长江为亚洲和中国的第一大河，全长6 300 km，流域面积180×10⁴ km²，流域地形呈多级阶梯性地形，包括高原、盆地、丘陵和平原等。重庆市永川区为长江流域典型丘陵城镇，年平均降雨量1 015.0 mm，其地表坡度较大，降雨时径流的产-汇-流速度快，面源污染的入河负荷高；常州市金坛区为长江流域典型平原城镇，年平均降雨量为1 149.7 mm，其河网复杂，降雨时大量雨水输入河流，对河流水质水量变化影响程度大。根据排水体制的不同，分别在永川和金坛各选择两块面积约为1 km²的研究区，区域内受纳水体主要为：永川分流制选区——红旗河、永川合流制选区——胜利河、金坛分流制选区——钱胜河、金坛合流制选区——丹金溧漕河，具体范围如图1所示。

监测点位类别有河流断面、河流沿岸雨水排口以及下垫面地表径流，监测水质指标为：固体悬浮物 (SS)、化学需氧量 (COD)、氨氮 (NH₃-N)、总氮 (TN) 和总磷 (TP)，具体采样点位如图1所示。地表下垫面在降雨初期每5 min采集一个样品，后期采样时间间隔为10~15 min，具体根据降雨强度大小而定；雨水排口和河流断面在产生径流后，初期每10 min采集一个样品，后期采样时间间隔为15~30 min，具体根据降雨强度大小而定。样品采集后在4 ℃条件下进行保存，并在规定时间内测定各项水质指标，具体分析方法参照相关国家标准。降雨量与降雨历时使用翻斗式雨量计进行监测，于2023年4—7月分别对永川发生的6场有效降雨以及金坛发生的3场有效降雨进行了监测，对每场降雨按中国气象局24小时降雨量标准划分降雨等级，具体划分标准如表1所示，各场降雨特征如表2所示。

1) 城镇面源对河流水质污染贡献解析方法。利用质量守恒法解析城镇面源对河流水质的贡献，对于一段闭合边界的河流而言，其水质指标污染源主要来源于上游输入、沿岸排污口、地表漫流以及内源，质量守恒关系见式(1)~(2)。

式中：W_i为i位置处通量 (i =下游、上游、排污口、地表漫流和内源) ，g·s⁻¹；C为污染物浓度，mg·L⁻¹；Q为流量，m³·s⁻¹；k为衰减系数；x为下游断面距排污口或上游断面的距离，m；u为流速，m·s⁻¹。

雨天与旱天下游断面水质变化主要来源于上游断面水质变化、排污口的水质变化、地表漫流变化以及内源贡献变化，如式3所示。假设晴天和雨天河流内源贡献不发生变化 (即∆W_内源 = 0) ，雨天排污口通量变化和地表漫流均为面源输入导致 (即W_{面源 =} ∆W_排污口+ W_地表漫流) ，式(3)可化简为式(4)。

式中：ΔW_j为j位置处雨天与旱天通量的变化量， (j =下游、上游、排污口、地表漫流和内源) 。

城镇面源的通量见式(5)。

城镇面源对断面水质变化的贡献见式(6)。

2) 排口溯源方法。采用正定矩阵因子分析 (positive matrix factorization，PMF) 法解析排口污染来源及贡献率，其基本方程见式(7) ^[12]。

式中：矩阵X为实测样品质量浓度数据，由n个样品m种污染物的质量浓度组成 (n×m) ；矩阵G表示各源的贡献率 (n×p) ；矩阵F表示各源的源成分谱 (p×m) ；矩阵E为实测值与模拟值之间的残差 (n×m) ；p为主要源的数目。

3) 下垫面径流污染来源解析方法。利用质量守恒法核算各下垫面径流污染贡献率，各下垫面径流污染负荷利用场次降雨平均污染物浓度 (EMC) 结合降雨量进行计算^{[11, 13- 14]}，对于研究区域而言，地表总径流污染负荷量M_t (kg) 等于各下垫面负荷量M_i (kg)(式(8))。

式中：下垫面k对地表总径流污染负荷的贡献率P_k (%) (式(9))。

式中：M_k为下垫面k的径流污染负荷，kg。

1) 降雨期间河流水质变化情况。现场监测了4个研究区在每场降雨前一天河流水质以及雨天水质，并进行对比，计算出雨天和旱天河流各项水质指标浓度的比值，结果如图2所示。

由图2可知，4个研究区的河流各项水质指标在雨天均有不同程度的变化，其中胜利河SS变化十分显著，在各种降雨等级下，其变化倍数均在4条河流中最大，雨天时SS浓度为旱天的2.07~3.09倍，其余指标的变化倍数在1.16~3.39范围内，整体水质受面源输入影响程度较大；红旗河也存在一定的水质变化，各项指标浓度变化倍数在0.89~3.26之间，变化程度相对较小；钱胜河各项指标浓度变化倍数随着降雨量的增加，有较为明显的增加趋势，尤其是TN和TP，在中雨时的变化倍数分别可达3.21和9.59，大雨时分别可达4.57和7.49；丹金溧漕河与钱胜河类似，在中大雨时各项指标浓度变化明显，变化倍数为1.23~5.54。据上述分析可知在雨天时，随着降雨的驱动，会有大量面源污染物会输入河流，对河流水质造成较大冲击。并且面源入河负荷量难以监测、具体来源复杂多样，因此需要引入模型开展溯源解析，从而更高效的识别面源的通量、贡献率及重点的污染单元。

2) 城镇面源通量及贡献率。利用质量守恒法解析2类城镇4个研究区中监测的大中小雨样品数据，计算出研究区内的4条河流在不同降雨情景下城镇面源污染的通量和贡献率，结果如图3所示。

对于永川2个研究区，红旗河 (图3(a)) 在降雨期间主要污染物为COD、NH₃-N、TN和TP，小雨时面源通量分别为3.14、0.17、0.85和0.04 g·s⁻¹，中雨时面源通量分别为9.89、1.00、3.09和0.23 g·s⁻¹，大雨通量分别为41.47、1.45、3.08和0.23 g·s⁻¹，面源输入负荷量较大，且由于红旗河旱天水质较好，达地表水Ⅲ类标准，在雨天接受大量面源负荷输入后水质变化明显，面源对河流COD、NH₃-N、TN和TP的贡献率均超过80%。而对于胜利河 (图3(b)) 而言，面源主要输入的污染物为SS，小雨时通量为16.41 g·s⁻¹，贡献率可达70％，中雨和大雨时通量为46.82和50.11 g·s⁻¹，贡献率高达86%和90%。虽然红旗河流量大于胜利河，但雨天胜利河SS的面源通量却大于红旗河，反映了永川合流制选区因降雨而产生的SS污染更严重，大量的SS输入导致河流浑浊，在雨天时胜利河水面呈泥黄色。SS具体可能来着两方面，一是因为合流制溢流的污水中SS浓度较大，因此溢流输入河流SS负荷大；二是因为胜利河水位较浅，溢流的污水流量较大，入河时冲刷河底泛起底泥，一定程度的增加了雨天时SS的浓度。

对于金坛2个研究区，不同的降雨等级时面源输入的主要污染物不同，钱胜河 (图3(c)) 在小雨时为COD、TN和TP，通量为12.06、1.32和0.01 g·s⁻¹，贡献率达43%、32%和36%；中雨时为COD、NH₃-N和TN，通量为17.35、0.41和1.77 g·s⁻¹，贡献率达53%、64%和72%；大雨时各污染物输入程度均较高，贡献率均超过60%。整体而言，各场降雨时COD和TN的贡献率均处于相对较高水平，为重点输入的污染物。丹金溧漕河 (图3(d)) 小雨时，面源输入的主要污染物为SS、COD和NH₃-N，通量分别为55.35、24.50和1.30g·s⁻¹，贡献率分别达25%、22%和17%；中雨和大雨时主要污染物为NH₃-N和TN，通量分别为1.63和6.77 g·s⁻¹、8.97和13.62 g·s⁻¹，贡献率分别达62%和80%、51%和62%，面源对河流水质影响程度较大。丹金溧漕河流域的排水体制为合流制，由于小雨降雨全过程中地表径流的SS和COD浓度还处于较高水平，进入管网之后一定程度增加了混合污水中SS和COD的负荷，并且溢流污水的NH₃-N污染突出，因此小雨时产生的小范围溢流主要增加了河流SS、COD和NH₃-N负荷；而在中雨和大雨时，管网溢流量增加，相对河流旱天的水质增加了大量NH₃-N和TN负荷。

整体而言，随着降雨量的增加，地表径流产生量增加，输入河流的各项污染物的面源通量增加，相对应的面源对河流水质的贡献率增加。永川的城镇面源对河流的各污染物贡献率在各降雨情境下基本都大于金坛，原因可能存在两个方面：一是丘陵地形地表坡度较大，永川研究区内坡度为1.51%~9.22%，降雨期间径流对地表污染物冲刷能力较强，相对应径流污染的浓度较大，对河流输入的负荷较大；二是丘陵地区的排水管网坡降较大，永川研究区内管道坡降为3.00‰~9.02‰，径流进入管网之后，径流速度较大，对管网沉积物冲刷能力强，冲刷带来大量的负荷，最终输入河流的面源污染负荷大。并且由于丘陵地区地形起伏大，在降雨径流的冲刷下，存在一定程度的水土流失现象，导致径流中泥沙含量较高^[15-17]，因此丘陵地区的河流的SS受面源输入的程度会大于平原地区。

不管对于合流制溢流口还是分流制雨水排口，雨天时输出污染物的主要来自于地表径流、管道沉积物和生活污水 (混接污水) ^{[8, 18-20]}，本研究采用PMF模型解析这3种污染源对雨天雨水排口负荷的贡献。

1) 模型运行。将永川和金坛降雨采集到的全部排口样品分别输入PMF模型，设定污染因子数为3，运行次数选择200次。在运行过程中，模型拟合效果根据Q值和决定系数R²进行判定，Q值稳定且接近与理论值，且R²约接近于1代表模型的拟合优度越好^{[9, 12]}，拟合过程中根据Q值和R²剔除掉离群的样品数据，以保证结果更加稳定可靠。4个选区排口模型拟合参数如表3所示，各项污染指标的R²基本都大于0.8，Q计算值与Q理论值的比值分别为115.7%、130.0%、133.0%和105.3%，表明模型拟合效果较为理想。

2) 污染源识别。PMF模型的运行结果可得到污染因子的个数以及相应的贡献率，但各模型解析的污染源 (F1、F2、F3) 与实际污染源 (地表径流、生活污水、管道沉积物) 的对应关系尚未清晰，需要进一步通过对实测的污染源源成分谱 (Source Profile) 与模拟解析源成分谱的对比来识别^{[9- 10]}。污染源中地表径流和生活污水较易监测浓度，而管道沉积物雨天释放的污染物浓度较难实际监测，因此只将地表径流和生活污水两两之间回归方程的拟合效果进行判定，图4为二者对数线性回归结果，剩下的污染因子则判定为管道沉积物，表4为具体判断结果。

3) 污染源贡献率确定。图5为PMF模型对4个选区排口污染源解析结果，其中对于2个分流制选区 (图5(a)) 而言，管道沉积物为排口NH₃-N、TN和TP的主要的污染来源，尤其是NH₃-N，其贡献率可达64.5%和76.4%，并且与全国大部分地区类似^{[18, 21]}，永川和金坛的分流制管网均存在一定程度的错接混接现象，混接污水会贡献一定程度的污染负荷，对各污染物指标的贡献率为8.9%~69.8%。研究区内混接污水的来源有两方面：一是市政生活污水部分管网错接入市政雨水管网，导致污水直排；二是小区居民部分的生活废水接入小区雨水管网，直接排入水体。因此对于分流制区域的排口污染负荷削减，应注重管道沉积物的清淤以及初期雨水的控制，在旱天时应定期开展雨水管网清淤工作，并且可通过在新建小区、市政道路、广场公园等区域布设低影响开发 (low impact development，LID) 设施来降低径流污染负荷。此外，还可通过CCTV等探测手段确定雨水管网混接节点，对混接管道进行改正，减少混接污水直排入河现象。

对2个合流制选区 (图5(b)) ，生活污水和管道沉积物为溢流污水的重要污染源，两者对NH₃-N的贡献率的加和达85.9%和86.8%，对TN的贡献率的加和达86.4%和85.5%，对TP的贡献率的加和达81.5%和85.5%，为合流制溢流污染的重点控制对象，可在溢流频率较高的溢流口区域建设调蓄池以及增加溢流口的截留倍数，减少雨天溢流水的入河量，定期对管网内部沉积物开展清淤工作，减少雨天时管道沉积物被冲刷出来的入河量。

整体而言，降雨径流污染对排口污染负荷中SS贡献率达63.7%~75.4%，COD贡献率达30.1%~72.3%，体现了地表径流SS和COD污染严重的典型特征。在排口的SS负荷来源中，永川径流污染的占比大于金坛，体现了丘陵地区径流相对于平原地区SS负荷较大的典型污染特征^{[14-16, 22]}。

在2个分流制区域中，金坛管道沉积物对雨水排口整体贡献略大于永川，因为平原地区的雨水管网坡降小于丘陵地区，管网内部普遍存在旱季藏污纳垢、雨季零存整取现象，旱天从雨水篦子进入的固体废物以及混接污水沉积物等堆积在管道，雨天大量径流进入雨水管网后冲刷带出这部分污染物；而丘陵地区坡降相对较大，管道沉积物沉积量相对较少，因此丘陵地区分流制管网内沉积物污染相对较小。

对于合流制选区而言，由于管网内一直会有生活污水的输入，并且在用水低峰时管网污水流速较慢，部分污染物沉积在管底；在雨天时，丘陵地区相对平原地区管网坡降较大，管道内流速快，对管道沉积物冲刷能力强，从而能冲刷出更多的管道沉积物，因此雨天丘陵地区合流制溢流口中管道沉积物贡献的负荷会大于平原地区。

为了针对性的控制城镇下垫面径流污染，还需进一步明晰地表径流污染具体来源及贡献率，识别重点产污的下垫面，因此利用4个研究区的负荷核算数据进一步解析各下垫面对地表总径流污染的贡献，具体结果如图6所示。

对于永川2个研究区，小区道路在各类下垫面中面积占比最高，雨天时产生径流量较大，并且由于丘陵地区地表坡度相对较大，产生径流污染能力强，因此对径流污染中各项指标负荷贡献程度均较高，整体贡献率在34.4%~85.6%，大部分指标贡献率超过50%，为永川下垫面径流污染的重点控制单元。交通道路虽然其面积仅为小区道路的1/5 (老城区) 和1/3 (新城区) 左右，但由于其径流污染负荷较高，所以对总径流污染的贡献率并不低，尤其是SS和COD，贡献率分别为20%~42.2%和14.5%~31.3%。屋顶虽然在研究区内的下垫面面积中占比不小 (新城区占30%，老城区占33%) ，但由于其设计坡度相对固定，不受地面高程变化的影响，并且受人类活动影响程度较低，因此屋顶径流的污染程度相对不严重，对地表径流总污染的贡献程度不大，整体贡献率在集中在10%~20%。此外，在大雨情境下，永川新城区绿地下垫面开始产生径流，径流中TP的污染突出，贡献率可达43%，需重点关注。

对于金坛2个研究区，交通道路和屋顶为重点产污单元，交通道路对整体贡献率达18.2%~67.3%，大部分水质指标贡献率超过40%；屋顶对整体贡献率为7.68%~55.76%，大部分指标贡献率超过20%，控制潜力较大，应当采取LID设施进行削减负荷。而道路整体贡献率相对永川而言较低，可能由于金坛小区地表坡度相对较小，且常住人口仅约为永川的1/2，因此小区地表径流的负荷相对较低。此外，与永川类似，在大雨时，金坛绿地下垫面径流中TP的污染突出，贡献率可达11.9%~22.1%，但各指标贡献率均小于永川，进一步证明了地形坡度会对下垫面污染负荷产生影响。

1) 降雨时，城镇面源会贡献大量污染负荷进入城镇受纳水体，贡献率大小与降雨等级、区域排水体制和地区特征相关，长江流域丘陵地区城镇河流受面源污染影响相对平原地区严重。

2) 地表径流、生活污水 (混接污水) 和管道沉积物为城镇排水管网出口雨天污染负荷主要来源，其中地表径流主要贡献SS和COD负荷，生活污水 (混接污水) 和管道沉积物主要贡献NH₃-N、TN和TP负荷，且雨天丘陵地区合流制溢流口中管道沉积物贡献的负荷会大于平原地区，而分流制雨水口则相反。

3) 受地形坡度和人口密度等因素影响，永川和金坛的重点产污下垫面不同，永川为小区道路，金坛为交通道路和屋顶，通过解析地表径流污染具体下垫面来源及贡献率，可识别重点控制的下垫面，有助于开展针对性的径流污染控制。