,梯度法应用简单,但稳定性较差,对数据质量要求较高;标准偏差法和小波协方差法易受噪声干扰,但在稳定大气状况下,结果准确度高;曲线拟合法受信号局部结构影响较小,对输入参数不敏感,结果比较稳定[13]。
大气边界层高度与污染过程也密切相关,尤其是秋冬季气象扩散条件较差,灰霾天气频发,大气边界层高度越低,越不利于近地层环境空气垂直混合,污染物极易超过环境容量形成污染天气。显然,大气边界层高度变化影响灰霾天气发生的强度,秋冬季当边界层高度约1.0 km时,易发生轻微霾天气,当边界层高度降至600 m左右时,易发生中度和重度霾天气[13]。重庆市重污染天气(12月4~8日)大气边界层高度均值为240 m左右[14]。重污染天气大气边界层高度明显低于优-良天气。
气溶胶激光雷达反演发现,大气边界层高度也具有明显的季节性变化规律,夏季对流强,冬季对流弱,使得不同地区大气边界层高度呈现夏季高、冬季低的特点,同时夏季白天的对流强于夜间,使得夏季日变化规律较为明显,而冬季不明显[15]。北京市春季和夏季(2009年6月~2010年5月)大气边界层波动范围为700~1 100 m,秋季和冬季边界层变化波动范围为600~800 m,但是四川盆地内的绵阳市冬季大气边界层高度为600~1 100 m,发生污染过程时会下降至400 m,甚至更低。通过2000~2003年激光雷达监测发现北京市白天边界层高度可达1.51 km,而夜间仅为1.22 km[16],而银川市伴随着太阳辐射的逐渐增加,8:00~9:00时大气边界层高度开始升高,在15:00时左右边界层高度达到最大,18:00时边界层高度仍然很高,进入夜晚开始下降,凌晨后降到最低[17]。
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气溶胶激光雷达在探测高空气溶胶的粒子特性和时空演变具有绝对优势,当其反演的消光系数越大,说明气溶胶浓度越高(排除降水、云的影响),污染越严重,反之越轻[18]。由于激光雷达发射的偏振光遇到非球形的颗粒物(如沙尘、冰晶等),后向散射光会发生退偏现象,激光雷达退偏振比可判定气溶胶粒子为球形或非球形粒子(卷云、沙尘和烟尘等),其中,球形液滴的退偏振比一般<0.03,而典型非球形粒子如冰晶,其退偏振比最大可超过0.80,冰水混合云退偏振比在0.38左右,沙尘颗粒物退偏振比0.20~0.30之间[19]。
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气溶胶消光系数垂直廓线可以反映气溶胶的垂直分布,反演得到的消光系数季节变化特征明显,秋冬季气象扩散条件较差,同时极易出现无风、高相对湿度、逆温等天气现象,使得污染物垂直对流较弱,易在高空累积,使得消光系数偏高,而夏季空气质量好,颗粒物污染概率低,消光系数较小。宁波市0~0.5 km范围内消光系数较大,2016年霾日消光系数表现为秋季>冬季>春季,消光系数分别为1.0 km−1、0.94 km−1和0.67 km−1,非霾日为冬季>秋季>春季>夏季,消光系数分别为0.59 km−1、0.53 km−1和0.46 km−1,夏季全部按非霾日进行统计分析,消光系数仅为0.19 km−1[20]。2015年12月~2016年11月北京市秋季和冬季近地面1.0 km以下的消光系数较大,而春、夏两季污染日较少,春季消光系数在0.2~0.4 km−1,夏季因降雨较多,相对湿度偏高,消光系数介于0.30~0.75 km−1[21]。
在不同的环境空气质量下消光系数也存在差异[21],当空气质量为优-良时,气溶胶消光系数较低,基本不高于0.7 km−1,轻-中度污染时,气溶胶消光系数在不同季节差异较大,冬、春两季气溶胶消光系数不超过0.8 km−1,夏、秋两季在1.0 km−1左右,部分站点甚至在1.4 km−1左右,重度及以上污染时,污染物在高空中也难以扩散,并且垂直对流偏弱,使得高空中消光系数偏高,基本在1.0 km−1以上。
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气溶胶激光雷达在判定重污染天气类型(包括局地污染过程、区域污染传输、外源输入与局地污染融合等)方面优势明显,北京市发生局地颗粒物污染过程时激光雷达反演得到的污染物从地面开始垂直向上扩散,约800 m处出现消光系数的极大值层,极大值超过2.5 km−1[22]。外源输入与局地污染物融合形成的污染,PM2.5质量浓度并未随大气边界层高度的升高而降低,而是始终维持较高浓度。由于大气重污染成因主要包括污染源排放、气象条件影响和区域传输,其中以污染源排放为主,在重污染过程中当气象扩散条件较差,污染物水平输送较为困难,同时重污染天气多出现在秋冬季,存在静风和逆温现象,颗粒物垂直方向上对流偏弱,颗粒物在垂直方向上容易出现高值,表现为消光系数最大值。2017年1月4~7日,成都地区重污染过程白天在600 m以下和700~1 100 m之间颗粒物消光系数出现高值区,夜间在1 100 m处出现高值[23]。2016年12月16~31日,北京市重污染过程中污染物主要聚集在800 m高度以下,严重污染时,污染物高度甚至仅有400 m左右[24]。
由于气溶胶激光雷达测得的后向散射系数与颗粒物浓度之间存在如下关系[14, 25]。
式(2)~(3)中,α(z)为消光系数,
${C_{{\rm{PM}}_{10}}} $ (z)是PM10质量浓度,${C_{{\rm{PM}}_{2.5}}} $ (z)是PM2.5质量浓度,K是比例系数,由气溶胶的种类、折射率指数、谱分布和大气相对湿度等决定。2018年2月7日绵阳市呈中度污染,激光雷达水平扫描和剖面扫描发现某工业产业园颗粒物浓度整体偏高,距离地面较近,激光雷达反演的PM2.5浓度介于86~124 μg/m3,退偏振比介于0.08~0.10(图1),其原因主要是冬季气象条件较差,颗粒物垂直方向扩散困难,在近地面进行累积,同时相对湿度偏高,二次转化明显,需通过启动重污染天气应急预案来降低污染源排放。气溶胶的消光系数与颗粒物浓度表现为较好的相关性,北京市重污染天气(2015年10月4~8日)随着PM2.5浓度的持续加重,近地面层的消光系数则持续升高[26],但高空中产生后向散射的除了气溶胶外,水分子和云层等均对消光系数影响较大,而测试结果很难直接识别剔除,同时K值不确定较大,使得反演得到的PM2.5质量浓度存在偏差,在高湿度时尤为明显,激光雷达在颗粒物定量分析方面有待优化。 -
烟花爆竹燃放会释放大量SO2、PM2.5等,同时颗粒物中含有大量金属元素(如K+、Mg2+),如果气象条件较差,污染物扩散不完全,极易形成区域性污染,气溶胶激光雷达在观测烟花爆竹垂直方向气溶胶分布特征及变化趋势具有较好的效果。合肥市春节期间烟花爆竹燃放后,消光系数较高,污染物在地面至1.6 km以下积累。由于烟花爆竹燃放后污染物主要聚集在低空,实施烟花爆竹禁放能显著减轻污染过程,2018年合肥市加强禁燃措施后,除夕夜消光系数大幅减小,消光系数大于0.80 km−1主要介于0.5~1.1 km[27]。2018年春节期间京津冀烟花爆竹引起的污染过程中,其消光系数较高值多集中于500 m以下,除夕日(2月15日),石家庄消光系数最先升高,最大消光系数0.75 km−1,天津、廊坊消光系数虽然升高稍晚,但最大消光系数超过1.0 km−1且持续时间较长,北京市近地面消光系数出现升高的时间较晚,年初二至初五(2月17~20日)各地均表现出连续的消光系数高值[28]。显然,各地(市、州)不仅要进行烟花爆竹禁放,而且为了更好的大气污染防治效果,需要进行区域联防联控。
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沙尘天气属于自然灾害,其发生具有较强的不确定性,但发生后沙尘能够在冷高压等气流的带动下进行长距离输送,造成大气能见度降低,PM10显著增加,并且对城市环境空气质量造成严重影响。为了准确研判沙尘传输路径、质量衰减和环境影响,我国已建成国家沙尘天气影响城市环境空气质量监测网,但主要是对近地面颗粒物浓度进行监测,因此气溶胶激光雷达能对沙尘高空输送进行观测,对提前预警和防护具有重要意义。2011年4月28~30日发生了强度较大的沙尘长距离输送过程,沙尘主要分布高度为1km以下,退偏振比平均为0.35左右,当输送至内蒙古、甘肃地区时沙尘抬升至2.5~3 km高度[29]。2006年4月7~8日大连地区受到沙尘影响,通过激光雷达扫描沙尘高度较低,主体过境时沙尘层中心高度小于0.5 km,激光雷达反演得到180 m高度处的气溶胶消光系数与地面PM10浓度吻合较好[30]。石家庄2015年4月沙尘沉降前主要分布在1.5~3.0 km高空,气溶胶退偏振比大于0.2,非球形粒子比重大[31]。
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除了固定式气溶胶激光雷达外,近年来车载式激光雷达由于能够实现监测结果与三维地理信息系统的融合而得到广泛应用。车载式激光雷达是将激光雷达安装在移动监测车内,对大气环境进行垂直/走航扫描、水平扫描、锥型扫描和剖面扫描,同时随移动轨迹记录空间气溶胶垂直分布特征,分析城市不同区域的相互影响[32],实现污染准确溯源,减少人工排查的盲目性和不确定性。2017年7月23日湖北省走航过程中发现2处重点污染区域,第1个重点污染区域是工业集中区,包含乳业、电气、纺织、药业及灰砂砖厂等,生产过程产生较多颗粒物;第2个重点污染区域是居民集中区域,颗粒物的主要来源包括燃煤和餐饮油烟等[33]。2019年3月26日激光雷达走航车在芜湖市无为县水平扫描发现道路扬尘、工地扬尘和荒地开垦秸秆焚烧污染源[34]。激光雷达走航车对徐州市走航时发现,当空气质量良-轻度污染时,近地面气溶胶消光系数相对高值点主要位于商业区域和工业区域,工业区域火电厂排放的烟尘主要出现在1 km左右[35]。重度污染天气情况下,近地面气溶胶消光系数主要受污染过程的时间演变控制。2020年7月激光雷达走航车在绵阳市进行水平扫描和剖面扫描发现,某建材城正在进行混凝土生产作业,作业过程中产生大量粉尘,并且在600 m范围内形成污染带,在风的作用下进行扩散,见图2。
2.1. 大气边界层高度监测及与污染的关系
2.2. 高空中气溶胶垂直变化特征分析
2.2.1. 高空中气溶胶的污染特征
2.2.2. 重污染天气下气溶胶变化特征
2.2.3. 特殊节日烟花爆竹影响分析
2.2.4. 沙尘天气气溶胶变化趋势分析
2.3. 走航扫描污染溯源
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1)目前激光雷达无相关行业标准或技术规范,也未明确相关算法和方程系数,使得不同厂家的激光雷达大气边界层高度、颗粒物浓度、气溶胶波长指数和气溶胶光学厚度等反演结果一致性较差,甚至部分反演结果存疑。另外,云、雨、雪或相对湿度等天气条件对测试结果影响较大,尤其是大雾、雨雪天气下激光衰减较强,测量精度受到较大影响,使得消光系数、退偏振比等反演结果偏差较大[36],今后需通过技术研发和算法升级来逐渐消除影响。
2)气溶胶激光雷达对云高、气溶胶波长指数等参数效果不佳,目前对退偏振比没有明确的界定,消光物质溯源更多依靠经验或文献,建议对退偏振比匹配物质类别进行规范和明确。
3)虽然气溶胶激光雷达定性效果较好,但颗粒物浓度定量有待优化。激光雷达反演的消光系数与颗粒物浓度存在正相关,但由于地区差异较大,云、相对湿度和颗粒物浓度均能影响消光系数,同时颗粒物浓度过高会使得激光束穿透能力变差,颗粒物定量分析是气溶胶激光雷达今后发展的重要方向。
4)气溶胶激光雷达分析结果较为单一,为了更加准确的说明气溶胶动态变化过程,需要组建雷达网络。同时需结合气象资料、云高仪、成像光谱仪、风廓线雷达、温廓线雷达、微波辐射计、颗粒物自动监测分析仪和颗粒物组分在线分析设备等数据[37]进行综合分析,才能准确说明污染传输过程,提出合理防治措施。
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激光雷达自20世纪60年代发明后得到快速发展和应用,尤其在大气环境探测方面,对垂直高空大气探测和重污染天气颗粒物演变的效果较好。目前气溶胶激光雷达的消光系数、退偏振比等参数使用效果较佳,但大气边界层高度、颗粒物定量分析等应用有待继续优化。固定式激光雷达探测区域受到局限,激光雷达走航车能够随时移动,在准确查找污染源方面具有一定的优势,今后应用将更加广泛。另外,气溶胶激光雷达分析结果较为单一,需要组建雷达网或借助光化学分析超级站数据进行综合分析。