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多环芳香族化合物（polycyclic aromatic compounds, PACs）是一类广泛存在于环境中，且对人体及生态环境具有极大危害的有机污染物. 其来源一方面是直接排放，主要是人为排放，包括工业源（如燃煤电厂、炼铁炼钢等）、交通运输排放、垃圾焚烧及食品生产过程（如油炸、烟熏、烧烤等加工过程）等；另一方面一些PACs可能来自二次转化，如多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHs）可通过化学氧化、光化学氧化或者微生物作用形成一些具有取代基团的PAH衍生物，如硝基多环芳烃（nitrated PAHs, NPAHs）、氧化多环芳烃（oxygenated PAHs, OPAHs） [1].
PACs中有16种PAHs因其致癌性被美国环境保护署（EPA）确定为环境中的优先控制污染物，也被我国列入环境优先监测的污染物黑名单. 除这16种PAHs外，研究人员发现一些PACs对人体有着更强的毒性. 如毒理实验验证，一些NPAHs的致癌性是母体PAHs的十倍，致突变性是母体PAHs的十万倍，并且母体PAHs的致突变性是间接发生作用（需要代谢活化系统，如大鼠肝脏微粒酶系），而NPAHs可直接作用于染色体，导致染色体异常，具有直接致突变性 [2]. 一些OPAHs也存在潜在致癌致畸效应 [3]，且与活性氧物质 [4]及氧化应激有关 [5]，可能引起过敏疾病 [6].
大气和灰尘都是PACs的重要载体. 大气和灰尘中的PACs可通过吸入、摄入和皮肤直接接触进入人体，进而对人体造成致癌或非致癌性危害. PACs的人体健康风险评估也分为致癌风险评价和非致癌风险评价两种. 其中，因重点关注PACs所具有的致癌性，因此对其健康风险评价以致癌风险评价为主. 所谓致癌风险评价是对人体暴露于PACs的环境下使人患癌概率的评估. 准确进行健康风险评价能起到在一定暴露环境和条件下对不良健康效应的类型和严重程度做出估计的作用 [7]，对所存在的环境问题有一定的参考作用，同时也可筛选出高危人群，对环境管理及制定个性化健康干预措施有一定的指导意义. 然而，目前各研究所采用的评估方法并不统一，即使同一评估方法不同研究所使用参数出入也可能较大，这为PACs健康风险的准确评估造成了很大的不确定性.
本文旨在总结国内外常用的大气及灰尘中PACs人体健康风险评价方法，重点对评价方法的优缺点及不确定性进行探讨，并对风险评价方法的选择及改进提出建议. 本文可为准确评估PACs的健康风险提供理论依据和方法支撑.
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大气环境中PACs以混合物存在，毒性当量因子方法可用来评价接触这些化合物对健康产生的潜在效应. 毒性当量因子（toxic equivalency factor, TEF）是某多环芳香类化合物相对于苯并[a]芘（BaP）的毒性. 所有PACs的总体毒性即是各单体毒性的加和.
目前研究已知的PAHs及其衍生物的种类超过100种，其中有16种PAHs因其高致癌性和毒性被美国环境署列为优先控制化合物，这16种PAHs的毒性当量因子如表1所示 [8 − 9]. 除以上16种优控化合物，毒理研究也获得了一些PAH衍生物的毒性当量因子，表1给出了部分常见OPAHs和NPAHs的TEF值 [2, 10 − 15]. 可见其中部分衍生物具有比同环数PAHs更高的毒性当量因子，也就是说，即使这些衍生物在环境中浓度较低，其对机体健康的危害也可能较大，在环境中需要重点关注. 例如，Wei等 [15]发现，虽然大气中NPAHs浓度比PAHs低约两个数量级，但其产生的致癌风险占总致癌风险的17%. 另一方面，某些化合物虽然TEF值不是特别高，但因其在环境中浓度较高，其环境影响也不可忽略. 此外，值得一提的是，一些在大气中经常检出且浓度不低的PAH衍生物，如1,8-萘酐（1,8NA），其TEF数据还未见报道. 毒性当量因子法不仅可以表征污染物的潜在毒性，还是进一步进行致癌风险评价的基础，因此，获得精确的TEF值对于评估大气中PACs的健康风险至关重要.
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在大气中，PACs可存在于气相或附着在颗粒物上，其人体暴露途径包括呼吸暴露、皮肤接触暴露和口腔摄入. 呼吸暴露指人体在呼吸作用过程中吸入大气PACs，从而经呼吸道进入人体；皮肤接触暴露指气相和颗粒相中的PACs与人体皮肤直接接触，从而经皮肤渗透或皮肤毛孔进入人体；口腔摄入指人体通过口腔吞咽大气中的颗粒物，从而使附着于颗粒物上的PACs经消化道进入人体. 下面主要对呼吸和皮肤接触这两个途径的暴露风险评估相关研究进行综述.
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（1）呼吸暴露
在大气呼吸暴露健康风险评价中，最常用的评价方法是终身致癌超额危险度ECR和终身癌症风险增量ILCR，超过一半的文章都是使用这两种方法进行健康风险评价.
① 终身致癌超额危险度（excess cancer risk, ECR），公式见（1—2）
其中，TEQ（total equivalent quotient）是以BaP为参照的总致癌等效浓度（ng·m−3）；URBaP（unit risk of BaP）是BaP单位风险系数，定义为终身（70 a）吸入单位质量的BaP后患癌症的风险，世界卫生组织（WHO）建议的URBaP值为8.7×10−5 （ng·m−3）−1，美国加州环境保护署（CalEPA）建议的URBaP值为1.1×10−6 （ng·m−3）−1；
${{\text{C}}_i}$ 是第i个PACs的浓度（ng·m−3）；${\text{TE}}{{\text{F}}_i}$ 是第i个PACs的毒性当量因子.ECR定义为成年人群中因吸入PACs而致癌的人数，如ECR值为5.98×10−4表示每百万成年人中有598人是由于吸入PACs而患癌 [16]. 根据美国环境署的规定：当ECR≤10−6时具有可接受或是可忽略的癌症风险 [16 − 24].
② 终身癌症风险增量（incremental lifetime cancer risk，ILCR），公式见（3-6）
其中，
${\text{ILCR}}_{\mathrm{inh}}$ （incremental lifetime cancer risk from inhalation）为吸入暴露的终身癌症风险增量；$ {\mathrm{C}\mathrm{S}\mathrm{F}}_{\mathrm{i}\mathrm{n}\mathrm{h}} $ （carcinogenic slope factors for inhalation）为BaP的呼吸致癌斜率因子，通常依据3种不同类型仓鼠的暴露呼吸速率进行评估，几何平均值为3.14 (kg·d)·mg−1 [25 − 27]；BW（body weight）为体重（kg）；IR（respiration rate）为呼吸速率（m³·day−1）；EF（exposure frequency）为年暴露频率（d·a−1）；ED（exposure duration）为终身暴露时间（year）；AT（average life span）为平均寿命（day）.对于颗粒相PACs来说，由于PACs在不同粒径颗粒物上的分布有较大差异，而不同粒径的颗粒物进入人体呼吸系统的深度不同，从而导致PACs在人体呼吸系统内部器官的沉积效率存在差异. 相对于粗颗粒物，细颗粒更容易通过呼吸系统进入人体. 在考虑PACs粒径分布的情况下，终身癌症风险增量ILCR的评价公式如下 [25 − 26, 28].
其中，DID（daily inhalation dose）为吸入暴露量（ng·d−1）；
${\text{D}}{{\text{C}}_{t,i}}$ 是第i个PACs在呼吸系统沉积的浓度（ng·m−3），是大气颗粒物中PACs浓度经由大气颗粒物中PACs在呼吸系统中的沉积比例校正 [25]；${{\text{C}}_{j,i}}$ 是第i个PACs在第j级粒径范围的质量浓度（ng·m−3）；${\text{D}}{{\text{F}}_{R,j}}$ 是第j级粒径范围的PACs在人体呼吸系统各器官的沉积比例.在以上公式中，其中一些参数如体重、呼吸速率等随年龄变化，因此，常划分不同年龄段来进行致癌风险评估. 表2给出了致癌风险评估中常用的两种年龄段划分方式. 第一种年龄段划分较为细致，将人的一生划分为五个年龄段 [29]，第二种则简单划分为儿童和成人两类，这种划分方式在研究中使用较多 [11, 25, 30 − 31]. 评估模型公式中部分参数取值如表2所示 [25 − 26, 32 − 33].
ILCR定义为终身暴露于一定剂量的PACs而产生的超过正常水平的癌症发病率 [34]. 根据美国环境保护署规定：当ILCR>10−4 时表明致癌风险很高；当10−6<ILCR<10−4时表明具有潜在致癌风险；当ILCR<10−6时是可接受的风险水平 [17, 29, 35 − 36].
③ 因致癌而导致的预期寿命损失（loss of life expectancy, LL），公式见（7）.
PAHs及其衍生物具有的高毒性可对人类寿命损失产生一定影响，部分研究采用因致癌而导致的预期寿命损失LL对呼吸暴露的人体健康风险进行评价 [37 − 40].
LL定义为终身暴露于一定剂量的PACs而产生的寿命损失. 如LL值为97则表示因暴露于大气中PACs而导致的寿命损失为97 min [31, 37].
（2）皮肤暴露
皮肤暴露主要是指气相和颗粒相中的PACs与人体皮肤直接接触，从而使得气相中以及附着于颗粒物上的PACs进入人体，针对皮肤接触的研究较少，可采用公式（8-12）进行健康风险评价 [40].
其中，
${\text{ILC}}{{\text{R}}_{{\text{derm}}}}$ （incremental lifetime cancer risk from dermal）为皮肤暴露的终身癌症风险增量；${\text{ILC}}{{\text{R}}_{\text{g}}}$ 是气态PACs对人体的健康风险；${\text{ILC}}{{\text{R}}_{\text{p}}}$ 是与颗粒物相结合的PACs对人体的健康风险；DAD（daily dermal absorption dose）为皮肤暴露量（ng·d−1）；${\text{DA}}{{\text{D}}_{\text{g}}}$ 是人体对气相中PACs的暴露量（ng·d−1）；${\text{DA}}{{\text{D}}_{\text{p}}}$ 是人体对颗粒相PACs的暴露量（ng·d−1）；${\text{CS}}{{\text{F}}_{{\text{derm}}}}$ 是皮肤暴露途径的致癌斜率因子，为25 (kg·d)·mg−1 [25 − 27]；${K_{{\text{p}} - {\text{g}}}}$ 为气相PACs的透皮系数，取2.25 [40]；${K_{{\text{p}} - {\text{p}}}}$ 为颗粒相PACs的透皮系数，取0.007 [40]；SA为体表面积（m2）；${f_{\text{g}}}$ 为气相中皮肤表面积的暴露百分比，${f_{\text{p}}}$ 为颗粒相中皮肤表面积的暴露百分比，有研究中两者都取25% [40]，有研究中${f_{\text{p}}}$ 取值为15% [25 − 26]，还有研究认为不同季节${f_{\text{p}}}$ 的取值不同，其春、夏、秋、冬的取值分别为10%、25%、10%、5% [41]；t为一天的暴露时间，取24 h·d−1 [25 − 26]；其余参数值如表2所示.与呼吸暴露类似，对于颗粒相PACs而言，由于PACs在不同粒径颗粒物上的分布有较大差异，而不同粒径的颗粒物的透皮系数不同，因而，在考虑PACs的粒径分布的情况下，颗粒相PACs的暴露量算法见公式（13） [25 − 26].
其中，
${K_{p - dj,i}}$ 是第j个粒径范围内第i个PAHs的透皮渗透系数，与化合物性质（如分子量、辛醇水分配系数、亨利常数）及化合物从颗粒相传输至皮肤表面的效率等有关 [25, 42]. -
（1） ILCR与ECR的区别
ECR与ILCR均是用于评价暴露于大气中PACs引起癌症的风险. ECR主要用于评价呼吸暴露途径的致癌风险，而ILCR可用于评价呼吸暴露及皮肤暴露的致癌风险. 在用于评价呼吸暴露的致癌风险时，ILCR可区分年龄段，考虑了不同年龄层次人群各项生理指标的差异，较ECR来说更加细致. 有研究指出，ECR用于职业暴露评估，而ILCR用于非职业暴露评估 [17]，但在现有文献中较少出现以此区分两个模型的情况.
（2）不确定性分析
毒性当量因子的不确定性. 现有大气PACs健康风险评估多采用Nisbet和LaGoy[9, 27, 43]在1992年研究得出的毒性当量因子TEF值，但是后续一些毒理研究得到了与之不同的TEF值. 如DahA的毒性当量因子，在Malcolm 等[44]的研究中数值为5，而Nisbet和LaGoy的研究中其数值为1 [43]，相差了5倍；BkF和CHR的毒性当量因子，美国环境署1993年公布的数值分别为0.01和0.001 [45]，而Nisbet和LaGoy[43]的研究中其数值分别为0.1和0.01，相差了10倍. 可见，毒性当量因子还具有很大的不确定性.
未知因子的不确定性. 目前已知的PAHs及其衍生物有上百种，且某些衍生物的毒性大于母体PAHs，但是当前毒性当量因子的研究多集中于16种美国EPA提出的优先控制PAHs，仅有少部分的NPAHs和OPAHs的TEF值，这可能会导致PACs毒性的严重低估，因此，仍需进一步开展PAHs衍生物的毒理学相关研究，获得其毒性数据 [12, 29].
模型参数的不确定性. 如前所述，ILCR中一些参数如体重、呼吸速率等会随年龄变化. 实际上，这些参数不仅随年龄变化，且同一年龄段不同性别之间也会有差异，甚至个体之间因体质不同，这些参数也存在较大差异. 这些差异都会给致癌风险评估带来不确定性. 如同年龄女性体重一般低于男性，若不区分性别进行健康风险评估，容易造成评价结果不准确. 又如呼吸速率不仅与个人体质有关，且当人体进行不同活动时其呼吸也会有一定差异. 再例如皮肤暴露面积，此参数易受个人习惯影响，且不同季节穿衣厚度不同，导致该参数不确定性较大. 此外，较多研究在进行健康风险评价时选择参考美国环境保护署发布的推荐参数值进行取值，但不同国家人群的身体条件存在差异，如成人（男性）的平均体重在中国、美国、日本、韩国和澳大利亚分别为65、86、64、69、80 kg，可见各国间差异较大，其中，美国男性的平均体重是我国的1.3倍多，这势必会对评估结果的准确性造成影响. 中国环境保护部于2013年至2016年陆续发布的《中国人群暴露参数手册（成人卷）》、《中国人群暴露参数手册（儿童卷：0—5岁）》和《中国人群暴露参数手册（儿童卷：6—17岁）》提供了我国人群的呼吸速率、体重、皮肤暴露面积等暴露参数数据，为促进我国人体健康风险的准确评估提供了非常宝贵的数据. 除这些人体生理学参数差异外，致癌斜率因子、透皮系数也存在较大不确定性. 有研究表明BaP的呼吸致癌斜率因子是呈以3.9为均值、1.8为标准偏差的对数正态分布，而BaP的皮肤暴露致癌斜率因子不同研究结果得出的值大小可能相差约1.5倍 [40]. 对于透皮系数，美国EPA的推荐值为0.007，然而，这比Cao等 [26]的研究中最小的透皮系数低约一个数量级. 这些人体的生理学差异、参数的不确定性在通常的健康风险评价中很难得到体现. 因而，部分研究在健康风险评价过程中引入了概率分析这种不确定性分析方法 [27, 46 − 48]，通过概率分布模型对参数的不确定性进行定量分析，可以提供参数敏感度、评价结果的概率分布等信息. 这种方法虽然不能降低所要研究问题内在的不确定性，但是能够确定风险水平，给环境管理提供更多的依据. 然而，这种方法需要参数的分布特征信息，所以需要一定的数据量.
（3）气相与颗粒相中PACs对人体的健康影响
为探讨PACs在大气中存在形态对其人体暴露风险的影响，假设气态与颗粒态PACs具有相同的TEQ值，对比ILCR计算结果. 对于呼吸暴露而言，根据ILCR计算公式（3），气相与颗粒相计算公式相同，因此，当气相与颗粒相PACs在具有相同的TEQ值时，其致癌风险相同. 但是，由于PACs主要富集在细颗粒物上，而人体呼吸会使细颗粒物携带一部分PACs排出体外. 因此，实际沉积在人体呼吸系统中对人体健康造成不利影响的颗粒相PACs浓度会大大降低 [49]. 然而，值得一提的是，目前对于气态PACs是否存在类似的情况还有待进一步研究. 对于皮肤接触暴露，相同TEQ情况下，气态PACs的致癌风险比颗粒态PACs高出3个数量级（如图1所示）. 然而，如果考虑PACs的粒径分布以及透皮系数的取值，颗粒态PACs引起的致癌风险和气态PACs引起的致癌风险间的差距会缩小. 对于颗粒相PACs的透皮系数，美国EPA的推荐值为0.007，而在Cao等 [26]基于PACs粒径分布计算颗粒相ILCR的研究显示，当颗粒物粒径小于3.2 μm时，其PACs透皮系数随着粒径的增大而减小；当颗粒物粒径大于3.2 μm时，其PACs透皮系数随着粒径的增大而增大，说明粗颗粒PACs的透皮系数比细颗粒高. 最小的透皮系数为0.01，最大为1.64，若以此处最小的透皮系数计算，气相与颗粒相ILCR之间相差2个数量级，若以最大透皮系数计算，则其ILCR之间仅相差2倍. 随着TEQ的增加，气态PACs皮肤暴露致癌风险的增速最快，也就是说，在高TEQ情况下，该途径对人体危害更大，应受到重视.
在实际环境研究中，Wei等 [15]发现，吸入存在于气相中的PACs对人体健康的影响占呼吸暴露总致癌风险的29%—44%，在较高的温度环境下此比例更高. 在Huang等 [40]对室内环境的研究中发现气态PACs不论是对呼吸暴露致癌风险还是对皮肤暴露致癌风险的贡献均高于颗粒态PACs. 这些研究结果说明在呼吸暴露中气态PACs对人体健康的影响不可忽略. Huang等 [40]的研究中还发现气相PACs通过皮肤暴露对人体造成的健康风险比颗粒相PACs高出2个数量级. 这些结果表明，无论呼吸暴露还是皮肤暴露，气态PACs的致癌风险都不可忽略. 然而，目前的研究主要集中于颗粒相，对气相中PACs的人体健康风险关注较少.
（4）不同暴露途径对人体健康的影响
对比不同暴露途径的终身癌症风险增量（图2），皮肤暴露ILCR高出呼吸暴露约一个数量级，主要是因为气态PACs皮肤暴露的透皮系数及致癌斜率因子均较高导致其终身癌症风险增量较高. 随着TEQ值的升高，皮肤暴露的健康风险增加速度略大于呼吸暴露. 野外研究中，Cao等 [26]发现，颗粒相中呼吸暴露与皮肤暴露所造成的人体健康风险基本相同；Tian等 [25]研究也得出相似结论，并指出粗颗粒虽然在呼吸暴露中对人体健康的影响很小但在皮肤暴露中由于透皮渗透系数以及致癌斜率因子很大因此所造成的健康风险不容忽视. 值得一提的是，这些研究中呼吸暴露与皮肤暴露所造成的致癌风险相差不大，主要是由于这些研究并不包括气相PACs，而气相PACs在皮肤暴露中的透皮渗透系数很大，同时皮肤暴露的致癌斜率因子约为呼吸暴露致癌斜率因子的8倍，如果考虑这些因素，皮肤暴露造成的致癌风险很可能远高于呼吸暴露.
（5）不同年龄段对终身致癌风险的贡献
分5个年龄段对比不同年龄段的终身癌症风险增量（图3），未加入年龄相关调整系数（Age-related adjust factor，ADAF）前，18岁以上年龄段对终身癌症风险增量的贡献最大，高出其他年龄段1—2个数量级，主要是由于该年龄段各项参数数值较大且终身暴露时间最长；2—6岁年龄段与12—18岁年龄段对终身癌症风险增量的贡献基本相同，略低于6—12岁年龄段. 考虑到不同年龄段对致癌风险物质的敏感程度不同，且其对不同年龄段的生长发育影响程度不同，美国环境署提出了年龄相关调整系数ADAF，在加入ADAF后，2岁以下年龄段的终身癌症风险增量提高了一个数量级，仅次于18岁以上年龄段的终身癌症风险增量.
图3中饼图对比了各年龄段大气PACs暴露对终身致癌风险的贡献. 总体而言，18岁以上年龄段对终身致癌风险增量的贡献是最大的. 在考虑年龄相关调整系数后，婴幼儿阶段（0—2岁）对终身暴露致癌风险的贡献为24.8%，仅次于成年阶段. Zhu等 [50]对水体中PACs的人体健康暴露风险研究也发现2岁以下年龄段虽然只占人一生不到3%的时间，但其对终身癌症风险增量的贡献超过了23%. 可见，大气暴露PACs对婴幼儿阶段人群的危害不容忽视.
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室外灰尘源多指城市道路扬尘，车辆交通以及与城市化相关的工业制造是道路扬尘中PACs的主要来源，其可通过吸入、皮肤接触以及口腔摄入等3种方式进入人体，在研究中多用终身癌症风险增量ILCR来评价其对人体的致癌风险，公式见（14—17） [11, 30].
其中，ILCRinh为吸入暴露的终身癌症风险增量；ILCRderm为皮肤暴露的终身癌症风险增量；ILCRing为口腔摄入暴露的终身癌症风险增量；CSFing是摄入暴露的致癌斜率因子，值为7.3 （kg·d） ·mg−1 [11, 30]；IRing是摄入率，成人摄入率为100 mg·d−1，儿童摄入率为200 mg·d−1 [11, 30]；PEF为颗粒物排放因子，成人为1.36×109 m3·kg−1，儿童为1.36×
1010 m³·kg−1 [11, 30]；AF为皮肤粘附因子，成人取0.07 mg·cm−²，儿童取0.2 mg·cm−² [11, 30]；ABS为皮肤吸附分数，值为0.13 [11, 30]. -
人类一天约有80%的时间处于室内环境中，吸附在室内灰尘上的PACs多为高环PACs，其主要来源是室内外燃煤、室内烹饪、吸烟以及室外交通排放 [51 − 52]. 对于室内灰尘源中PACs对人体的健康风险，其评价方法与室外灰尘源的评价方法相同 [51, 53].
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（1）不确定性分析
采样不确定性. 对于室内灰尘来说，室内采样点位置的不同可能会造成研究结果的偏差. 例如，如果在室内通风较好或是人群活动较多的地方采样，则样品多是新灰尘；如果在角落或是地毯等地方进行采集，则样品多为沉积较久的灰尘. 相比于沉积较久的灰尘，新灰尘受到偶然因素的影响较大，而沉积灰尘更能反应长期暴露情况.
季节不确定性. 皮肤接触是人体在灰尘源中的主要暴露途径之一，对于人体皮肤来说，由于不同季节的温度差异，会导致皮肤毛孔的张合度不同，从而可能会使得污染物通过毛孔进入人体的量有所差异；同时不同季节穿衣厚度不同，夏季穿衣少导致皮肤暴露面积大，冬季穿衣多，皮肤暴露面积小，但目前的评价方法中并没有考虑到此方面的内容.
（2）不同暴露途径对人体的健康影响
对于灰尘源的3种暴露途径，研究显示在室外灰尘源中皮肤接触和摄入是对人体健康造成影响的主要暴露方式，其风险比呼吸暴露高出4个数量级以上 [51, 54 − 55]. 已有研究结果（表3）表明，对于成人来说，摄入和皮肤接触的风险数量级相当，但是皮肤接触的暴露风险稍高于摄入，而对于儿童来说，口腔摄入和皮肤接触的风险更为接近，这是合理的，因为他们的手对嘴活动较多，所以比成人更容易通过口腔摄入受污染的灰尘 [51, 54 − 55].
从模型的角度对比灰尘源中PACs不同暴露途径的终身癌症风险增量，结果如图4所示. 从图4可看出，皮肤暴露和口腔摄入的终身癌症风险增量远高于呼吸暴露，说明皮肤接触和口腔摄入是灰尘源PACs的主要暴露方式，对于成人来说其风险比呼吸暴露高出4个数量级，而对于儿童来说其风险比呼吸暴露高出5个数量级. 随着TEQ值的升高，不同暴露途径的终身癌症风险值不断增大，健康风险不断增加，皮肤暴露终身癌症风险增速>口腔摄入终身癌症风险增速>呼吸暴露终身癌症风险增速，说明当灰尘中PACs的毒性当量浓度不断增加时，皮肤暴露对人体健康造的危害相对更显著.
（3）大气与灰尘暴露健康风险对比
在具有相同TEQ值的情况下，大气与灰尘暴露的终身癌症风险增量随TEQ值的变化如图5所示. 从图5可看出，对于皮肤暴露来说，皮肤接触大气颗粒态PACs所造成的终身癌症风险增量低于气态和灰尘源3个数量级，说明皮肤接触暴露中对人体健康造成危害的主要是存在于气态和灰尘源的PACs. 随着TEQ浓度的增加，气态PACs造成的终身癌症风险增量的增速高于灰尘源，说明随着污染程度的升高，皮肤接触气态中PACs对人体健康造成的危害较颗粒态及灰尘源PACs越来越显著. 对于呼吸暴露来说，吸入存在于灰尘中的PACs所造成的终身癌症风险增量值明显低于大气气态或颗粒态，且低了3个数量级以上，说明呼吸暴露中对人体健康造成危害的主要是大气中的PACs. 综合考虑各种暴露途径，对比3种存在形态的PACs发现，气态PACs造成的终身癌症风险增量与灰尘源PACs基本相同，且显著高于颗粒态中PACs造成的终身癌症风险增量，说明气态与灰尘源PACs是造成人体健康危害的主要来源. 随着TEQ浓度的增加，气态PACs造成的终身癌症风险增量的增速高于灰尘源，说明随着污染程度的升高气态PACs对人体健康的影响相比另两个形态的PACs更加显著.
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国内评价城区室外多环芳香类物质对人体的健康影响时，常采用ECR、ILCR和LL的评价方法. 采用终身致癌超额危险度ECR进行评价的城市（广州、西安、西宁、绵阳）大气中PACs的ECR值范围在1.55×10−5至1.45×10−3之间 [16, 22, 56 − 57]，全都高于美国环境署规定的1×10−6这一可接受范围，可能造成重大的健康风险，其中西安市的ECR值1.45×10−3是世界上报告的最高ECR值之一 [10，16，19，21 − 22，56 − 59]. 采用终身癌症风险增量ILCR进行评价的城市（郑州、南京、太原、金华、泉州、重庆、济南、北京、成都、锦州、天津、青岛、唐山、合肥、长春）大气中PACs的ILCR值范围在1.1×10−8至1.70×10−4 [26, 60 − 70]，处于可接受的风险水平与具有显著的健康风险水平之间，超标概率在40%左右. 采用因致癌而导致的预期寿命损失LL进行评价的城市（乌鲁木齐、自贡、石家庄、武汉、哈尔滨、广州、淄博、西宁）大气中PACs的LL值范围在0.12 min至333.54 min [71 − 77]，处于可接受的风险水平与具有显著的健康风险水平之间，如表4可见. 总体而言，我国典型城区室外PACs对人体的健康风险整体较高，其风险水平比一些发达国家高，如法国夏蒙尼及莫里安河谷地区的ECR值为1×10−7左右（风险可接受） [58]；西班牙萨拉戈萨的ECR值为2.5×10−5（具有潜在风险） [59].
国内城市的健康风险评价监测的物质大多为16种优先控制PAHs，对其衍生物的监测研究较少，可能会大大低估PACs对人体造成的危害；现在研究多集中于附着在颗粒物上的PACs，对气态中存在的PACs研究较少；对呼吸暴露研究较多而忽略了皮肤暴露. 但是，气态PACs的皮肤暴露途径不可忽略，甚至高于呼吸暴露，因此，国内城区大气中PACs的人体健康风险可能被大大低估.
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目前针对室内PACs对人体的健康影响评价研究较少，Wang等 [78]研究显示，在西安某中学的室内环境中其ECR值为5.44×10−5，存在潜在的健康风险. Lu等 [79]研究显示，在杭州公共场所室内环境中其ECR值为0.6×10−3至2.4×10−3之间，存在显著的健康风险，且结果表明2环至4环PACs多来源于室内源，而5环至6环PACs主要来自于室外输送，室内空气PACs浓度与室外环境呈正相关. 室内环境通常存在装修装饰，且室内扩散条件较差；同时室内环境因场所或场地用途不同，易受人为活动及室外空气影响. 总体来说，我国城区室内环境中PACs浓度较国外多数地区高 [79 − 81]，伴随而来的人体健康风险也更高.
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烧烤已成为越来越多人喜爱的户外活动，其燃料来源多为木炭，燃烧时会产生大量含有PACs的烟气，可通过吸入、摄入以及皮肤接触进入人体，用ILCR值对其人体健康风险进行评价，公式见（18—21） [82 − 83].
其中，
${C_{{\text{g}},{\text{i}}}}$ 、${C_{{\text{p}},{\text{i}}}}$ 、${C_{{\text{f}},{\text{i}}}}$ 分别与气态、颗粒态及食物结合的PACs浓度（ng·m−3 ）；${\text{I}}{{\text{R}}_{\text{f}}}$ 是每日膳食摄入量（g·d−1），儿童为70 g·d−1，成人为100 g·d−1 [82 − 83] ；其余参数如表2所示.对烧烤源来说，研究显示 [83]通过摄入的人体健康风险在10−7至10−5之间；通过吸入和皮肤接触造成的人体健康风险在10−9至10−5之间，其数值相差较大的原因是距离烧烤位置的距离不同，距离越近则风险越大；总体而言烧烤源对人体存在着潜在的健康风险，且摄入是造成人体健康风险的主要途径.
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吸烟是造成室内空气污染的主要因素，会产生大量细颗粒物和有毒有害化合物如PACs，且多为4环的PACs，在停止吸烟后很长时间内，灰尘和空气中可能仍会存在PACs [84]. 在评价烟草烟雾对人体的健康风险时，通常只考虑呼吸暴露，采用终身致癌超额危险度ECR对其进行评价 [85].
Castro 等[85]研究指出对于香烟源来说，其呼吸暴露的ECR值为4.1×10−3，其风险是不吸烟家庭的2倍至3倍，且高出健康指导水平的400倍，这说明香烟源对人体健康的影响是十分显著的.
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烟花燃放主要增加的是大气中5—6环的PACs [86]，且多集中于节假日，在造成空气污染的同时，会增加人类健康风险. 对于烟花源来说，可使用终身癌症风险增量ILCR进行人体健康风险评价 [86 − 87].
Zhang等 [87]对山东省春节燃放烟花期间的人体健康风险进行了评估，研究显示呼吸暴露大气中PACs引起的ILCR值在10−6至10−5之间，存在潜在的健康风险，且成人受到的风险高于儿童. Pongpiachan等 [86]对泰国曼谷水灯节燃放烟花期间大气PACs引起的人体健康风险进行了评估，研究显示其总ILCR值在10−8左右. 其中，呼吸暴露造成的健康风险很小，仅为10−15至10−13，摄入与皮肤接触所造成的健康风险相当，且是主要的暴露方式，其ILCR值比呼吸暴露高出5至6个数量级.
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1）在进行人体健康风险评价时，采用终身致癌超额危险度ECR比较便捷，但其只能评价大气呼吸暴露风险，且没有考虑个体差异，所以准确度相对较低；采用终身致癌风险增量ILCR可对不同年龄段人群的暴露风险进行评价，同时还能对不同暴露方式分别评价，提高了评价的准确度；采用预期寿命损失LL可预估因大气呼吸暴露致癌而减少的寿命，此方法可视为ILCR的延伸，但只有少数研究使用. 总体而言，终身致癌风险增量ILCR能够评价各种暴露条件下的健康风险，是目前运用最为普遍的方法，不论从评价准确性或是认可程度而言，此方法应该是评价时最合理的选择. 但该方法在参数的选择上要尽量选择贴近样本的指南所提供的参数，另外，部分参数还需要更多的研究确定其值，降低不确定性. 此外，可以采用概率风险评估，反应更真实的健康风险分布，为环境管理提供更多依据.
2）对于大气PACs的致癌风险，气态PACs的皮肤接触是最主要的暴露途径；对于灰尘源，皮肤接触暴露的致癌风险也高于呼吸及口腔摄入. 然而，目前研究多忽略大气气相而集中于颗粒相，对皮肤暴露途径的重视也有所欠缺，可能导致致癌风险的极大低估.
3）总体而言，我国城市大气PACs暴露健康风险较高. 目前对人体健康风险进行评价的研究中，评价物质多为16种优先控制PAHs，忽略了其他种类的PAHs及其衍生物. 然而，已有部分研究证实了这些PACs对人体健康的重要影响. 因此，应进一步进行PAH衍生物的毒理监测，提高健康风险评价的准确性.
大气及灰尘中多环芳香类污染物人体暴露健康风险评价综述
Health risk assessment of human exposure to polycyclic aromatic compounds in atmosphere and dust: A review
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摘要: 多环芳香类污染物(PACs)多具有较高的毒性，广泛存在于大气环境中，可通过呼吸、皮肤接触及口腔摄入进入人体. 因此，准确评估其人体健康风险有重要意义. 本研究总结了国内外常用的大气及灰尘中PACs人体健康风险评价方法，分析了国内人体健康风险现状，重点对评价方法的优缺点及不确定性进行了探讨，并对风险评价方法的选择及改进提出了建议. 终身致癌风险增量模型能较好地评价大气及灰尘中PACs各种暴露途径的健康风险，是目前运用最为普遍且认可度较高的方法. 但该方法中人体生理学参数在选择上应尽量采用本地调研结果，其中一些毒理学参数还需要更多的研究降低其不确定性. 概率风险评估可以反应更真实的健康风险分布，为环境管理提供更多依据. 此外，在前期研究中被忽略的方面，如大气气相PACs以及皮肤暴露途径，对人体健康也同样重要. 本文可为准确评估PACs的健康风险提供理论依据和方法支撑.Abstract: Polycyclic aromatic compounds (PACs) are highly toxic and widely present in the atmosphere, which can enter human body by breathing, dermal contacting and oral ingesting. Therefore, it is significant to assess its human health risks accurately. In this study, commonly used model for human health risk assessment of PACs in air and dust in domestic and foreign were summarized, the current situation of domestic human health risks were analyzed, the advantages, disadvantages and uncertainties of the evaluation methods were discussed, and suggestions for the selection and improvement of the risk evaluation methods were proposed. In general, incremental lifetime cancer risk (ILCR) model was a better method for evaluating the health risks from various exposure pathways for PACs in air and dust, which is the most commonly used method with the highest degree of recognition. However, for the selection of human physiological parameters used in this method, local investigation results should be used as much as possible. Besides, some toxicological parameters need more research to reduce their uncertainties. Furthermore, probabilistic risk assessment can reflect a more realistic health risk distribution and provide more basis for environmental management. In addition, the importance of human health from PACs in atmospheric gas phase and via dermal exposure pathway were emphasized, which two aspects have been neglected in previous studies. This study can provide theoretical basis and method support for accurately assessing the health risks of PACs.
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图 2 大气呼吸暴露（ILCR inh（g+p））和皮肤暴露（ILCRderm（g+p））的终身癌症风险增量
Figure 2. Incremental lifetime cancer risk （ILCR）from inhalation （ ILCR inh（g+p））and dermal（ILCRderm（g+p））in air
图 3 不同年龄段的终身癌症风险增量及其贡献
Figure 3. Values and contributions of ILCR of different age group
图 4 灰尘源通过呼吸（ILCRinh（d））、皮肤（ILCRderm（d））、口腔摄入（ILCRing（d））暴露途径的终身癌症风险增量
Figure 4. Incremental lifetime cancer risk from inhalation （ILCRinh（d）），dermal （ILCRderm（d））and ingestion（ILCRing（d）） in dust
表 1 PACs毒性当量因子值
Table 1. Toxicity equivalent factor values of PACs
化合物
Compounds缩写
AbbreviationTEF值
TEF value化合物
Compounds缩写
AbbreviationTEF值
TEF value16种优控PAHs PAHs衍生物 萘 NAPH 0.001 2-甲基萘 2-MNAPH 0.001 苊 ACEY 0.001 1-甲基萘 1-MNAPH 0.0025 二氢苊 ACEN 0.001 1,3-二甲基萘 1,3-DMNAPH 0.01 芴 FLUO 0.001 1-甲基菲 1-MPHE 0.0025 菲 PHE 0.001 3,6-二甲基菲 3,6-DMPHE 0.05 蒽 ANT 0.01 9-茐酮 9-FLU 0.002 荧蒽 FLUA 0.001 9,10-蒽醌 9,10-AQ 0.004 芘 PYR 0.001 2-甲基-9,10-蒽醌 2-MAQ 0.004 苯并[a]蒽 BaA 0.1 苯并安 BEN 0.0039 䓛 CHR 0.01 苯并[a]蒽-7,12-二酮 BaAQ 0.006 苯并[b]荧蒽 BbF 0.1 6H-苯并[c,d]芘-6-one BcdPQ 0.32 苯并[k]荧蒽 BkF 0.1 1-硝基萘 1-NNAP 0.004 苯并[a]芘 BaP 1 5-硝基苊 5-NACE 0.01 茚并[1,2,3-c,d]芘 IcdP 0.1 2-硝基芴 2-NFLU 0.01 二苯并[a,h]蒽 DahA 1 9-硝基蒽 9-NANT 0.0032 苯并[g,h,i]苝 BghiP 0.01 9-硝基菲 9-NPHE 0.006 3-硝基荧蒽 3-NFLT 0.01 4-硝基芘 4-NPYR 0.1 1-硝基芘 1-NPYR 0.1 6-硝基苯 6-NCHR 10 1,3-二硝基芘 1,3-DNP 0.031 1,6-二硝基芘 1,6-DNP 10 1,8-二硝基芘 1,8-DNP 0.1 2-甲基萘 2-MNAPH 0.001 1-甲基萘 1-MNAPH 0.0025 1,3-二甲基萘 1,3-DMNAPH 0.01 1-甲基菲 1-MPHE 0.0025 
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表 2 暴露评价模型参数
Table 2. Exposure risk evaluation model parameters
BW/kg EF/（d·a−1） ED/a IR/（m3·d−1） AT/d SA/m2 参考文献
References婴儿 0—2岁 9.75 360 2 5.31 25550 0.4675 [32] 幼儿 2—6岁 16.60 360 4 7.88 25550 0.7075 [32] 儿童 6—12岁 31.65 360 6 11.65 25550 1.07 [32] 青年 12—18岁 51.05 360 6 13.75 25550 1.535 [32] 成人 18—70岁 60.77 360 52 15.70 25550 1.75 [33] 儿童 15 360 10 8.6 25550 0.95 [25- 26] 成人 62.4 360 30 15.1 25550 1.75 [25 − 26]
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表 3 灰尘源中人体健康风险状况
Table 3. Human health risk due to exposure to dust
灰尘源
Dust sources日期
Date化合物
Compounds皮肤接触
Dermal吸入
Inhalation摄入
Ingestion健康风险
Health risk参考文献 References 室外（儿童） 2010.08 16PAHs 2.58×10−7—3.58×10−6 3.61×10−12—5.56×10−11 1.86×10−7—1.07×10−6 潜在风险 [54] 室外（成人） 2010.08 16PAHs 2.58×10−7—3.98×10−6 1.13×10−11—1.74×10−10 1.45×10−7—2.24×10−6 潜在风险 [54] 室外（儿童） 16PAHs 2.2×10−6—2.1×10−4 6.7×10−12—6.6×10−10 1.7×10−6—1.07×10−5 潜在风险 [55] 室外（成人） 16PAHs 6.1×10−6—6.1×10−4 2.7×10−10—2.6×10−8 3.4×10−6—3.4×10−4 潜在风险 [55] 室内（儿童） 2012.03 —2012.12 16PAHs 1.3×10−6 2.01×10−11 1.04×10−6 潜在风险 [51] 室内（成人） 2012.03 —2012.12 16PAHs 2.8×10−6 1.22×10−10 1.57×10−6 潜在风险 [51]
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表 4 国内典型城市人体健康风险状况
Table 4. Human health risk from atmospheric PACs in typical cities in China
城市（省份）
City（Province）日期
Date化合物
Compounds来源
Source方法
Method数值
Value健康风险
Health risk参考文献
References广州（广东） 2012.06 —2013.05 16PAHs 颗粒物（ PM2.5） ECR 5.98×10−4 重大风险 [16] 西安（陕西） 2008.07 —2009.08 17PAHs、3NPAHs 颗粒物（ PM2.5） ECR 1.45×10−3 重大风险 [22] 西宁（青海） 2019.01 —2019.12 16PAHs 颗粒物（ PM2.5） ECR （2.58—3.72）×10−4 重大风险 [56] 绵阳（四川） 2021.09 —2021.12 16PAHs 气相 ECR 1.55×10−5 潜在风险 [57] 郑州（河南） 2017.01 15PAHs 颗粒物（ PM2.5） ILCR 9.56×10−7 可接受 [26] 南京（江苏） 2016.09 、2016.12 16PAHs 颗粒物（PM10） ILCR （5.17—5.58）×10−5 潜在风险 [60] 太原（山西） 2019.12 —2020.01 16PAHs 颗粒物 ILCR （3.28—8.85）×10−6 潜在风险 [61] 金华（浙江） 2013.12 —2014.01 16PAHs 颗粒物（ PM2.5） ILCR （4.29—8.25）×10−6 潜在风险 [62] 泉州（福建） 2016.03 —2016.10 8PAHs 颗粒物（ PM2.5） ILCR （0.7—1.4）×10−7 可接受 [63] 重庆 2015.04 —2015.05 、2015.07 、2015.10 —2015.12 、2016.01 24PAHs、6OPAHs、11NPAHs 颗粒物（ PM2.5） ILCR 3.79×10−7—1.06×10−4 可接受-
风险显著[64] 济南（山东） 2016.03 、2016.06 、2016.09 、2016.12 6NPAHs 颗粒物（ PM2.5） ILCR （4.80—6.46）×10−7 可接受 [65] 北京 2019.11 —2019.12 16PAHs、3OPAHs、8NPAHs 颗粒物（ PM2.5） ILCR （8.39—9.59）×10−7 可接受 [66] 成都（四川） 2019.11 —2019.12 16PAHs、3OPAHs、8NPAHs 颗粒物（ PM2.5） ILCR （5.57—6.37）×10−7 可接受 [66] 锦州（辽宁） 2015.05 —2016.04 6NPAHs 颗粒物（PM10） ILCR （3.9—4.8）×10−8 可接受 [67] 天津 2015.05 —2016.04 6NPAHs 颗粒物（PM10） ILCR （3.1—3.9）×10−8 可接受 [67] 青岛（山东） 2015.05 —2016.04 6NPAHs 颗粒物（PM10） ILCR （1.1—1.4）×10−8 可接受 [67] 唐山（河北） 2014.10 —2014.12 18PAHs 颗粒物（ PM2.5） ILCR 5.81×10−7—1.70×10−4 可接受-
风险显著[68] 合肥（安徽） 2019.03 —2019.12 16PAHs 颗粒物、气相 ILCR 1.23×10−8—1.99×10−7 可接受 [69] 长春（吉林） 2020.09 —2021.04 16PAHs 颗粒物（ PM2.5） ILCR 1.84×10−6—2.43×10−5 潜在风险 [70] 石家庄（河北） 2018.01 —2018.12 16PAHs 颗粒物（ PM2.5） LL 310.8 min 风险显著 [71] 武汉（湖北） 2009.06 、2009.12 8PAHs 颗粒物（ PM2.5） LL 333.54 min 风险显著 [72] 哈尔滨（黑龙江） 2009.06 、2009.12 8PAHs 颗粒物（PM2.5） LL 108.54 min 风险显著 [72] 乌鲁木齐（新疆） 2019.05 —2019.12 16PAHs 颗粒物（PM2.5） LL （0.12—2.78）min 可接受 [73] 自贡（四川） 2017.01 —2017.12 16PAHs 颗粒物（PM2.5） LL （6.71—10.19）min 可接受 [74] 广州（广东） 2018.01 —2018.12 8PAHs 颗粒物（PM2.5） LL （10.4—27.8）min 可接受 [75] 淄博（山东） 2019.01 —2019.12 16PAHs 颗粒物（PM2.5） LL （72.6—87.6）min 潜在风险 [76] 西宁（青海） 2020.11 —2021.03 16PAHs 颗粒物（PM2.5） LL （26.6—203.3）min 可接受-
风险显著[77]
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