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底泥是湖泊生态系统的重要组成部分，由水环境中多种复杂过程的共同作用形成，包括物质输入、生物活动、化学反应和水动力作用[1]。非自然产生的营养盐和重金属会通过多种途径累积在底泥中，过多的物质累积会在水环境条件改变的情况下形成内源释放，破坏水生态平衡[2-3]。尤其是重金属元素，重金属在底泥中具有潜伏性和富集性，其对生态平衡的威胁主要表现在被藻类等水生动植物的体表吸附、富集，在食物链内产生累积，进而引起生物群落的退化等问题[4–6]。对于内陆湖泊而言，入湖河流是上游来水和污染物入湖的主要通道，因此准确掌握入湖河流底泥的污染状况对于湖泊水生态修复具有重要意义[7-8]。
早期的清淤技术被用于多种目的，如保障河道的通航、深海采矿作业和建立野生动物自然保护区等[9–11]。应用于控制湖泊内源污染的环保清淤起源于发达国家对于生态环境遭受破坏的思考，并于二十世纪初引入我国[12-13]。然而，清淤技术在改善区域内的氮磷负荷上效果显著，但在底泥被清除的同时，由于内部物质负荷、底泥性质和清淤方式等的不同，工程可能会引起后续的生境重建问题。如采用抓斗方式会在风浪较大的天气条件下引发营养物质或治病细菌的再次释放[9,14]。对于清出淤泥的处理，仍需考虑底泥中盐分、矿质和有机质等的构成特征，同样需要经过实验论证[15]。由于环保清淤技术的独特性，工程上要求其在技术手段上避免河湖状态再次受到影响。这将决定清淤方式的选择，因此河湖内部氮、磷、有机质和重金属负荷的垂直分布研究可为工程提供实施依据。
20世纪50年代以来，长荡湖湖区渔业内源污染和接受上游带有污染物的补水等都对该湖区水质造成了直接影响[16–18]。2015年，为解决长荡湖内源污染问题，金坛区政府根据太湖流域水环境综合治理的总体部署和《长荡湖保护规划》相关要求实施了长荡湖环保清淤工程。本研究以长荡湖入湖河流为研究对象，分析底泥营养盐、有机质和重金属的质量分数和垂直分布特征，利用潜在生态风险指数法评价可能存在的污染风险，为长荡湖湖泊水生态修复提供参考。
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长荡湖是太湖流域上游的调蓄性湖泊，位于金坛区境内东南方向9 km处，跨金坛区、溧阳市两地，又名洮湖，系古太湖分化而成，是太湖流域三大湖泊之一。其南窄北宽，南北最长距离为13.6 km，东西最宽距离为9.3 km，湖周岸线长度约40 km，湖面面积81.9 km2，湖区平均水深0.8~1.2 m，蓄水量8 600×104 m3 (常水位) 。长荡湖湖底的平均高程为2.36 m，最低处高程为1.36 m。方洛港、新河港、大浦港、白石港、仁和港和庄阳港是长荡湖主要入湖河流，湟里河、北干河和中干河则为主要出湖河流。其中新建河、大浦港、白石港、仁和港和庄阳港与客水河流丹金溧漕河相连 (图1) 。
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根据长荡湖的主要入湖河流分布 (图1) ，设置方洛港 (FL)、新河港 (XH)、大浦港 (DP)、白石港 (BS)、仁和港 (RH)、庄阳港 (ZY)、后渎中河 (HDZ)、后渎港 (HD) 和北河 (BH) 共计9条河流18个采样点位，采集底泥样品，分析底泥中总氮、总磷、有机质和重金属Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr、As和Hg的质量分数。2020年夏季在对应点位采集柱状底泥样品，每个柱状底泥自上而下以5 cm为尺度进行分层，分层后低温保存运送回实验室检测分析。
柱状底泥样品指标检测方法：总氮采用凯氏法 (HJ 717-2014) ；总磷采用碱熔-钼锑抗分光光度法 (HJ 632-2011) ；有机质采用重铬酸钾分光光度法 (HJ 615-2011) ；Cu、Zn采用火焰原子吸收分光光度法 (GB/T 17138-1997) ；Pb、Cd采用石墨炉原子吸收分光光度法 (GB/T 17141-1997) ；Ni采用火焰原子吸收分光光度法 (GB/T 17139-1997) ；Cr采用火焰原子吸收分光光度法 (HJ 491-2009) ；As采用原子荧光法 (GB/T22105.2-2008) ；Hg采用原子荧光法 (GB/T22105.1-2008) 。
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1) 总氮和总磷污染程度评价。太湖是国内开展底泥氮磷营养盐与上覆水体和富营养化关系研究最多的湖泊之一，具有较为丰富的研究资料。长荡湖是太湖流域的调蓄湖泊，故长荡湖底泥的总氮和总磷污染程度评价方法采用太湖底泥的评估标准[19] (表1) 。
2) 重金属风险评价方法。我国尚未制定底泥中重金属的国家质量标准，考虑到长荡湖底泥pH为6.5~7.5，农用地均可以作为水田、水旱轮作或者其他用途，所以不同污染物项目均采用较为严格的风险筛选值。基于湖泊底泥清淤需求，采用《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准 (试行) (GB 15618-2018) 》中重金属风险筛选值和管制值。根据农用地土壤重金属风险筛选值和管控值，将Cd、Hg、As、Pb、Cr五种重金属质量分数低于或等于风险筛选值的底泥评价为“低风险”，高于风险筛选值、低于或等于风险管控值的底泥评价为“中风险”，高于风险管控值的底泥评价为“高风险”。将Cu、Ni和Zn三种重金属质量分数低于或等于风险筛选值的底泥评价为“低风险”，高于风险筛选值的底泥评价为“中风险”。其中Cr、Cu、Ni、Zn、As、Cd、Pb和Hg的风险筛选值分别为200、100、100、250、25、0.3、120和0.6 mg·kg−1。Cr、As、Cd、Pb和Hg风险管控值分别为1000、120、3.0、700和4.0 mg·kg−1 (该标准未提供Cu、Ni和Zn三种重金属的风险管控值) 。
3) 重金属潜在生态风险指数评价方法。瑞典学者Håkanson于1980年提出潜在生态风险指数法[20]，它是划分底泥污染程度和其水域潜在生态风险的一种相对快速、简便和标准的方法。通过测定底泥样品中的污染物质量分数计算出潜在生态风险指数值，可反应表层底泥金属的质量分数、金属的毒性水平和水体对金属污染的敏感性。单因子潜在生态风险指数的计算式为式 (1) 和式 (2) ；多因子潜在生态风险指数计算参考式 (3) 。
式中：
$ \mathit{\text{C}}_{\text{f}}^{\mathit{\text{i}}} $ 为某一金属的污染系数；$ \mathit{\text{C}}_{\text{D}}^{\mathit{\text{i}}} $ 为底泥中重金属的实测质量分数，mg·kg−1；${{C}}_{\text{R}}^{{i}}$ 为计算所需的重金属参比背景值，mg·kg−1；${{E}}_{\text{r}}^{{i}}$ 为潜在生态风险系数；${{T}}_{\text{r}}^{{i}}$ 为单个污染物的毒性响应参数；RI为多种金属的潜在生态风险指数。潜在生态风险指数污染等级划分见表2。重金属参比背景值为 (参照太湖流域底泥[19]) Cr = 77.8；Cu = 22.3；Ni = 26.7；Zn = 62.6；As = 10；Cd = 0.13；Pb = 26.2；Hg = 0.29 (单位：mg·kg−1) 。计算潜在生态风险指数所需的毒性响应参数为Hg = 40；Cd = 30；As = 10；Pb= 5 ；Cu = 5；Zn = 1；Cr = 2；Ni = 5。 -
利用Microsoft Excel、SPSS软件和R语言进行数据整理、统计分析和制图。不同入湖河流环境因子的显著性检验采用t.text。
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2000年以来，湖区的污染负荷因人类生产活动急剧增加，导致长荡湖水质低于国家地表水劣Ⅴ类水体标准[21–26]。长荡湖入湖河流底泥中总氮和总磷分别为1 134.15 mg·kg−1和664.81 mg·kg−1，总氮要低于太湖湖区 (1 349 mg·kg−1) ，而总磷要高于太湖湖区 (486 mg·kg−1) 。然而，在流域体系中，总氮 (1 748 mg·kg−1) 和总磷 (760 mg·kg−1) 均要低于流域背景的平均水平，并且没有达到数量级差异[16,27]。长荡湖入湖河流底泥的氮、磷化学计量比平均值 (N/P = 1.96) 也要低于我国纬度相同的典型湖泊底泥的平均水平(N/P = 3.89~9.57)[28–30]。
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长荡湖入湖河流底泥中总磷质量分数的分层特征如图2所示。除ZY外，整体都有较高的污染水平。其中FL、DP、BS和BH的垂直分层变异系数较高，分别为0.6、0.49、0.29和0.37，可反映对应时域内伴随着沉积作用有外来源的磷投入。其平均总磷分别为993.22、567.38、640和594.83 mg·kg−1，变化范围分别为327~2 200、145~1 070、372~885和223~782 mg·kg−1；XH、RH、ZY、HDZ和HD中平均总磷为704.6、734.75、403.5、606.33和498.5 mg·kg−1。底泥样品中平均总磷为681.07 mg·kg−1，表层底泥都有较高的污染负荷，只有ZY的污染程度在重度污染以下。长荡湖的底泥与我国同季节的其他地区湖泊相比具有更高的磷占比[28–30]，其主要原因是湖区上游长时间磷肥大量投入使得底泥中总磷赋存量偏离自然基线[17]。相对于其他入湖河流，与钱资荡湖连接的FL呈现出更加不稳定的底泥状态，是总磷负荷最高的入湖河流。近几年，当地政府开展了严格的水污染治理措施，入湖磷的负荷相较于前几年得到有效控制，但是对于清洁型底泥来说仍存在较高的赋存量[31]。而湖内底泥与入湖河流底泥没有明显的数据差异 (湖内底泥中磷的质量分数平均值为695 mg·kg−1) [32]，但入湖河流底泥具有更高的变异系。这说明入湖河流的磷沉积过程要比湖内复杂，区域内存在过量的磷输入。
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长荡湖入湖河流底泥中总氮质量分数的分层特征如图3所示，氮负荷整体污染水平要低于磷负荷，除FL外 (总氮平均值为2 202.22 mg·kg−1，变异系数为0.07) ，都未超出重度污染限制阈值。XH、BS、RH、ZY、和BH均未达到轻度污染限制阈值，平均总氮分别为940.4、946.86、855.5、698.25和650.17 mg·kg−1。DP、HDZ和HD部分分层达到轻度污染，平均总氮分别为1 014.5、1 151.67和954.5 mg·kg−1。入湖河流底泥中总氮的污染程度良好，底泥样品中平均总氮为1 134.15 mg·kg−1，要高于湖内底泥[32]，但低于我国同季节的其他地区湖泊[28–30]。与磷的负荷模式类似，其中FL的氮素也超出了重度污染限，污染程度较重，为管控输入源头需要注意的入湖河流。HD表层底泥中氮的质量分数在该时期已到达了中度污染阈值，且从垂直分布来看氮素累积有逐渐增加的趋势，同样需要注意入湖河流负荷。
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长荡湖入湖河流底泥中有机质的平均质量分数为1.23 %，有机质质量分数的分层特征如图4所示。FL的有机质的平均质量分数为1.98 %，变异系数为0.08，为负荷最高的入湖河流。有机质质量分数较高的底泥会产生较多的磷营养盐释放量，并且达到动态平衡的速率也不受质量分数影响[33]。有机质的质量分数与总磷呈现弱或强相关性，与总氮呈现强相关性[34-35]。与FL的总磷和总氮高负荷保持一致，这说明有机质的质量分数可作为底泥营养盐释放的直接依据，同时也可认为FL就是为湖泊提供营养输入量最主要的河道。DP和HDZ中有机质的平均质量分数均为1.35 %。XH、BS、RH、ZY、BH和HD中有机质平均质量分数分别为1.05、1.09、0.98、0.8、0.82和0.98 %。HD的有机质同氮素的垂直分布趋势相同，若为外源型输入，则均存在潜在污染风险。
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入湖河流底泥中重金属的平均质量分数如表3所示。其中，Hg、Zn、Cd和Cu的质量分数显著高于背景值。FL仍然是最需要注意的入湖河流，8种检测重金属均超过流域的背景值，单因子生态风险较高的Cd和Hg分别超出背景值7.9倍和5.3倍。金坛区的工业废水和生活污水通过丹金溧漕河和下塘河汇入钱资荡湖与长荡湖[36]，而FL是长荡湖与钱资荡湖交汇的主要河流，存在湖水倒灌的现象，并且钱资荡湖还有截污和引水工程[37]，使得FL的水力条件变的复杂。因此，FL会受纳更多的污染物并且得到更长的停留时间，造成了各类污染物都严重超标，但仍需进一步研究以确认。除Cd和Hg外，Zn和Cu的最高质量分数分别为280 mg·kg−1和70 mg·kg−1，XH、DP、BS、RH和BH的质量分数分别超过了背景值4.3~2.7倍和2.7~2.1倍，同样威胁底泥的生态健康。As，Pb，Ni和Cr都存在小程度的背景值超标。但相对于其他4种重金属，在生态修复问题上，显然后者是需要优先重视的目标。
为明确重金属的质量分数在入湖河流中的差异程度，采用t检验对每条入湖河流与该指标总体平均值进行显著性检验，结果如图5所示。9条入湖河流底泥中重金属的质量分数除XH外均有不同程度的显著性差异，FL和DP是差异度最高的入湖河流。FL底泥中Cr、Ni、Cu、As和Pb的质量分数显著高于其他入湖河流(P<0.05)，其中Cr和Ni的显著性最高(P<0.001)。Cd和Hg的质量分数没有表现出显著性差异，但数据超出生态风险标准，这说明所有入湖河流底泥中的Cd和Hg总体负荷较高。DP底泥中Zn、Hg、Cu、Pb和As的质量分数显著高于其他入湖河流(P<0.05)，其中Zn和Hg的显著性最高(P<0.001)。而RH、ZY、HDZ和HD的重金属质量分数虽然存在显著性差异，但是都要低于总体平均值，这说明近年的水生态修复对长荡湖中部入湖河流的重金属负荷起到了有效控制。关于入湖河流中Zn、Hg、Cu和Pb的超标问题，可认为部分来源于丹金溧漕河的补水。因漕河受纳了印染纺织行业、煤炭行业和电子行业的污水，在补水过程中导致了重金属滞留[36,38]。而Cd和As则来自于湖区和湖内农渔业生产中的农药和肥料的过量投入[21,39-40]。
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因为采样时间在夏季，属于丰水季节，所以会在湖泊的完整周期上存在一定的局限性。然而，通过先前的研究结论来看，底泥内的各重金属指标的质量分数占比是一致的，故认为夏季可代表为长荡湖整年的污染状态[39–41]。通过风险指数计算结果表明，长荡湖入湖河流底泥样品中生态风险指数的平均值分别为118.85，入湖河流底泥中重金属的生态风险指数特征如图6 (a) 所示。8种检测重金属中Cd、Zn、Cu和Pb达到了筛选值，但Cu和Pb仅存在一个样本达到筛选值，且去掉异常值后与其他重金属都呈正态分布，因此认为该样本为异常值。Cd和Zn的质量分数平均值分别为0.37 mg·kg−1和163.47 mg·kg−1，在53个底泥样品中共有17个样品大于或等于Cd的风险管控值(3.0 mg·kg−1)，其中4个样品位于XH，13个位于FL；10个样品底泥的Zn质量分数超过风险筛选值(230 mg·kg−1)，8个样品位于DP，其他重金属指标均未超过风险筛选值。其中，只有XH和FL存在潜在污染风险，风险指数分别为328.8和222.26，单因子潜在污染风险贡献高的重金属主要为Cd，其次为Zn。XH底泥的生态风险指数超出风险阈值的主要集中在表层(图6 (b) )，存在较高的释放风险，在具备条件时可采用环保清淤方式清除表层受污染底泥。FL超出风险阈值的主要集中在45 cm以下的深层底泥(图6 (c) )，重金属释放风险低。而FL的营养盐在底泥的45 cm内均达到重度污染，在工程角度的清淤可行性很低，并且已有文献表明作业中造成的人为扰动还可能再次释放营养盐[13,42-43]，因此，若不需要增加行洪通航能力的情况下不建议实施清淤工程。
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对营养盐、有机质和金属元素进行了相关性分析，结果如图7所示。营养盐中氮素与有机质的相关性是最高的，而磷素要弱的多，这也与其他学者的研究一致[34-35]。并且长荡湖的氮素的质量分数丰度要比磷素高得多，排除重金属元素的影响，在数据上与有机质强相关也是合理的。重金属元素Cd只与Cr、Hg和Cu有一定的相关性(P ≤ 0.05)，这表明底泥中含有Cd的分子团有可能与其他元素不存在活跃的络合作用。而Cr元素在自然环境本底当中存量很少，也反映了人为来源贡献的重要性。Cr、Cu、As和Hg之间存在较高的相关性(P ≤ 0.01)，这说明这几种元素可能来自于同一污染源或有相当活跃的络合作用，再或者存在一些吸附等的物理作用并积累在底泥中。
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1) 长荡湖入湖河流底泥中总氮、总磷和有机质的平均质量分数分别为1 134.15、664.81和1.23 %，总体都低于早期的背景平均水平。近几年实施的修复工程起到了积极、显著的作用，入湖河流的污染负荷得到了有效控制。所有河流底泥的总磷整体都达到重度污染负荷，需要控制该区域内的磷输入。2) 入湖河流底泥中重金属Cu、Zn、Cd和Hg的平均质量分数分别为48.25、163.47、0.37和0.12 mg·kg−1，显著高于背景值。其中，重金属Cd和Zn超过该重金属的风险管控值，主要集中于方洛港、新河港和大浦港。其他重金属指标均未超过风险筛选值。3) 结合潜在生态风险指数，新河港底泥超出风险阈值的主要集中在表层，存在较高的释放风险，在具备条件时可采用环保清淤方式清除表层受污染底泥。方洛港超出风险阈值的主要集中在45 cm以下的深层底泥，且方洛港的营养盐可能会在作业中再次释放，若不需要增加行洪通航能力的情况下不建议实施清淤工程。
长荡湖入湖河流底泥污染特征和潜在生态风险评价
Characteristics of sediment pollution and assessment of potential risk in rivers flowing into Changdang Lake
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摘要: 选择长荡湖入湖河流为研究对象，分析河流底泥营养盐、有机质和重金属的分布特征，采用潜在生态风险指数法评价底泥重金属的潜在污染风险水平。结果表明，长荡湖入湖河流底泥中总氮和总磷均低于流域背景的平均水平，分别为1 134.15和664.81 mg·kg−1，氮、磷化学计量比 (N/P = 1.96)也低于我国不同纬度典型的湖泊底泥平均水平(N/P =3.89~9.57)，且所有底泥中总磷都存在较高的污染负荷。有机质的平均质量分数为1.23%，除方洛港外，整体质量分数相对较低，与总磷和总氮强相关。入湖河流底泥中重金属的平均质量分数高于背景值，特别是新河港、方洛港和大浦港，其中Cu、Zn、Cd和Hg的平均质量分数显著高于流域背景值，分别为48.25、163.47、0.37和0.12 mg·kg−1。潜在污染风险主要存在于新河港和方洛港，其风险指数分别为328.8和222.26。方洛港存在潜在污染风险的底泥主要集中在深层底泥的45 cm以下，且赋存了大量的营养盐，人为干扰可能再次释放营养盐，故不建议实施清淤工程。该研究结果可为同类湖泊水质监管与治理提供参考。Abstract: This study focuses on the rivers flowing into Changdang Lake (CDL), analyzing the distribution characteristics of nutrients, organic matter, and heavy metals in river sediments. The potential ecological risk of heavy metals was also assessed. The results indicated that the mass fraction of total nitrogen and total phosphorus in the sediments of rivers entering CDL was lower than the average levels of the watershed background, standing at 1134.15 and 664.81 mg·kg−1, respectively. The stoichiometric ratios of nitrogen and phosphorus (N/P = 1.96) were also lower than the average level of sediments in typical lakes at different latitudes in China (N/P = 3.89~9.57), and a high pollution load of total phosphorus was observed in all sediments. The average mass fraction of organic matter was 1.23 %, and except for Fangluo Port, the overall mass fraction was relatively low, showing a strong correlation with total phosphorus and total nitrogen. The average mass fractions of heavy metals in the sediment of rivers entering the lake were higher than the background value, especially in Xinhe Port, Fangluo Port, and Dapu Port. Among them, the average mass fraction of Cu, Zn, Cd, and Hg significantly exceeded the watershed background values, standing at of 48.25, 163.47, 0.37, and 0.12 mg·kg−1, respectively. Potential pollution risks were mainly present in Xinhe Port and Fangluo Port, with risk indices of 328.8 and 222.26, respectively. In Fangluo Port, sediment posing potential pollution risks was primarily concentrated below 45 cm of the deep sediment layer, which also contained a large number of nutrients. Artificial disturbances may release nutrients again, so dredging is not recommended.
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Key words:
- environmental dredging /
- Changdang Lake /
- vertical distribution /
- inflow rivers /
- Taihu Lake Basin
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图 1 太湖流域区位图和长荡湖入湖河流柱状底泥的采样点位图
Figure 1. Regional of Taihu Lake basin and sampling sites of the columnar sediment in the rivers entering the Changdang Lake
图 2 长荡湖入湖河流底泥中总磷的垂直分布
Figure 2. Vertical distribution of total phosphorus in the sediment of rivers entering the Changdang Lake
图 3 长荡湖入湖河流底泥中总氮的垂直分布
Figure 3. Vertical distribution of total nitrogen in the sediment of rivers entering the Changdang Lake
图 4 长荡湖入湖河流底泥中有机质的垂直分布
Figure 4. Vertical distribution of organic matter in the sediment of rivers entering the Changdang Lake
图 5 长荡湖入湖河流底泥中重金属的质量分数和显著性分析
Figure 5. Mass fraction and significance analysis of heavy metals in the sediment of rivers entering the Changdang Lake
图 6 入湖河流底泥中重金属的生态风险指数特征
Figure 6. Ecological risk index characteristics of heavy metals in the sediment of rivers entering the Changdang Lake
图 7 入湖河流底泥中总氮、总磷、有机质和重金属的相关性分析
Figure 7. Correlation analysis of total nitrogen, total phosphorus, organic matter and heavy metals in the sediment of rivers entering the Changdang Lake
表 1 太湖底泥中总氮和总磷的污染程度评估标准
Table 1. Assessment criteria for the pollution levels of total nitrogen and total phosphorus in Taihu Lake sediment
mg·kg−1 指标 清洁 轻度污染 中度污染 重度污染 总氮 1 128 1 377 1 627 >1 627 总磷 434 497 625 >625 对应水质类别 Ⅲ Ⅳ Ⅴ 劣Ⅴ 
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表 2 生态风险指数的污染程度划分
Table 2. Classification of pollution levels for the ecological risk index
阈值区间 程度分级 RI<150 低风险 150≤RI<300 中风险 300≤RI<600 较高风险 600≤RI<1 200 高风险 RI≥1 200 很高风险
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表 3 长荡湖入湖河流底泥中重金属的质量分数平均值和背景值[32]
Table 3. Mean and background value of heavy metal mass fraction in the sediment of rivers entering the Changdang Lake
mg·kg−1 入湖河流编号/背景值 Cr Cu Ni Zn As Cd Pb Hg FL 112.67 70.00 49.67 177.22 11.89 0.71 48.56 0.16 XH 83.00 57.60 30.00 179.20 9.43 1.21 41.80 0.15 DP 89.13 64.00 39.88 280.00 9.92 0.22 53.38 0.20 BS 74.57 58.71 44.43 183.43 8.21 0.29 25.14 0.10 LJW 50.25 30.75 29.25 94.25 5.02 0.10 21.00 0.06 ZY 40.50 20.00 29.50 71.00 4.79 0.06 32.25 0.05 HDZ 41.50 23.50 26.50 104.17 6.50 0.22 48.67 0.11 HD 40.00 17.50 21.75 77.75 4.25 0.05 24.75 0.05 BH 54.33 50.33 37.83 175.33 6.19 0.21 26.50 0.12 背景值 75.60 23.40 32.80 64.80 9.40 0.09 22.00 0.03
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