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臭氧（O3）常温下呈淡蓝色，具有强氧化性. 平流层的臭氧可通过吸收紫外线，降低紫外线对植物的伤害；对流层的臭氧增加则会污染空气[1]，是近地面重要的大气污染物. 近地面O3主要由人为源和天然源排放的挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOX）等污染物通过光化学反应生成[2]. 近地面臭氧会影响生态系统及危害人类健康，进而影响全球气候变化[3]. 因此，对近地面臭氧的分析与研究具有重要的意义.
近几年，我国环境空气中以O3为首要污染物的天数逐年递增[4]，已成为我国大气污染治理存在的主要问题之一，其变化特征和形成机理是近年来研究环境空气污染状况的方向和重点，是污染防控措施的前提和基础[4]. 我国大气污染过程是一个复合型污染，在不同地区，不同影响因素，表现出不同的变化特征. 例如京津冀、成渝各季节O3浓度值均呈现相似规律夏季>春季>秋季>冬季的变化特征[5-6]；长三角地区呈现春夏高，秋冬低的季节变化特征[7]；珠三角地区则呈现出秋季高，春季次之，夏、冬低的特点[8]. 林文鹏等[9]研究分析我国2019 年243 个城市共计1215 个站点的臭氧浓度数据，表明中我国大部分城市臭氧高发期主要集中在夏季6、7 月份，春末秋初次之，冬季基本不发生污染的变化特征，与海南省现有研究呈相反的特征[10-11]. 目前海南省大气臭氧污染研究，主要集中在海口市和三亚市等重点城市，对非重点城市研究较少.
文昌市位于海南省东北角，紧邻海口市，与雷州半岛隔海相望，是海南省受珠三角地区污染传输影响最先到达的区域. 本文以2017—2021 年文昌市O3浓度变化趋势与前体物氮氧化物浓度及风速、风向、温度、相对湿度等气象因子进行关联性分析，同时对2019 年9 月底和2021 年1 月上旬两次典型O3污染过程的输送路径及潜在源区进行分析，为了解我国南部区域臭氧传输机理以及为文昌市大气污染防治工作提供科学帮助.
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文昌市以市国土环境资源局办公大楼站点和文城镇镇政府站点2 个省控城市环境空气质量自动监测站作为文昌市评价站点，均开展6项常规污染物O3、PM2.5、PM10、NO2、SO2和CO自动监测，数据来自海南省空气质量发布系统（http://hnsthb.hainan.gov.cn:8009/EQGIS/）.
气象资料为文昌市观象台每小时的地面风速、风向、相对湿度、降水和温度观测数据，采用统计分析等方法，综合研究O3浓度与气象要素之间的关系.
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后向轨迹聚类分析采用HYSPLIT模式[12]，将文昌市空气质量监测站点作为模拟受点，挑选文昌市2019 年9 月20—29 日和2021 年1 月4—6 日两次典型的O3污染过程，基于每个气流轨迹的传输和方向，通过反向轨迹聚类分析空间相似度最接近的轨迹进行分类. 以每个时刻到达受点的48 h后向气流轨迹进行聚类，每个轨迹起始高度选择500 m，聚类分析的气象数据采用FNL全球分析数据（http://www.arl.noaa.gov/）.
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潜在源贡献分析法（PSCF）是一种基于气流轨迹识别区域内潜在污染源的方法[13]. 在本研究中，将研究区域以0.25°×0.25°划分网格来计算PSCF值，计算方法见公式（1）.
式中，Mij为研究区域内途径网格ij的污染轨迹数，Nij为途径网格ij所有轨迹数.
污染轨迹是受体点浓度超过某浓度阈值时所对应的轨迹，浓度阈值一般为所有轨迹对应浓度的平均值，本文取所有轨迹对应的O3平均浓度作为阈值. 高PSCF值的网格单元表明，该区域对文昌市O3浓度的贡献更大. 然而，具有较小Nij值（很少轨迹通过）的网格单元将在PSCF结果中产生很大的不确定性，为减少其不确定性，本文参照前人研究[14-15]，通过乘以权重函数Wij来计算相应潜在源贡献因子法（WPSCF），减少这些单元中的不确定性WPSCF，见公式（2）.
本文使用权重函数Wij见公式（3）.
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PSCF只能反应网格中污染轨迹贡献，不能反应轨迹浓度水平，本文采用浓度权重轨迹分析法（CWT）定量计算各网格对文昌市的O3浓度贡献[16-17]. CWTij计算方法见公式（4）.
式中，CWTij为网格ij上的平均权重浓度，ι代表气团的轨迹τijι表示轨迹l在网格ij内的停留时间，M为轨迹的总数；Cι表示轨迹ι经过网格ij时对应的O3质量浓度. CWT采用与PSCF相同的权重函数，见公式（5）. 浓度权重轨迹分析（WCWT）反应污染贡献大小，WCWTij越高表示其网格对文昌市O3污染贡献越大.
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2017—2021 年，文昌市O3日最大8 h滑动平均质量浓度（O3-8h）在18—212 μg·m−3之间，按照《环境空气质量指数（AQI） 技术规定（试行）》，对应的空气质量分指数（IAQI）为9—148. O3以优良为主，其中O3处于优级（IAQI≤50）天数比例为81.3%，良级（50<IAQI≤100）天数比例为16.7%，轻度污染（150≥IAQI>100）天数比例为1.9%，总超标天数为36 d，没有中度污染、重度污染和严重污染. O3优级以下IAQI处于51—60和61—70区间的占比较大，分别为7.2%和4.3%（图1）.
2017—2021 年，文昌市首要污染物为O3、PM2.5和PM10，占比分别为87.7%、8.1%和4.2%，其中PM2.5和PM10占比呈波动下降趋势，O3呈现波动上升趋势. 2017—2021 年，文昌市污染天的超标污染物均为O3，其中2019 年O3超标天数最多，有12 d出现轻度污染，O3已成为影响文昌市空气质量达标的最主要污染物（图2）.
六项污染物从年度变化趋势上看，SO2在极低浓度水平下略有上升，由2 μg·m−3上升至5 μg·m−3；CO第95百分位数浓度在极低浓度水平下，呈下降趋势，由1.3 mg·m−3下降至0.7 mg·m−3；PM2.5年均浓度整体呈波动下降趋势，由18 μg·m−3下降至13 μg·m−3；PM10、NO2和O3下降不明显，PM10年均浓度在27 μg·m−3左右波动；NO2年均浓度在8 μg·m−3左右波动，总体处于极低浓度水平；O3-8h的第90百分位数浓度总体在120 μg·m−3左右波动，O3浓度与海口市相当，而机动车、工业企业等人为活动均明显低于海口市（图3）.
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我国大气污染通常由污染物排放、光化学反应、气象条件和区域输送等因素影响[18]. 在全国范围近地臭氧浓度的季节大小关系为夏季、秋季、春季、冬季依次递减[19]. 文昌市季节变化与国内大部分城市有较大差异.
文昌市O3-8 h月均浓度与温度呈相反特征（图4），2017—2021 年，O3-8h月均浓度最高值出现在9 月至次年1 月之间，范围在109—147 μg·m−3之间. 3—8 月温度较高，O3-8 h浓度却相对较低，月份均值在92 μg·m−3左右，最低值在8 月和6 月份，分别为82 μg·m−3和84 μg·m−3；9 月—次年2 月则反之，最高值在10—11 月份，分别为147 μg·m−3和141 μg·m−3. O3超标天集中在9 月至11 月，其中9 月和10 月超标天数最多，分别最高达8 d，11 月出现3 d；12 月、1 月和3 月偶尔出现1—2 d；4—8 月无O3超标天（图5）. 综上分析，10 月前后超标天较12 月和1 月明显增多，可能与温度相对较高有关，10 月前后文昌市月均浓度在26 ℃左右，具有较好的光化学反应条件，有利于O3生成并达到高浓度.
文昌市O3浓度与风向密切相关，夏季以偏南风为主，来自清洁的海洋气团，可稀释和清除臭氧及其前体物的作用[20]；加上文昌市夏季降水较多，对O3浓度起到降低的作用，因此夏季O3浓度较低. 9 月后转为东北风为主，风力也明显加大，易受内陆区域污染气团输送影响，且文昌市秋冬季的月均气温均在20 ℃左右，叠加本地污染源，仍有利于O3生成，因此O3浓度在秋冬季处于高值.
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臭氧为二次污染物，在空气中臭氧浓度与其前体物浓度密切相关[21]. 从2017—2021 年文昌市O3小时浓度值变化情况看，文昌市O3浓度日变化呈现出单峰型特征，08 时出现谷值，12 时至17 时出现峰值，具有明显的日变化特征. NOx具有明显早高峰特点. NO2和CO与O3相反，夜间至早晨时段边界层高度降低，扩散条件不利，同时凌晨时段机动车明显减少，NO2变化不大，早上随着上班早高峰机动车的不断增加，机动车尾气排放的NOx增多，导致8至9 时出现峰值；同时NOx中的NO，会与O3发生光化学反应消耗臭氧，产生“滴定作用”[2]. 8 时后边界层高度升高，扩散条件有利，同时太阳辐射逐渐增强，光化学反应加强，O3逐渐被NO2光解生成，NO2质量浓度逐渐下降，O3质量浓度则逐渐升高[22]. 午后太阳辐射强度达到最大值，光化学速率最大，加上文昌市日照时间较长，且化学反应的平衡存在一定的滞后性，导致地面的O3浓度在12 时至17 时为峰值期，峰值持续时间较长. 17 时后随着太阳辐射和气温逐渐降低，O3浓度呈逐渐下降趋势，但文昌市O3浓度下降幅度不是很大，可能跟白天日照长和温度高有关，日照时数和O3浓度变化呈现明显的正相关. 另一方面，文昌市O3小时浓度峰值与谷值比为1.5，低于海口市峰谷值（2.4），且显著低于国内其他重点城市[10]，这可能与文昌市O3前体物NOx浓度较低有关，文昌市机动车保有量仅占海口市的5.5%左右，NOx浓度排放较低.
文昌O3浓度在不同季节各时刻的小时质量浓度表现出秋季>冬季>春季>夏季的特征，春季和夏季O3峰值出现在12 时，秋季和冬季O3峰值分别出现在17 时和15 时（图6）. 从文昌市优级天、良级天和轻度污染天3种不同级别天O3日变化情况看，均呈现单峰型变化特点，分别在14 时、16 时和18 时出现峰值，8 时出现谷值，峰谷值比分别为1.5、1.8和1.8（图6）. 文昌市超标天峰谷值比明显低于海口市[11]，且NO2变化较为平缓，可能与受传输影响更显著有关.
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近地面臭氧浓度变化易受气象条件影响，温度、相对湿度、太阳辐射等影响光化学反应条件，风向和风速等影响O3的区域输送累积作用[22]. 从2017—2021 年来看（表1），文昌市O3-8 h浓度与平均气温、降水量、相对湿度和平均风速为负相关关系. 气温高，一方面有利于光化学反应，另一方面增强大气垂直输送能力[23]. 文昌市O3-8 h浓度与气温相关性为−0.235（P<0.01），表明大气垂直扩散能力对O3浓度有显著影响. 文昌市O3-8 h浓度与降水量相关系数为−0.021（P<0.01），大量研究表明，降水时，云层被遮挡，太阳辐射降低，臭氧不易生成，加上降水本身对臭氧及其前体物有冲刷作用[24]，臭氧浓度有所降低. 文昌市O3-8h浓度与相对湿度的相关系数为−0.092（P<0.01），湿度较高时大气中的水蒸气含量较大，导致云层较厚，会减少太阳辐射，进而降低臭氧通过光化学反应生成的速率[25]，同时会形成湿沉降，可湿清除臭氧及其前体物[26]. 风速大小可作为天气静稳状态的一个指标条件，静稳天气下大气污染物浓度会扩散减弱，从而导致近地层容易浓度积聚上升[27]，风力较大，可以达到稀释和清除臭氧及其前体物的作用[28]. 文昌市O3-8h浓度与平均风速的相关系数为−0.047（P<0.01），表明风速扩散力对O3浓度有显著影响.
O3浓度与风向相关性密切（图7）. 整体上看，当风向偏北风时，O3小时平均浓度相对较高；当偏南风时，O3小时平均浓度相对于其他方位明显偏低. 季节上看，在夏季各风向方位的O3小时平均浓度明显低于其它三个季节，这与前面的分析较吻合. 在秋冬季，偏南风O3浓度处于较低浓度水平，而东北风向时O3浓度相对较高.
O3浓度与温度、湿度具有一定相关性（图8）. 当温度在20—30 ℃，相对湿度在58—70%时，文昌市易发生O3污染. 当在相同温度情况下，O3-8h浓度会随着相对湿度的增加而降低.
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利用Meteoinfo软件，选取2019 年、2021 年逐小时臭氧浓度数据，对到达文昌市的后向气流轨迹进行聚类分析（图9），研究文昌市气流输送路径. 气流到达文昌市所经过的地区用气流输送路径和方向表示，轨迹长短表示气流移动速度，短的轨迹表示气流移动缓慢，长的轨迹表示气流移动速度较快.
高浓度时段的选取如下：2019 年9 月20—29 日、2021 年1 月4—6 日. 从图9可以看到，2019年9 月影响文昌市的气流可分为五大类，出现概率从大到小依次为：第五类（29.58%）>第二类（27.92%）>第三类（17.92%）>第一类（15.42%）>第四类（9.17%）. 由此可知，大部分气流轨迹主要是源自广东省中、短距离的气流，其余少数源自华东中部及沿海. 结合表2可知，第三类、第四类气流臭氧小时平均浓度较高，分别为（154±46）μg·m−3、（150±22）μg·m−3，两类气流来向相同，发源地及流速存在差异，第四类气流源自安徽省中部，途径江西省，随后与第三类气流路径重合，由珠三角地区，到达文昌.
2021 年1 月4—6 日影响文昌市的气流可分为五大类，来源于广东省的内陆短气流以及浙江、福建及广东省沿海一带的气流，结合表2可知，聚类（1）到达文昌市对应O3小时平均浓度最高，且污染轨迹在总超标轨迹占比达84.6，说明此次外来输送主要来自广东省东北部的梅州，途径惠州、深圳等到达文昌.
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为进一步研究文昌市大气臭氧输送源，可用WPSCF和WCWT进行计算，气流轨迹所覆盖的区域利用网格化为0.25°×0.25°表示，考虑到文昌市臭氧整体浓度水平及污染情况较国内多数城市低、少，因此按照文昌市年均值定义臭氧标准值与污染轨迹阈值分别为119 μg·m−3 （2019 年）、118 μg·m−3 （2021 年）. WPSCF值越大说明该区域污染轨迹占比越大，即对文昌市臭氧浓度的贡献越大,定义为臭氧污染的主要潜在源区.
计算结果见图10，WPSCF高值区主要集中在广东省中部及东部，其值在0.8以上. 另外，湖南及江西交界处也存在部分区域WPSCF值超过了0.7. 说明以上区域的污染传输对文昌市臭氧浓度有较大的影响，文昌市臭氧污染发生时，外来输送主要以近距离的跨省输送为主.
由于WPSCF法仅反映潜在源区贡献率的大小，对数值的大小无法模拟，为此本文使用WCWT法进一步反映潜在源区的污染程度. 由图11可知，两次污染过程的潜在源区较为相似，较高WCWT的区域主要位于珠三角地区，其WCWT>80 μg·m−3，另外广东省东部也存在高值点，如2021 年的高值区域位于梅州、揭阳、潮州和汕头，说明临近广东省是文昌臭氧外来输送的主要源区.
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（1）2017—2021 年文昌市空气质量以优良级（优级81.3%、良级16.7%）为主，其中良级首要污染物O3占87.7%，污染天超标污染物均为O3，O3已成为影响文昌市空气质量达标的最主要污染物.
（2）2017—2021 年文昌市O3-8h浓度与平均气温、相对湿度、平均风速和降水量呈负相关关系，与风向关系密切. 整体上看，当风向偏北风时，O3小时平均浓度相对较高，当偏南风时，O3小时平均浓度相对于其他方位明显偏低.
（3）文昌市O3日变化为明显的单峰型特征，NOX. 具有明显早高峰特点. 早间上班高峰，NOx在8 时至9 时出现峰值,而O3在8 时出现谷值，12 时至17 时出现峰值，峰谷比为1.5，略低于海口市峰谷值（2.4），且显著低于国内重点城市，可能与受污染传输更明显有关. O3浓度在不同季节各时刻的小时质量浓度表现为秋季>冬季>春季>夏季的特征.
（4）2019 年和2021 年两个污染过程到达文昌市的气团输送路径均全部来自东北方向，同时潜在源区分析WPSCF与WCWT高值区域较为一致，表明O3污染潜在源区主要来自珠三角地区. 因此，文昌市不仅要加强本地污染防控，还应加强与上风向区域特别是珠三角地区的联防联控，对有效控制O3污染具有重要意义.
文昌市臭氧污染特征、输送路径及潜在源区分析
Characteristics, transport routes and potential sources of ozone pollution in Wenchang
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摘要: 通过对2017—2021 年文昌市O3和气象观测数据的分析，利用后向轨迹聚类和潜在源区等分析方法，研究了该文昌市O3污染特征. 研究结果发现，2017—2021 年文昌市O3总体优良，O3日最大8 h滑动平均值在18—212 μg·m−3之间，超过160 μg·m−3的超标天多发生在9 月—次年1 月. 与国内多数城市不同，文昌市O3浓度与平均气温、相对湿度、平均风速、降水量为负相关关系；O3浓度与风向变化关系密切；夏季以偏南风为主，受外来污染传输影响较小，O3浓度较低；秋冬季主导风向为东北风，O3浓度较高，受内陆区域的污染传输影响明显增多. 文昌市O3超标的天气形势主要表现为台风外围和冷高压南下两种. 经聚类分析表明文昌市O3污染主要潜在源区为珠三角地区.Abstract: Based on the analysis of O3 and meteorological observation data in Wenchang City from 2017 to 2021, the characteristics of O3 pollution in Wenchang City were studied by using the methods of potential source areas and backward trajectory clustering models. The results showed that: (1) O3 in Wenchang City is generally excellent from 2017 to 2021 and the daily maximum 8-hour average O3 concentrations between 18 μg·m-3 and 212 μg·m−3; and the days exceeding the standard of 160 μg·m−3 mostly occurred from September to January of the following year. (2) Unlike most cities in China, the O3 concentration in Wenchang was negatively correlated with negative correlation with mean temperature,relative humidity, mean wind speed and precipitation, and was closely related to wind direction; in summer, it was mainly southerly wind, which was less affected by external pollution transmission, and the O3 concentration was low.in autumn and winter, the dominant wind direction was the northeast wind, and the concentration of O3 was higher, whichwas obviously affected by the pollution transmission in inland areas. (3) The weather situation of O3 over-standard in Wenchang was mainly manifested in the periphery of the typhoon and the southward movement of the cold high. Cluster analysis showed that the main potential source of O3 pollution in Wenchang was Pearl River Delta.
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Key words:
- Wenchang /
- ozone /
- pollution /
- weather patterns /
- potential sources
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图 3 2017—2021 年文昌市常规大气污染物浓度变化
Figure 3. Concentration change of conventional air from 2017 to 2021 pollutants in Wenchang City from 2017 to 2021
图 4 2017—2021 年文昌市O3-8h月变化、月降水量和温度
Figure 4. Monthly variation, monthly precipitation and temperature during O3-8h in Wenchang City from2017 to 2021
图 8 2017—2021 年文昌市温度、相对湿度对O3-8h浓度的影响
Figure 8. Influence of temperature and relative humidity on O3-8h concentration in Wenchang City from 2017 to 2021
图 9 文昌市污染过程逐时48 h后向轨迹聚类分析
Figure 9. Cluster analysis of 48h backward trajectory of pollution process in Wenchang City
图 10 文昌市臭氧污染过程WPSCF分布
Figure 10. Source region of O3 identified by WPSCF under pollution processes
图 11 文昌市臭氧污染过程WCWT分布
Figure 11. Source region of O3 identified by WCWT under pollution processes
表 1 气象因子与O3-8 h浓度的相关系数
Table 1. The correlation coefficient between meteorological factors and O3-8h concentration
季节
Season平均气温/℃
Mean temperature相对湿度/%
Relative humidity平均风速/（m·s−1）
Mean wind speed降水量/mm
Precipitation春季 −0.308** 0.102** −0.228** 0.004 夏季 −0.014 0.045** 0.020* −0.001 秋季 −0.269** −0.203** 0.118** −0.050** 冬季 −0.067** −0.241** −0.012 −0.01 全年 −0.235** −0.092** −0.047** −0.021** ** 在0.01级别（双尾），相关性显著. ** At 0.01 level （two-tailed） , the correlation was significant.
* 在0.05级别（双尾），相关性显著. * At 0.05 level （two-tailed） , the correlation was significant.
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表 2 文昌市后向轨迹聚类统计结果
Table 2. Clustering statistical results of backward trajectory of Wenchang City
聚类
Clustering聚类轨迹占
所有轨迹/%
Cluster trajectories
accounted for all
trajectories到达受体点对应
O3小时平均浓度/（μg·m−3）
Reaching the receptor site
corresponds to the hourly
average concentration of O3超标轨迹占
总超标轨迹/%
Out-of-standard track
accounted for the total
out-of-standard track超标轨迹对应
O3小时平均浓度/
（μg·m−3）
The over-standard trajectory
corresponds to the hourly
average concentration of O32019 年9 月20—29 日 1 15.42 106±35 11.9 137±19 2 27.92 120±34 27 149±17 3 17.92 154±46 22.2 174±26 4 9.17 150±22 14.3 159±12 5 29.58 111±41 24.6 154±18 2021 年1 月4—6 日 1 30.56 126±41 84.6 161±23 2 20.83 98±13 7.7 118±0 3 25 89±16 7.7 119±0 4 16.67 74±12 0 0 5 6.94 90±1 0 0
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