国民经济的发展和能源的短缺促使我国以铀资源为基础的核电工业迅速崛起,在此大环境下,我国对铀矿的开采活动不断增强。而在开采过程中,铀矿废渣、采矿废水和工艺废水在雨水淋滤及扩散作用下不断迁移、浓缩、富集,并进入水体、土壤、大气等环境中,以废气、废水及废渣等形式对矿区及其周边地区产生具有长期性、持续性的放射性污染,危害人体健康[1-7]。

目前,国内外诸多专家学者对场地放射性污染调查与评价主要以放射性核素(226Ra、232Th、40K、238U等)、辐射贯穿剂量率以及总α、总β为研究重点。如Noguera等[8]对乌拉圭海岸带的天然放射性核素226Ra、232Th和40K进行调查;蒋文波等[9]对某退役铀矿周边土壤不同深度226Ra和238U特征进行研究;林武辉等[10]探究大气中γ辐射空气吸收剂量率的波动机制。场地放射性污染评价方法主要是辐射危害指数法[11]、镭当量活度[12]、美国环境保护局(US EPA)推荐的放射性污染场地风险评估模型、地累积指数法等。Asad等[13]运用辐射危害指数法和外部危险指数法对美国2个造船厂土壤的元素和放射性污染进行评估;余根锌[14]估算了我国福建省天然γ辐射剂量率,并量化福建省人居环境安全性标准;哈日巴拉等[15]运用US EPA建议的放射性健康风险模型评估我国巴彦乌拉铀矿周围饮用水中放射性和健康风险。

我国部分铀矿矿井、水冶生产设施于21世纪初开始相继停运,并对在线设备设施均进行了封存处理,但尾渣库、堆浸场、废石场等遗留场地有大量未中和的废渣和废石,还有周边被污染的公路、工业建(构)筑物及各类污染设备、管线等,均存在着一定的辐射环境污染风险。因此,为查清退役铀矿山遗留物对周边环境产生的污染影响及范围,本文以铀矿区及周边环境放射性源项为研究对象,对研究区内各污染源项进行调查及统计性分析,查明各放射性污染之间的相互联系;采用潜在生态危害指数法、US EPA推荐的放射性污染场地风险评估模型以及国际辐射防护委员会(ICRP)提供的年有效剂量模型[16]对研究区放射性污染强度范围进行调查;并针对特征放射性核素对人群可能造成的健康风险进行评价。

1 材料与方法(Materials and methods)

1.1 样品采集与分析

研究区位于广西壮族自治区某退役铀矿,地处亚热带季风带,具有典型的山地立体气候,年平均降雨量为1 773.1 mm,属中高山地貌,平均海拔1 500～1 600 m,岩性主要为中粗粒、中细粒似斑状黑云母花岗岩及二云母花岗岩,均为燕山期,矿区内无大型地表水体,年均流量约0.5 m3·s-1。

本次研究调查范围主要有坑井口、废石堆场、工业场地、堆浸渣场、尾矿库、建(构)筑物、设备器材和管线以及可能受到污染的地表水体和道路等。按照《环境核辐射监测规定》(GB 12379—1990)[17],按设施周围东北、西南、东南、西北方位布设,共布设采点19个。每个点在10 m×10 m范围内,用铁锹,移植镘刀等物去除其外围富含有机质的杂填土,采取0～10 cm的表层土,每次采取约1.0～2.0 kg并用塑封袋密封装入布制取样袋,排出空气压实在1 000 mL样品盒中,保证所取土壤样品接近场地样品源。采样点位置如表1所示。

按照《岩石样品中226Ra的分析方法射气法》(GB/T 13073—1991) [18]和《土壤中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 11743—2013)[19]中规定的相对比较法求解样品中238U、226Ra放射性核素比活度,并分析扩展不确定度。将土壤样品经100 ℃烘干、磨碎、过60目孔径筛。每个样品称取100 g放入γ能谱分析专用聚乙烯样品盒,用蜡密封后存放3周后,使放射系中铀、镭和它们的短寿命子体基本达到平衡至低本底γ能谱仪经刻度后,在相同条件下依次测量空样品盒、土壤粉末标准源和土壤样品能谱各8 h,利用仪器自带解谱软件分别求出238U、226Ra子体中γ射线发射几率比较大的92.6 KeV(238U)、609.4 KeV(226Ra)特征峰的全能峰净面积(将空样品盒测量值作为本底计数),根据测量时间,通过相对比活度法得到土壤238U、226Ra比活度,根据扩展不确定度公式求得高纯锗探测器测量的土壤样品238U、226Ra的扩展不确定度均分别<4.15%、<6.15%,满足GB/T 11743—2013中扩展不确定度铀<20%,镭<10%的要求。

按照《表面氡析出率测定》(EJ/T 979—1995)[20]采用真空法取样,取样时记录气温、气压、湿度、风度、风向等数据,用以对测量结果进行分析比较。采用积累法对研究区表面氡析出率进行计算,测量结果符合铀尾矿、废石场表面氡析出率测量差不超过10%的要求。研究区γ辐射吸收剂量率使用R-PD型γ辐射剂量率仪(福州智元仪器设备有限公司,中国)测量,依据《环境地表γ辐射剂量率测定规范》(GB/T 14583—1993)[21],测量时探头在离地面1 m高处进行现场定点测量,连续测量10次并读数,取测量结果算术平均值作为该点γ辐射剂量率测量值,γ辐射剂量率测量值总不确定度应不超过20%。

1.2 评价方法

1.2.1 潜在生态风险指数法

潜在生态风险指数法(potential ecological risk index)最早由瑞典科学家Hakanson提出。以各种重金属在环境中所具有性质及行为特点为基础,加入沉积学理论权重比例,对土壤或沉积物中的重金属污染进行定量评价。该方法不仅兼顾重金属在土壤中浓度,而且涵盖了环境中多种元素协同作用、毒理学特性、污染范围及浓度以及环境对重金属污染的响应效应等因素,因此在环境风险评价中得到了广泛应用[22-23]。计算公式如下:

(1)

(2)

(3)

式中:为单个污染物的污染系数;为单个污染物潜在生态风险系数;RI为多种污染物的综合潜在生态风险系数;Ci为污染物在0～1 m表层土壤中的实测值为污染本底值(Bq·kg-1);Tri为污染物i的毒性响应系数。潜在生态风险评价等级如表2所示。

1.2.2 放射性风险评价

226Ra、238U作为典型的放射性物质,其衰变过程中产生大量电离辐射,生物体长期暴露在高强度电离辐射中,会导致细胞突变,进而引发癌变以及死亡。故对研究区内226Ra、238U进行风险评估,采用US EPA推荐的放射性污染场地风险评估模型进行健康风险评估[24],其基本公式为:

R=∑(RE×SF)

(4)

式中:R为健康风险值,RE为某一暴露途径的暴露量,SF为某一暴露途径所对应的斜率因子。因此,通过计算放射性物质每种暴露途径的暴露量,再结合相应暴露途径的斜率因子即可得到该污染物质所造成的健康风险值。本文调查对象为某退役铀矿场地,考虑到调查结果和风险评估主要为污染退役治理提供依据,以外照射、污染土壤摄入和吸入3种暴露途径计算其健康风险,其暴露量计算公式为:

RE外照射=C土壤×EF×ED×ET×GSF外照射×

(5)

式中:RE外照射为外照射暴露量(Bq·a·g-1);C土壤为放射性污染物在表层土中的比活度(Bq·g-1);EF为暴露频率(d·a-1);ED为暴露期(a);ET为暴露时间(h·d-1);t为持续时间(a);λ为衰变常数(a -1);GSF外照射为γ屏蔽系数(室外取1.0);ACF外照射为面积修正系数。

(6)

式中:RE摄入为土壤摄入暴露量(Bq);IRS为每日摄入土壤量(mg·d-1)。

(7)

式中:RE吸入为土壤吸入暴露量(Bq);IRA为每日呼吸量(m3·d-1);PEF为颗粒物排放系数(m3·kg-1)。健康风险计算时,土壤中放射性污染物的比活度取研究区中各点位226 Ra、238U的表层土实测值,衰变常数λ以λ=0.693/T1/2(T1/2为半衰期)计算。上述各参数的取值列于表3。

1.2.3 辐射年有效剂量与终生癌症风险

使用空气中的吸收剂量率与有效剂量的转换系数(0.7 Sv)可计算出室外(废石场、工业场地、尾矿库及周边区域)和室内(住房、厂房)年有效剂量当量。室外和室内的占用系数分别为0.2和0.8[27-28]。辐射年有效剂量当量(E)是由以下关系计算出来的:

E室外(mSv·a-1)=D(nGy·h-1)×24×365×0.2×0.7×10-6

(8)

E室内(mSv·a-1)=D(nGy·h-1)×24×365×0.8×0.7×10-6

(9)

式中:D为测量的空气中的吸收剂量率平均值(nGy·h-1)。空气吸收剂量率对人口造成的年有效剂量当量是通过将室外和室内的年有效剂量当量相加来计算,而其对人口的影响,通常用集体有效剂量(SC)来表征,SC由公式(10)[29]来估计:

SC=E×N(P)

(10)

式中:N(P)是研究区周边人口。

一生中的终身癌症风险是指在一定的暴露水平下,一生中发生癌症的概率。它的计算是假设剂量和随机效应之间存在线性关系,它以一个数值表示,在一定数量的人以一定的剂量暴露于致癌物中,预计额外的癌症发生概率。终身癌症风险(ELCR)是用公式(11)来计算的:

ELCR=E×DL×RF

(11)

式中:E为年总有效剂量当量,DL为人均寿命(据第七次全国人口普查,中国人均寿命为77.3 a),RF为风险系数(Sv-1),即单位剂量当量的致命癌症风险。对于随机效应,ICRP使用的数值为0.05[30]。

根据铀尾矿库氡析出率平均值,可估算铀矿各区域的氡年释放量。计算公式如下:

(12)

式中:RTotal表示待测区域的氡年释放量(Bq);JAV平均值表示待测区域的氡析出率平均值(Bq·m-2·s-1);S为待测区域的表面积(m2);t为估算时间,估算1年释放量时间t=3.1536×107 s。

2 结果与分析(Results and analysis)

2.1 土壤放射性核素描述性统计

在对研究区放射性源项调查中,238U比活度595.5～2 335 Bq·kg-1,226Ra比活度637～16 551 Bq·kg-1,均高于全国、世界平均水平[31],分别为全国、世界本底值的15.08倍～59.12倍、17.45倍～453.45倍和14.89倍～58.38倍、15.93倍～413.78倍;γ辐射空气吸收剂量率分别为全国、世界平均水平[32]的11.91倍、14.05倍;氡析出率范围处于全国范围的0.34倍～6.62倍(表4)。由图1可知,238U的样本特征基本服从正态分布,无异常值,平均值1 454.2 Bq·kg-1位于中位数上方,属右偏态分布,变异系数0.38为中等变异,表明样本梯度离散程度较大。226Ra比活度、γ辐射空气吸收剂量率、氡析出率样本均不服从正态分布,均值分别为2 962.3 Bq·kg-1、1 179.9 nGy·h-1和1.34 Bq·m-2·s-1,与中位数相差较大,变异系数分别为1.51、0.82和0.90,样本离散程度较大,偏度及峰度均较高,表现出明显的不对称性,分布存在异常值,分别位于一期、二期尾矿库。由于尾矿库表面覆盖厚度较小,氡析出率可随温度、气压变化或降水而有很大的变化[34],当大气压力减少时,氡析出率增加;降雨会增加尾矿库的湿度,在一定的湿度范围内尾矿库表面的氡析出率随着温度的增加而增加。氡作为镭衰变的产物之一,在其衰变过程中会产生电离辐射,使空气辐射剂量率测量值升高,故而这三者在样本特征分布形式上有一定相似性。

2.2 放射性核素间相互关系

放射性核素随人类活动在环境中的迁移范围也越来越广,因此区域放射性背景值也随之增高,造成环境放射性污染,影响人类的健康安全[35]。所以,研究各放射性源项之间相互联系,对矿区退役治理工程建设具有重要意义。分别用238U、226Ra比活度对氡析出率和γ辐射空气吸收剂量率作线性拟合图(图2),如图2所示,用238U比活度对氡析出率和γ辐射空气吸收剂量率进行拟合,可决系数分别为0.27和0.19,用226Ra比活度对氡析出率、γ辐射空气吸收剂量率拟合的可决系数为0.79和0.85,可以看出226Ra比活度对放射性源项的拟合度高于238U。在放射性物质的递次衰变中,母体原子数目不断减少,子体原子数目不断增加,在相当长的时间后,母体与子体的放射性比活度比例趋于稳定且不随时间的推移而产生变化,核素达到长期平衡的状态。238U、226Ra的长期平衡往往需要300万年才能建立[36],故而氡的析出很大程度上受它的母体226Ra的比活度控制,与238U比活度相关性不大。而226Ra和氡的比活度与γ辐射空气吸收剂量率成正比,所以这3种放射性源项表现出较好的线性关系。

场地放射性源项相关性如图3所示,可进一步说明研究区各放射性源项相互联系。在0.01显著水平下,238U比活度分别与226Ra比活度、氡析出率、空气吸收辐射剂量率的相关系数为0.35、0.52和0.44,呈现出正相关、弱相关性;226Ra比活度分别与氡析出率、空气吸收辐射剂量率相关系数为0.89、0.92,氡析出率与空气吸收辐射剂量率相关系数为0.93,均达到高度相关,再次说明相比于238U比活度的影响,226Ra比活度对氡析出和空气吸收辐射剂量的产生具有重要作用。

2.3 场地潜在生态风险评价

潜在生态风险指数法作为环境土壤评价的重要方法,许多学者将其引入放射性土壤的评价体系中[37]。根据《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》[38](GB 18871—2002)226Ra、238U分别为极毒、低毒组别对其毒性响应系数进行赋值。研究区场地各区域采样点范围内238U与226Ra所造成的潜在生态风险评价结果列于表5。潜在生态风险指数法评价结果表明,研究区各采样点均<40,属于轻微潜在生态风险;研究区226Ra潜在生态风险程度较高,不存在轻微潜在生态风险点位,中等潜在生态风险占比42.11%,强潜在生态风险占比36.83%,很强潜在生态风险占比10.53%,一期尾矿库、二期尾矿库分别为1 190.12、1 025.01,属于极强潜在风险程度,占比10.53%。RI总风险结果表明,老1堆废石场、老2堆废石场、1470废石场、1440废石场、水冶辅助工业场地、炸药库、西部工棚区、生活办公区、三期库坝下工业场地点位属于轻微潜在生态风险,占比47.37%;1392废石场、1480废石场、1480废石场、1520废石场、1560废石场、水冶工业场地、破碎工业场地、旧破碎工业场地号点位属于中等潜在生态风险,占比42.10%;位于尾矿库区域一期尾矿库、二期尾矿库点属于很强潜在生态风险,占比10.53%。从评价结果来看,研究区中等潜在生态风险地区占比最大,且与RI结果具有相似性,表明226Ra对总风险的贡献率较高。

2.4 US EPA健康风险评价

研究表明,放射性辐射可对生物体产生不可逆转的伤害,一但人体暴露在放射性环境中并达到一定辐射剂量,轻则引起恶心、呕吐、脱发等症状,严重则会导致细胞癌变等,最终造成休克甚至死亡。本文使用US EPA推荐的健康风险模型对场地放射性核素对人体所造成的危害进行评估,评价结果列于表6。结果表明,场地内226Ra造成的健康风险值相较于238U高出1～2个数量级,说明该场地主要风险来源于226Ra,最大风险点位位于尾矿库范围,最大风险值为1.16×10-4,是US EPA建议最大风险(10-4)[39]的1.16倍,238U最大风险值为1.87×10-6,处于可接受范围内。其中,以外照射途径造成的226Ra最大风险值为3.36×10-5,占比28.97%,摄入途径最大风险值为8.19×10-5,占比70.6%,吸入途径最大风险值低于10-10,可忽略,故而摄入是最主要的暴露途径。矿区工作人员作为场地内主要潜在暴露人群,在工作时间内均受到不同途径的辐射暴露,以每天工作8 h条件下估算每年潜在暴露剂量。结果表明,场地226Ra对工作人员以外照射、摄入、吸入途径造成最大年暴露剂量分别为49.78、10 292.65和1.68×10-3 Bq(外照射转化系数取辐射权重因子值1.0),最大总暴露量10 342.43 Bq;238U的3种途径最大暴露量分别为13.12、1 542.11和2.36×10-4 Bq,最大总暴露量1 465.23 Bq,进一步表明226Ra是场地内主要的风险来源。在铀矿开采和挖掘隧道等工程中,将原本在地下,对人类生活环境没有影响的放射性核素如238U、226Ra提升至地面,进入人的生活环境。在矿区人员进行工作时,采取了一定的辐射防护,但依旧会以各种途径收到放射性辐射污染,它不仅影响到矿工工人,也为矿区周围的公众环境带来额外的放射性辐射照射。矿区周边经放射性核素污染的花岗岩被居民用作建筑耗材,加大了放射性污染的风险程度。

2.5 辐射年有效剂量与氡的年释放量

本文采用ICRP推荐的估算模型对研究区空气辐射年有效剂量进行计算并评估其终身癌症风险(ELCR),对场地氡析出率做量化处理,计算其年释放量,为进一步治理铀矿区退役工程提供参考。表7、表8分别为研究区年有效剂量和氡年释放量评价结果。结果显示,研究区室外有效剂量高于室内,分别为1.10～19.73、0.28～4.93 mSv,远高于世界平均值(室外0.072 mSv,室内0.412 mSv),研究区最大年有效剂量达24.66 mSv,是世界平均水平年有效剂量(0.484 mSv)的50.9倍,最大集体有效剂量为4 476.32 人·Sv。终生癌症风险是指在一定的暴露水平下终生患癌的概率,研究区最大终生癌症风险为9.53×10-2,是世界平均水平(1.694×10-2)的5.64倍。据计算,研究区废石场区域面积约为32 796 m2,氡年释放量1.35×1012 Bq,工业场地面积约为47 044 m2,氡年释放量1.07×1012 Bq,尾矿库面积约36 503 m2,氡年释放量4.57×1012 Bq。从计算结果来看,尾矿库依旧是空气辐射与氡释放的主要污染场地。研究表明,大陆气团影响下的γ辐射空气吸收剂量率普遍高于海洋气团影响下的结果,大陆气团与陆地下垫面长时间接触,进而拥有更高浓度的陆地土壤中226Ra衰变而来的222Rn及其子体,而海洋气团具有较高的湿度,相应的222Rn及其子体浓度较低[38]。部分研究将γ辐射空气吸收剂量率夏低冬高的季节特征归因为夏季更强的降雨清除效应[40]。并且在小时尺度下白天温度上升,由于蒸腾作用,有利于土壤中水汽携带222Rn上升至大气并释放,导致γ辐射空气吸收剂量率随之增加;温度变化也与大气稳定度密切相关,即白天温度上升促进垂向对流,而夜晚温度下降不利于垂向对流。强对流有利于222Rn及其子体核素的向上稀释扩散,并导致空气中放射性核素浓度降低,以及氡释放量的下降。

3 讨论(Discussion)

研究区放射性源项调查数据显示,238U比活度595.5～2 335.1 Bq·kg-1,226Ra比活度637～16 551 Bq·kg-1,分别为全国、世界本底值的15.08倍～59.12倍、17.45倍～453.45倍和14.89倍～58.38倍、15.93倍～413.78倍;γ辐射空气吸收剂量率分别为全国、世界平均水平的11.91倍、14.05倍;氡析出率范围处于全国范围的0.34倍～6.62倍,最大超标点位均位于尾矿库区域。

238U比活度对氡析出率和γ辐射空气吸收剂量率拟合可决系数分别为0.27、0.19,226Ra比活度对氡析出率、γ辐射空气吸收剂量率可决系数为0.79和0.85,226Ra比活度对放射性源项的拟合度高于238U。238U比活度与226Ra比活度、氡析出率、空气吸收辐射剂量率呈现弱相关性(相关系数为0.35、0.52和0.44),226Ra比活度、氡析出率、空气吸收辐射剂量率三者之间达到高度相关(相关系数为0.89、0.92和0.93)。

潜在生态风险指数法结果表明强潜在生态风险点位占比最大,226Ra对总风险的贡献率较高;US EPA健康风险评价结果显示226Ra是主要的健康风险来源,摄入途径是最主要的暴露途径。研究区空气辐射最大年有效剂量达24.66 mSv,是世界平均水平年有效剂量的50.9倍,最大集体有效剂量为4 476.32 人·Sv,最大终生癌症风险为9.53×10-2,是世界平均水平的5.64倍。研究区最大氡年释放量为4.57×1012 Bq,影响面积约36 503 m2,各评价方法均表明尾矿库周边区域是污染最为严重地区。

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Investigation and Evaluation of Soil Radioactivity Levels in A Uranium Mine and Surrounding Areas

Zhang Bo1, Gao Bai1,2,*, Ma Wenjie1, Wang Shiqi1, Qi Wenbin1

1. School of Water Resources and Environmental Engineering, East China University of Technology, Nanchang 330013, China 2. State Key Laboratory Breeding Base of Nuclear Resources and Environment, East China University of Technology, Nanchang 330013, China

Abstract：To investigate the radioactive contamination characteristics of a uranium mine and its surrounding soil, the radioactivity level of the soil around the waste rock quarry, industrial site, and tailing pond in the mine area was determined. The mass activity of radioactive 238U and 226Ra in the soils varied from 595.5 to 2 335.1 Bq·kg-1 and 637 to 16 551 Bq·kg-1, respectively. The gamma absorbed dose rate in the air is 11.91 and 14.05 times higher than that of the national and worldwide average values, respectively; the radon precipitation rate ranges from 0.34 to 6.62 times of the national values. The descriptive statistics analysis exhibited that the fitting degree of 226Ra activity to the source items was higher than that of 238U. We further noticed, the activity of 238U was found in a weak correlation with 226Ra activity, whereas, a significantly high correlation was recognized among 226Ra mass activity, radon precipitation rate, and air absorbed radiation dose rate, indicating that the activity of 226Ra plays an important role in radon precipitation and air absorbed radiation. The assessment of pollution showed that most of the sampling sites (47.37%) exhibited high potential ecological risks. The contribution of 226Ra to the total risk is relatively high (up to 82.92%). The health risk value caused by 226Ra is 1 to 2 orders of magnitude higher than that of 238U, which is the main health risk source, and the main exposure route is ingestion. The maximum annual effective dose of air radiation in the study area reaches 24.66 mSv. The maximum collective effective dose, maximum lifetime cancer risk, and maximum annual radon precipitation are 4 476.32 man·Sv, 9.53×10-2, and 4.57×1012 Bq, respectively. It is concluded that the affected and radiated area is about 36 503 m2. Importantly, this research could provide technical support for the mine decommissioning treatment strategies for better management of the environment.

Keywords：uranium mine; radionuclides; absorbed radiation dose; health risk

收稿日期：2022-10-12

录用日期:2022-12-31

文章编号：1673-5897(2023)4-369-15

中图分类号：X171.5

文献标识码：A

基金项目：国家自然科学基金资助项目“鄱阳湖临水河水体中放射性核素铀的分布特征与形成机制”(42272301);江西省重点研发计划“信江流域放射性污染调查及重点源污染控制技术研究”(2018ACG70023);核资源与环境国家重点实验室开放基金计划“滴滤人工湿地协同生物可渗透反应墙技术修复稀土矿区地下水氮污染实验室研究”(2020NRE18)

第一作者：张博(1998—),男,硕士研究生,研究方向为土壤、地下水污染与防治,E-mail: 1289045265@qq.com

*通信作者(Corresponding author), E-mail: gaobai@ecit.cn

DOI: 10.7524/AJE.1673-5897.20221012002

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Zhang B, Gao B, Ma W J, et al. Investigation and evaluation of soil radioactivity levels in a uranium mine and surrounding areas [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2023, 18(4): 369-383 (in Chinese)

Received 12 October 2022

accepted 31 December 2022

通信作者简介:高柏(1964—),男,博士,教授,主要研究方向为地下水科学与工程。