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环境空气中细颗粒物（PM2.5）不仅会引发大气灰霾，还会对人体呼吸、免疫系统造成重大损害，尤其是高浓度的PM2.5，是国内外环境领域学者研究的焦点[1 − 6]. 2013年以来，我国接连实施《空气质量持续改善行动计划》等系列空气质量提升计划，推动PM2.5浓度明显改善[7 − 8]，但2022年我国仍有25%的地级及以上城市PM2.5浓度超过二级浓度标准，PM2.5浓度是世界卫生组织空气质量指导值的5倍以上，由此看出，PM2.5仍是影响我国空气质量和公众健康的最主要污染物[9 − 13].
长江三角洲（长三角）地区是我国经济最为发达的地区之一，目前，长三角地区的PM2.5改善已进入瓶颈期，控制PM2.5污染仍是这一区域当前最迫切的需求. 为推动PM2.5浓度降低，很多专家进行了研究[14 − 17]，主要聚焦其来源及化学组分，如北京[18]、上海[19]和南京[20]等地均开展了特征分析，包括无机元素[21]和碳质气溶胶[22]等方面.
水溶性离子（water soluble inorganic ions，WSIIs）作为主要组分，在PM2.5中约占20%—50%. 许多学者对大气PM2.5中的水溶性离子开展了研究[23 − 26]，发现NO3−、SO42−和NH4+（SNA）在水溶性离子中占比最大，主要以（NH4）2SO4和NH4NO3的形式存在[27]，相关离子浓度升高的重要原因是二次污染[28 − 29]. HAN等[30]认为，重污染期间NO3−、SO42−和NH4+等二次离子是WSIIs的重要组成部分，当PM2.5浓度增加时，SNA浓度和占比也随之增加. 这些研究大多集中在单个时段或年份，多年以上的相对较少.
作为长三角地区的重要城市之一，近年来苏州市空气质量明显改善，2022年相比2014年PM2.5年评价值下降54.5%，但是2023年苏州市PM2.5年评价值为30 μg·m−3，同比上升7.1%，PM2.5污染天数共计发生14 d，其中重度污染和中度污染各1 d. 因此，理清近年来苏州市PM2.5污染特征，尤其是水溶性离子的组成和来源，对提升其空气质量具有重要意义，也是落实好《空气质量持续改善行动计划》的关键.
本研究以2020—2022年的监测数据，分析苏州市区环境空气PM2.5及其水溶性离子的浓度水平、变化特征，优良天与污染天水溶性离子的季节变化和组成差异，并利用相关性和主成分分析（PCA）解析水溶性离子主要来源和变化趋势，以期为苏州市PM2.5污染精准防治提供技术支撑.
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本研究监测数据基于国家颗粒物组分网苏州市南门站（120.63°E，31.29°N），布设满足《环境空气质量监测点位布设技术规范（试行）》（HJ 664-2013）[31]，该站点位于苏州市主城区，对于研究城区环境空气具有良好的代表性. 2020年1月—2022年11月，在苏州市南门点位采集PM2.5样品，使用小流量（16.7 L·min−1）环境空气颗粒物采样器（德国康姆德润达，型号：LVS型），每组样品采集3张石英滤膜（英国沃特曼：1851-047）和1张特氟龙滤膜（杭州科百特：PF-PM25-47-15），石英滤膜用于分析阴阳离子，特氟龙滤膜用于分析PM2.5质量浓度等. 每3天采集1次，共获得有效样品915组.
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ρ（PM2.5）分析按照《环境空气颗粒物（PM2.5）手工监测方法（重量法）技术规范》（HJ 656-2013）的要求测定，使用德国康姆德润达分析天平（AWS-2RE型），精度为百万分之一. ρ（WSIIs）分析按照《环境空气 颗粒物中水溶性阴离子（F−、Cl−、Br−、NO2−、NO3−、PO43−、SO32−、SO42−）的测定 离子色谱法》（HJ 799-2016）[32]和《环境空气 颗粒物中水溶性阳离子（Li+、Na+、NH4+、K+、Ca2+、Mg2+）的测定 离子色谱法》（HJ 800-2016）[33]的要求测定，使用美国赛默飞ICS离子色谱分析仪（
5000 型），ρ（NO2）和ρ（SO2）分析按照《环境空气 气态污染物（SO2、NO2、O3、CO）连续自动监测系统技术要求及检测方法》（HJ 654-2013）[34]的要求测定，分别使用美国赛默飞42i分析仪和43i分析仪. -
按照《环境空气颗粒物（PM2.5）手工监测方法（重量法）技术规范》（HJ 656-2013）[35]的要求进行样品采集和保存，采集后的样品及空白滤膜使用铝箔纸包裹，避光低温保存. PM2.5、水溶性离子、SO2和NO2等因子按照相应质控措施执行. 水溶性离子每批样品均绘制标准曲线并分析质控样品，每批样品均进行实验室空白和全程序空白样品测试，空白样品均低于检出限，满足要求后进行测样. 标准曲线相关系数均达到0.995以上，质控样相对误差不超过10%，样品加标回收率在80%—120%之间.
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根据苏州市南门站环境空气颗粒物（PM2.5）手工监测结果，2020—2022年苏州市ρ（PM2.5）年均值分别为（38.5±26.6）、（34.1±19.3）、（30.4±19.8） μg·m−3，2020年最高，2021年和2022年逐年下降. 相比苏州市以往监测结果，如2015年[36]74.3 μg·m−3和2021年43.4 μg·m−3（
2019.12 —2020.03 ）[37]均有一定程度降低, 低于同处长三角地区的上海的39 μg·m−3（2020年）[38]. 分析各年PM2.5月均值发现，4、5、7—9、12月PM2.5年际变化均整体呈现下降趋势；2—3、6月较2020年均略有上升.2020—2022年苏州市区ρ（PM2.5）月均值最高分别为71.2、56.5、65.6 μg·m−3，均出现在1月或12月(图1). 2020—2022年1月和12月环境空气PM2.5质量浓度超过75 μg·m−3（轻度污染）的样品数分别为8、3和5个，其中达115 μg·m−3（中度污染）分别为1、0和0个，达150 μg·m−3（重度污染）分别为2、0和0个. -
2020—2022年苏州市年均ρ（WSIIs）分别为（16.9±1.4）、（13.5±10.8）、（13.0±12.4）μg·m−3，分别是PM2.5质量浓度的43.8%、39.5%和42.7%，从水溶性离子平均质量浓度高低排序来看，依次为NO3−>SO42−>NH4+>Cl−>K+>Na+>Ca2+>Mg2+，其中ρ（NO3−）、ρ（NH4+）和ρ（SO42−）前三大离子合计（13.6±12.5）μg·m−3，在PM2.5中占比分别为18.3%、9.8%和11.3%. 而Cl−等其他5种离子的质量浓度共计（0.8±0.8）μg·m−3，在PM2.5中的占比为2.3%.
从图2可见，SNA与PM2.5浓度变化趋势一致，2020—2022年呈下降趋势. PM2.5年均下降浓度为4.0 μg·m−3，年均下降12.5%；SNA年均下降浓度为3.7 μg·m−3，年均下降14.2%；NO3−年均下降浓度为1.9 μg·m−3，年均下降16.0%；SO42−年均下降浓度为1.1 μg·m−3，年均下降14.3%；NH4+年均下降浓度为0.7 μg·m−3，年均下降10.4%；2021年各污染物浓度较2020年降幅较大，如2021年的SNA较2020年下降浓度3.2 μg·m−3，2022年仅下降0.5 μg·m−3，主要原因为2021年疫情期间停工停产带来的污染物减排. 随着复工复产，2022年各项污染物减幅明显减缓，其中NH4+浓度较2021有所反弹. 对比2015年[36]苏州市城区ρ（SNA）为38.7 μg·m−3，2022年ρ（SNA）降低了25.1 μg·m−3，降幅达六成以上.
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PM2.5中NO3−和SO42−等水溶性离子是由SO2和NO2等气态前体物二次反应生成. 硫氧化率（SOR）和氮氧化率（NOR）能其二次转化程度. 研究表明[39]，较高的SOR和NOR说明更多的气态物质被氧化成二次无机气溶胶. 式（1—2）分别计算SOR和NOR，c为各污染物的物质的量浓度（μmol·m−3）.
2020—2022年苏州市SOR和NOR分别为0.30和0.11，SOR和NOR大于0.10，说明苏州市城区PM2.5中的SO42−和NO3−主要来自二次氧化生成. SOR是NOR的3倍左右，表明大气中SO2转化程度明显高于NO2，与郑州市的研究结果相似[40]. 从变化来看，2020—2022年SOR与PM2.5浓度变化趋势一致，表明SO2二次转化在逐年下降，而三年的NOR分别为0.12、0.10和0.12，上下波动，说明NO2的二次转化未见明显变化.
常用NO3−和SO42−两种水溶性离子的质量浓度之比（NO3−/SO42−）来判断城市PM2.5是以固定源或移动源为主，若比值大于1，移动源影响更大，若比值小于1，固定源影响大[41]. 2020—2022年，苏州市城区NO3−/SO42−为1.60，相比2016年（1.41）盘锦市[10]和2019年（1.01）长沙市 [42]的研究结果较高，同时高于如上海（1.4）[43]、南京（1.3）[43]和杭州（1.2）[43]. 可见，苏州市移动源的影响不断扩大，加强移动源治理应是苏州市大气治理的主要方向.
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图3为2020—2022年不同季节水溶性离子的浓度变化情况，其中，春夏秋冬四季分别按照（3—5月）、（6—8月）、（9—11月）和（1月、2月、12月）划分. 观测期间，春、夏、秋和冬ρ（PM2.5）分别为：（37.1±16.6）、（22.2±10.9）、（27.0±14.4）、（54.1±30.2）μg·m−3，ρ（NO3−）分别为：（6.4±5.5）、（2.2±3.4）、（4.2±4.8）、（13.3±10.7）μg·m−3，ρ（NH4+）分别为：（3.6±2.4）、（1.9±1.5）、（2.4±1.9）、（5.8±3.9）μg·m−3，ρ（SO42−）分别为：（4.2±2.6）、（3.4±2.1）、（3.5±2.3）、（4.8±3.4）μg·m−3，PM2.5、NO3−、SO42−和NH4+浓度大小为：冬>春>秋>夏. NO3−四季浓度在PM2.5中对应占比分别为17.3%、9.8%、15.7%和24.6%，SO42−占比分别为11.3%、15.3%、12.8%和9.0%，NH4+占比分别为9.8%、8.7%、9.0%和10.8%.
从不同季节的年际变化情况来看，春季各年份污染物浓度整体呈下降趋势，2022年春季NH4+浓度有所上升. 夏季NO3−、SO42−和NH4+浓度变化趋势与PM2.5相同，即2020—2022年呈逐年下降趋势. 2022年秋季PM2.5较上一年下降，但NO3−、SO42−、NH4+浓度均有所反弹，幅度分别为34.0%、19.8%和13.1%. 冬季NO3−、SO42−、NH4+2021年下降后，2022年均有所反弹，NH4+浓度升幅较为明显.
2020—2022年苏州市ρ（PM2.5）最高季节为冬季，与大同[44]、郴州[45]等城市规律也相似，主要的原因包括两个方面，一是采暖季的污染物排放量的上升，二是冬季气温下降，边界层等大气扩散条件整体不利. 按照《环境空气质量指数（AQI）技术规定（试行）》（HJ 633-2012）[46]评价发现，春季采样91 d，其中轻度污染及以上占采样天数的4.4%；夏季采样92 d，其中轻度污染及以上仅占采样天数的1.1%；秋季采样91 d，其中轻度污染及以上占总采样天数的1.1%；冬季采样80 d，其中轻度污染及以上占总采样天数的21.3%. 从各水溶性离子组分的组成来看，冬季NO3−在颗粒物中的占比最高，达到24.6%，高出其他季节7.3%（春季）、14.8%（夏季），也是PM2.5中的首要组分，说明氮氧化物的二次转化是苏州市冬季PM2.污染的主要来源. 氮氧化物主要来源于电力、钢铁企业的固定源和移动源排放，降低以上污染源的排放，将有利于苏州冬季PM2.5浓度的进一步改善. 另外，冬季K+在PM2.5中的占比达0.8%，较其他季节有所增加，K+是生物质燃烧的示踪因子，研究发现，冬季秸秆焚烧[47]和烟花爆竹集中燃放[48]等也会明显推高当地的PM2.5浓度水平.
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离子电荷平衡可用于分析颗粒物的酸碱性，NO3−和SO42−等阴离子主要表征颗粒物的酸性，反之，Na+、K+和NH4+等阳离子会增加碱性. 阴离子电荷当量AE（anion equivalent）和阳离子电荷当量CE（cation equivalent）的计算公式如（3—4）：
计算采样期苏州市PM2.5的AE/CE为
0.9928 ，略小于1，AE/CE的季节平均值由大到小依次为夏季（1.018）>冬季（1.002）>春季（0.9757 ）>秋季（0.8529 ），说明苏州市大气中的PM2.5呈现中性或偏弱碱性，与很多地区[49 − 50]本研究基本相同.PM2.5中二次无机盐主要以（NH4）2SO4、NH4NO3和NH4Cl等形式存在，NH4+与SO42−结合后，多余的NH4+再与NO3−进一步反应，可用c（NH4+）/c（SO42−）与c（NO3−）/c（SO42−）拟合方程的截距来判断NH4+与SO42−结合后的主要赋存形式[51 − 52]. 通常c（NH4+）/c（SO42−）与c（NO3−）/c（SO42−）拟合方程的截距在0—2之间，截距越接近于0，表明NH4+的赋存形式主要以酸度较高的NH4HSO4为主；截距越接近于2，表明NH4+主要以酸度较低的（NH4）2SO4形式赋存. 观测期间c（NH4+）/c（SO42−）与c（NO3−）/c（SO42−）的拟合方程：c（NH4+）/[SO42−]=1.14×c（NO3−）/c（SO42−）+2.42，截距为2.42，高于南京市（1.87）[53]和常州市（2.00）[54]，该结果说明苏州市大气NH4+的赋存形式为（NH4）2SO4. 中和H2SO4后剩余NH4+继续与HNO3和HCl等成分结合，通过反应生成NH4NO3和NH4Cl二次无机盐. c（NH4+）/c（SO42−）、c（NH4+）/c[（NO3−）+2（SO42−）]和c（NH4+）/c[（NO3−）+2（SO42−）+（Cl−）]线性关系也显示（图4），NH4+以（NH4）2SO4、NH4NO3和少量NH4Cl形式更为显著.
c（NH4+）与c[（NO3−）+2（SO42−）]季节分析发现，季节相关系数在0.96—0.98，反映不同季节中二次无机盐的存在形式主要为（NH4）2SO4和NH4NO3. NH4+、NO3−和SO42−为主要的阴阳离子，拟合曲线的斜率能反映二次离子酸碱度，春、夏和秋季拟合曲线斜率分别为1.10、1.08和1.10，反映大气中以NH4+为主的阳离子富裕，阴离子相对不足; 冬季的斜率为1.02接近于1，阴阳离子接近中和，见图5.
研究表明[55]，SO2向SO42−和NO2向NO3−的转化有两种机制：①均相反应：气态SO2和NO2与·OH发生氧化反应. ②非均相反应：SO2在云雾中或气溶胶液滴表面在金属催化剂作用下的氧化反应；N2O5在颗粒物表面水合生成NO3−. 深入研究二次转化过程和程度[56]结果，发现本研究中SOR和NOR存在明显的季节特征.
PM2.5中NOR值冬季最高（0.19），夏季最低（0.06），苏州市冬季NO2更容易发生二次转化，而夏季转化程度最小，见图6. NOx生成硝酸盐的机制存在明显的昼夜差异，白天以光化学反应为主，受冬季供暖燃煤排放影响，NO2的气态前体污染物排放增加，浓度处于全年最高水平，且冬季出现逆温的频率更高于其他季节，存在稳定的大气边界层，发生光化学转化反应，使得氮氧化率升高；但在夜间及光照较弱的冬季，主要的机制是NOx生成N2O5进一步通过非均相反应生成硝酸盐，冬季颗粒物浓度高、湿度大，为非均相反应提供了条件. 此外，夏季高气温不利于气态二次无机物转化成固态，主要原因是空气中硝酸盐的稳定性较弱，所以冬季比较低的温度有利于NO2二次转化[57]，进一步表明硝酸盐的二次生成是影响苏州市冬季PM2.5浓度水平的主要因素.
另有研究表明[58]，夏季的气象条件利于SO42−的均相反应，SO2和·OH的均相反应主要受温度和太阳辐射的影响，夏季光照强烈，光化学氧化性强，推动均相氧化反应发生，有利于气态SO2向SO42−的转化生成. 冬季气温较低，大气氧化性较弱，均相反应较夏季减弱. 苏州市冬季SOR（0.33）高于夏季，可能是冬季空气中颗粒物较多，可以作为凝结核，有利于硫酸盐的形成，推断苏州市冬季SO2向SO42−的非均相反应较夏季更加显著.
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以不同ρ（PM2.5），污染级别分为优（0—35 μg·m−3）、良（36—75 μg·m−3）、轻度污染（76—115 μg·m−3）、中度污染（116—150 μg·m−3）、重度污染（151—250 μg·m−3）和严重污染（>250 μg·m−3）. 分析显示，优、良、轻度、中度和重度污染天分别为228 d、103 d、20 d、1 d和2 d. 轻度、中度和重度污染天气下ρ（PM2.5）平均值分别为85.1、123、163 μg·m−3，分别为优天气（21.9 μg·m−3）的3.89、5.62、7.44倍. 表1可见，优、良、轻度污染、中度污染和重度污染天气时，ρ（SNA）平均值分别为7.2、20.4、43.8、55.6、77.6 μg·m−3，与不同污染级别ρ（PM2.5）变化趋势相吻合. ρ（NO3−）、ρ（SO42−）和ρ（NH4+）分别由优时的2.5、2.9、1.9 μg·m−3上升到重度污染天气时的44.5、14.9、18.1 μg·m−3，增幅4.1—16.8倍，见图7. 在各水溶性离子占比变化方面，ρ（NO3−）占比从优的11.3%上升至轻度污染的29.4%. NH4+占比变化和NO3−基本一致. 相反，ρ（SO42−）占比则从优的13.1%下降至重度污染的9.1%，趋势有所不同. 其他离子占比，包括Ca2+、Mg2+、Cl−和K+，随污染上升也有不同程度的下降[59]. 上述分析表明，ρ（PM2.5）上升时，二次无机离子贡献逐渐增加.
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水溶性离子之间的相关性能反映PM2.5的污染来源. 图8分析了2020—2022年苏州市PM2.5中水溶性离子的Pearson相关系数，*表示相关性在P值小于0.05的水平上显著. 无论在清洁天和污染天气下，ρ（NO3−）、ρ（SO42−）和ρ（NH4+）这3种无机离子之间的相关系数均在0.5以上（除污染天气下SO42−和NO3−的相关系数R2为0.46，P<0.05外），表明三者的一次排放和二次转化具有一定的同源性. 图8所示，ρ（K+）与ρ（Cl−）的相关系数呈显著正相关（P<0.05），表明均来源于生物质燃烧及燃煤工业等[60 − 61]. ρ（Mg2+）与ρ（Ca2+）在清洁天和污染天相关系数分别为0.52和0.49，表明两者均来自扬尘源.
利用R语言对3年的PM2.5水溶性离子组分进行主成分分析，结果见表2. 2020年，因子1中NO3−、SO42−、NH4+载荷较高，可解析为移动源和燃煤源，贡献率为52.3%. 因子2中Mg2+和Ca2+载荷较高，解析为扬尘源，贡献率为17.3%. 因子3中Na+和Cl−载荷较高，解析为海盐源[62]，贡献率为10.8%. 2021年，因子1中NO3−、SO42−、NH4+及K+的载荷较高，可解析为移动源、燃煤源及生物质燃烧，贡献51.8%. 因子2中Mg2+和Ca2+载荷较高，解析为扬尘源，贡献17.7%. 因子3的Na+和Cl−载荷较高，解析为海盐源（13.5%）. 2023年，因子1中NO3−、SO42−、NH4+及K+的载荷较高，解析为二次源及生物质燃烧（60.5%）. 因子2主要以扬尘源指示的Ca2+，贡献率为14.5%. 因子3海盐源的贡献率为9.5%. 总之，苏州市2020—2022年PM2.5主要来源为移动源、生物质燃烧源、燃煤源等占比在51.8%—60.5%之间，扬尘源在14.5%—17.7%之间，与长三角其他城市的研究结果基本接近.
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1）2020—2022年，苏州市PM2.5和SNA呈下降趋势. 整体年均下降浓度分别为4.0 μg·m−3和3.7 μg·m−3，分别年均下降为12.5%和14.2%. 2020—2022年SOR与PM2.5浓度变化趋势一致，呈下降趋势，NOR呈上下波动，未见明显变化.
2）PM2.5中NO3−、SO42−和NH4+浓度大小为：冬>春>秋>夏，各季节中二次离子主要以（NH4）2SO4、NH4NO3形式存在，SOR和NOR值冬季较高，推动了气态污染物的二次转化.
3）随污染程度升高，ρ（NO3−）、ρ（SO42−）和ρ（NH4+）水溶性离子浓度基本呈升高趋势，其他离子随污染程度增加占比呈下降趋势，表明二次无机离子随ρ（PM2.5）上升而升高.
4）NO3−、SO42−和NH4+相关性较好，表明这3种二次无机离子的来演和转化机制都具有一定的相似性；苏州市2020—2022年主要来源为移动源、生物质燃烧源、燃煤源等占比在51.8%—60.5%之间，同时扬尘源的贡献在14.5%—17.7%之间，对这些源的控制是今后PM2.5污染防治的重点方向.
2020—2022年苏州市城区PM2.5水溶性离子变化特征及来源分析
Characteristics and sources of water soluble inorganic ions in PM2.5 in Suzhou Urban Area from 2020 to 2022
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摘要: 为探究苏州市大气细颗粒物（PM2.5）水溶性离子（water soluble inorganic ions，WSIIs）变化特征及其来源，对2020—2022年PM2.5水溶性离子分析，结果表明，2020—2022年苏州市PM2.5中年均ρ（WSIIs）分别是PM2.5的43.8%、39.5%和42.7%，水溶性离子的平均质量浓度按高低排序依次为：NO3−>SO42−>NH4+>Cl−>K+>Na+>Ca2+>Mg2+. 苏州市SOR和NOR分别为0.30和0.11，说明PM2.5中的SO42−和NO3−主要来自二次转化，NO3−/SO42−为1.60，移动源的影响大于固定源. 从季节变化上看，NO3−、SO42−和NH4+浓度大小为：冬>春>秋>夏，各季节中二次离子主要以(NH4)2SO4和NH4NO3形式存在，冬季较高的SOR和NOR推动了气态污染物的二次转化. 相较于二次阴离子，苏州城区NH4+相对过量，大气呈现富氨特征. 不同污染级别分析发现，ρ（NO3−）、ρ（SO42−）和ρ（NH4+）均随着污染级别的上升而升高，SNA占比随污染程度增加呈现上升再稳定的趋势，二次无机离子污染的影响明显增加. NO3−、SO42−和NH4+较好相关性表明，三者的一次排放和转化机制具有同源的关系；2020—2022年苏州市主要来源为移动源、生物质燃烧源和燃煤源等，合计占比51.8%—60.5%，扬尘源的贡献在14.5%—17.7%之间，这四类污染源的深入治理是今后PM2.5持续改善的关键.Abstract: In order to investigate the variation characteristics and sources of water-soluble inorganic ions (WSIIs) in PM2.5 in Suzhou, we colleted and analyzed the PM2.5 samples in Suzhou from 2020 to 2022. The annual average mass fraction of WSIIs in PM2.5 constituted 43.8%, 39.5% and 42.7% for the years 2020, 2021 and 2022, respectively, indicating their significant contribution to PM2.5 composition. The mean mass concentrations of the eight WSIIs were ranked as follows: NO3−>SO42−>NH4+>Cl−>K+>Na+>Ca2+>Mg2+. The Sulfate Oxidation Ratio (SOR) and Nitrate Oxidation Ratio (NOR) in Suzhou was 0.30 and 0.11, respectively, both exceeding 0.10, indicating that acidic ions SO42− and NO3− predominantly originate from secondary formation processes. The NO3−/ SO42− ratio was 1.60, suggesting a greater influence of mobile sources over stationary sources. From the view point of seasonal variations, the concentrations of NO3−, SO42− and NH4+ were ranked as follows: winter>spring>autumn>summer. Secondary ions predominantly existed in the form of (NH4)2SO4 and NH4NO3 across all seasons, with higher SOR and NOR values in winter, facilitating the secondary transformation of gaseous pollutants. The urban area exhibited an excess of the cation NH4+, while secondary anions were relatively deficient, indicating an ammonia-rich environment. From the perspective of pollution levels, the concentrations of NO3−, SO42− and NH4+ increased with increasing pollution levels. The share of SNA (sulfate, nitrate, ammonium) showed an ascending trend that stabilized as pollution severity increased, indicating a marked increase in the impact of secondary inorganic ion pollution. A strong correlation was observed between NO3−, SO42− and NH4+, suggesting a common origin and similar transformation mechanisms and accumulation processes for these three secondary inorganic ions. The major sources in Suzhou from 2020 to 2022 were mobile sources, biomass burning, and coal combustion, contributing a combined percentage of 51.8% to 60.5%. Contributions from construction dust ranged from 14.5% to 17.7%. Intensive management of these four sources is crucial for the continued improvement of PM2.5.
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Key words:
- Suzhou /
- PM2.5 /
- water soluble ions /
- characteristics and sources
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图 1 2020—2022年苏州市PM2.5月浓度评价值变化趋势
Figure 1. Monthly variation of PM2.5 in that urban area of Suzhou from 2020 to 2022
图 2 2020—2022年苏州市水溶性离子浓度
Figure 2. Concentrations of WSIIs in Suzhou from 2020 to 2022
图 3 2020—2022年苏州市水溶性离子浓度季节变化
Figure 3. Seasonal variation WSIIs in urban area of Suzhou from 2020 to 2022
图 4 c（NH4+）与三种主要阴离子的拟合方程
Figure 4. Fitting equation for c（NH4+） with respect to the three main anions.
图 5 不同季节c（NH4+）与c[（NO3−）+2（SO42−）]的拟合方程
Figure 5. Fitting equation for c（NH4+） with respect to c[（NO3−）+2（SO42−）] in different seasons
图 6 不同季节SOR与NOR的变化特征
Figure 6. Variation characteristics of SOR and NOR in different seasons
图 7 2020—2022年苏州市不同空气质量等级下水溶性离子浓度占比
Figure 7. Spatial distribution proportion of WSIIs in different pollution stages of Suzhou from 2020 to 2022
表 1 2020—2022年苏州市不同空气质量等级下PM2.5和水溶性离子浓度比较（μg·m−3）
Table 1. Concentration of PM2.5 and WSIIs in different pollution stages of Suzhou from 2020 to 2022（μg·m−3）
空气质量级别
Pollution stagesPM2.5 NO3− SO42− Cl− NH4+ Na+ K+ Ca2+ Mg2+ SNA 优 21.9 2.5 2.9 0.2 1.9 0.2 0.1 0.07 0.01 7.2 良 49.1 10.2 5.2 0.5 4.9 0.2 0.3 0.17 0.03 20.4 轻度污染 85.1 25.0 8.4 1.4 10.4 0.2 0.7 0.27 0.04 43.8 中度污染 123 27.3 12.4 1.7 15.9 0.1 0.9 0.12 0.01 55.6 重度污染 163 44.5 14.9 1.6 18.1 0.1 0.8 0.14 0.01 77.6 
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表 2 2020—2022年苏州市PM2.5中水溶性离子主成分旋转因子载荷矩阵
Table 2. Rotated component matrix of WSIIs in PM2.5 of Suzhou from 2020 to 2022
组分/（μg·m−3）
Components2020 2021 2022 因子1
Factor 1因子2
Factor 2因子3
Factor 3因子1
Factor 1因子2
Factor 2因子3
Factor 3因子1
Factor 1因子2
Factor 2因子3
Factor 3Cl− 0.376 0.014 0.200 0.390 0.084 0.366 0.405 0.011 0.211 SO42− 0.377 −0.288 0.132 0.319 −0.486 0.041 0.352 −0.205 0.171 NO3− 0.424 −0.285 −0.110 0.440 −0.173 0.002 0.431 −0.099 0.014 Na+ 0.180 0.468 0.762 0.082 0.384 0.802 0.123 0.734 0.620 NH4+ 0.439 −0.322 −0.059 0.433 −0.366 0.020 0.431 −0.192 0.058 K+ 0.396 0.071 −0.136 0.430 0.134 −0.092 0.394 −0.187 0.065 Mg2+ 0.190 0.580 −0.567 0.277 0.516 −0.332 0.346 0.145 −0.420 Ca2+ 0.345 0.413 −0.082 0.312 0.400 −0.319 0.223 0.563 −0.598 方差贡献率/% 53.2 17.3 10.8 51.8 17.7 13.5 60.5 14.5 9.5 累计方差贡献率/% 53.2 70.5 81.3 51.8 69.6 83.0 60.5 75.0 84.5
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