邯郸市微米细气溶胶粒子来源解析及其对重污染的贡献

胡偲豪, 吴春苗, 高娜娜, 张崇崇, 胡伟, 王金喜, 樊景森, 岳亮, 牛红亚. 邯郸市微米细气溶胶粒子来源解析及其对重污染的贡献[J]. 环境化学, 2023, 42(6): 1876-1885. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021122004
引用本文: 胡偲豪, 吴春苗, 高娜娜, 张崇崇, 胡伟, 王金喜, 樊景森, 岳亮, 牛红亚. 邯郸市微米细气溶胶粒子来源解析及其对重污染的贡献[J]. 环境化学, 2023, 42(6): 1876-1885. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021122004
HU Sihao, WU Chunmiao, GAO Nana, ZHANG Chongchong, HU Wei, WANG Jinxi, FAN Jingsen, YUE Liang, NIU Hongya. Source analysis of micron fine aerosol particles and their contribution to heavy pollution in Handan City[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(6): 1876-1885. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021122004
Citation: HU Sihao, WU Chunmiao, GAO Nana, ZHANG Chongchong, HU Wei, WANG Jinxi, FAN Jingsen, YUE Liang, NIU Hongya. Source analysis of micron fine aerosol particles and their contribution to heavy pollution in Handan City[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(6): 1876-1885. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2021122004

邯郸市微米细气溶胶粒子来源解析及其对重污染的贡献

    通讯作者: Tel:13663100796,E-mail:niuhongya@126.com
  • 基金项目:
    国家自然科学基金(41807305),河北省自然科学基金(D2021402004),河北省杰出青年科学基金(D2018402149),大气重污染成因与治理攻关项目(DQGG202110)和河北省化工行业挥发性有机物检测与治理技术创新中心开放课题(ZXJJ20210402)资助

Source analysis of micron fine aerosol particles and their contribution to heavy pollution in Handan City

    Corresponding author: NIU Hongya, niuhongya@126.com
  • Fund Project: National Natural Science Foundation of China (41807305), Natural Science Foundation of Hebei Province (D2021402004), Science Foundation for Distinguished Young Scholars of Hebei Province (D2018402149), the Causes and Treatment of Heavy Air Pollution Project (DQGG202110) and the Open Project of Hebei Chemical Industry Volatile Organic Compounds Detection and Treatment Technology Innovation Center (ZXJJ20210402).
  • 摘要: 灰霾污染在我国具有规模大、持续时间长、发生频率高的特点,其负面影响主要与不同粒径颗粒物的含量、组成和分布有关,因此受到越来越多的关注. 微米气溶胶粒子(PM1)因为具有更大的比表面积,所以在化学成分、大气寿命、生态气候和健康影响方面表现出与其他颗粒物相异的特征,因此受到了广大学者的关注. 邯郸作为典型的大气气溶胶重污染城市,研究其微米气溶胶粒子的来源、形成和贡献对加深认识理解大气污染及城市空气质量治理方针政策的制定都能提供科学依据. 本文基于 2019 年1月邯郸市PM2.5和PM1离子浓度数据,通过正定矩阵因子模型(PMF)源解析方法对其进行来源分析,并结合后向轨迹聚类分析法和潜在来源贡献函数法(PSCF)研究邯郸市大气颗粒物的输送路径及潜在源. 结果表明,研究期间PM1和PM2.5的平均质量浓度分别达到94.94 μg·m-3和164.50 μg·m−3,其中PM1/PM2.5的比值范围为45.20%—79.81%. 相较于PM2.5,二次无机气溶胶(SO42−、NO3和NH4+)在PM1中的占比(43.88%)更高;PM1中占比更高的二次无机气溶胶和典型无机元素表明人为因素所排放的污染物在较小粒径的颗粒物中更易积累. PMF分析确定了PM1和PM2.5的6个来源. 它们分别是二次污染物、交通源、工业源、生物质燃烧、扬尘源和燃煤源;其在PM1中的贡献率分别为36.1%、7.9%、20.8%、6.8%、4.7%和23.8%;其在PM2.5中的贡献率分别为32.7%、11.8%、16.0%、13.7%、5.0%和20.8%. 后向轨迹和化学组分分析结果表明冬季生物质燃烧和施肥对PM1的潜在贡献. 潜在源分析表明邯郸市冬季重污染过程的产生是由西北部长—短气流传输共同作用的结果.
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  • 图 1  重污染过程中颗粒物浓度及二者比值

    Figure 1.  Concentration and ratio of particulate matter in heavy pollution process

    图 2  各类来源对于PM1和PM2.5质量浓度的贡献

    Figure 2.  Contribution of various sources to PM1 and PM2.5 mass concentrations

    表 1  研究期间PM1和PM2.5化学组分平均质量浓度及占比

    Table 1.  The mean mass concentration and proportion of chemical components of PM1 and PM2.5 during the study period

    PM1PM2.5PM1中占比/%
    PM1 in proportion
    PM2.5中占比/%
    PM2.5 in proportion
    PM/(μg·m−394.94164.50100.00100.00
    NO3/(μg·m−319.9029.9220.9618.19
    SO42−/(μg·m−310.3620.4810.9112.45
    NH4+/(μg·m−311.4019.6112.0111.92
    Na+/(μg·m−30.140.500.150.30
    K+/(μg·m−31.481.861.561.13
    Cl/(μg·m−35.706.116.003.71
    Zn/(μg·m−30.260.430.270.26
    Mg/(μg·m−30.180.220.190.13
    Fe/(μg·m−30.300.890.320.54
    Pb/(μg·m−30.030.120.030.07
    Ba/(μg·m−30.040.060.040.04
    K/(μg·m−31.251.621.320.98
    Mn/(ng·m−374.5874.780.080.05
    Cr/(ng·m−327.5729.130.030.02
    Cu/(ng·m−316.0924.960.020.02
    Ni/(ng·m−312.9632.610.010.02
    PM1PM2.5PM1中占比/%
    PM1 in proportion
    PM2.5中占比/%
    PM2.5 in proportion
    PM/(μg·m−394.94164.50100.00100.00
    NO3/(μg·m−319.9029.9220.9618.19
    SO42−/(μg·m−310.3620.4810.9112.45
    NH4+/(μg·m−311.4019.6112.0111.92
    Na+/(μg·m−30.140.500.150.30
    K+/(μg·m−31.481.861.561.13
    Cl/(μg·m−35.706.116.003.71
    Zn/(μg·m−30.260.430.270.26
    Mg/(μg·m−30.180.220.190.13
    Fe/(μg·m−30.300.890.320.54
    Pb/(μg·m−30.030.120.030.07
    Ba/(μg·m−30.040.060.040.04
    K/(μg·m−31.251.621.320.98
    Mn/(ng·m−374.5874.780.080.05
    Cr/(ng·m−327.5729.130.030.02
    Cu/(ng·m−316.0924.960.020.02
    Ni/(ng·m−312.9632.610.010.02
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    表 2  两次重污染期间PM1化学组分质量浓度(μg·m−3

    Table 2.  PM1 and species concentrations during 2 heavy pollution events(μg·m−3

    PM1NO3SO42−NH4+K+MnZnCuMgBa
    S1103.1125.879.6913.441.820.120.110.020.900.05
    S2124.7728.3017.9216.401.750.070.350.020.180.06
    PM1NO3SO42−NH4+K+MnZnCuMgBa
    S1103.1125.879.6913.441.820.120.110.020.900.05
    S2124.7728.3017.9216.401.750.070.350.020.180.06
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    表 3  重污染过程PM2.5后向轨迹聚类分析

    Table 3.  Clustering analysis of PM2.5 backward trajectory in heavy pollution process

    S1中占比/%
    S1 in proportion
    S2中占比/%
    S2 in proportion
    S1路径
    S1 path
    S2路径
    S2 path
    聚类137.5055.00河南北部—邯郸山西中部—邯郸
    聚类212.5015.83蒙古中部—内蒙古北部—河北北部—北京中部—天津中部—山东西部—邯郸内蒙古西南部—陕西北部—山西中部—邯郸
    聚类322.925.00蒙古中部—内蒙古中部—河北北部—北京中部—天津西部—邯郸俄罗斯西南部—蒙古中部—内蒙古中部—山西北部—邯郸
    聚类414.5813.33石家庄—衡水—邯郸内蒙古西北部—陕西北部—山西中部—邯郸
    聚类512.5010.83蒙古中部—内蒙古北部—河北北部—北京东部—天津中部—山东西部—邯郸蒙古中部—内蒙古中部—山西北部—邯郸
      注:1月7—8日(S1),1月10—14日(S2).
    S1中占比/%
    S1 in proportion
    S2中占比/%
    S2 in proportion
    S1路径
    S1 path
    S2路径
    S2 path
    聚类137.5055.00河南北部—邯郸山西中部—邯郸
    聚类212.5015.83蒙古中部—内蒙古北部—河北北部—北京中部—天津中部—山东西部—邯郸内蒙古西南部—陕西北部—山西中部—邯郸
    聚类322.925.00蒙古中部—内蒙古中部—河北北部—北京中部—天津西部—邯郸俄罗斯西南部—蒙古中部—内蒙古中部—山西北部—邯郸
    聚类414.5813.33石家庄—衡水—邯郸内蒙古西北部—陕西北部—山西中部—邯郸
    聚类512.5010.83蒙古中部—内蒙古北部—河北北部—北京东部—天津中部—山东西部—邯郸蒙古中部—内蒙古中部—山西北部—邯郸
      注:1月7—8日(S1),1月10—14日(S2).
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    表 4  重污染过程PM2.5的加权潜在源贡献函数

    Table 4.  Weighted potential source contribution function of PM2.5 in heavy pollution process

    (WPSCF > 0.6)(0.3 < WPSCF < 0.6)
    S1河南北部,河北东南部,邯郸市北京,天津,河北东部,山东西北部
    S2河北中部,山西北部,邯郸市蒙古中部,内蒙古中部,山西北部,河南北部,山东西部
      注:1月7—8日(S1),1月10—14日(S2).
    (WPSCF > 0.6)(0.3 < WPSCF < 0.6)
    S1河南北部,河北东南部,邯郸市北京,天津,河北东部,山东西北部
    S2河北中部,山西北部,邯郸市蒙古中部,内蒙古中部,山西北部,河南北部,山东西部
      注:1月7—8日(S1),1月10—14日(S2).
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出版历程
  • 收稿日期:  2021-12-20
  • 录用日期:  2022-03-08
  • 刊出日期:  2023-06-27

邯郸市微米细气溶胶粒子来源解析及其对重污染的贡献

    通讯作者: Tel:13663100796,E-mail:niuhongya@126.com
  • 1. 河北工程大学地球科学与工程学院,邯郸,056038
  • 2. 天津大学地球系统科学学院,天津,300072
  • 3. 河北省邯郸生态环境监测中心,邯郸,056001
基金项目:
国家自然科学基金(41807305),河北省自然科学基金(D2021402004),河北省杰出青年科学基金(D2018402149),大气重污染成因与治理攻关项目(DQGG202110)和河北省化工行业挥发性有机物检测与治理技术创新中心开放课题(ZXJJ20210402)资助

摘要: 灰霾污染在我国具有规模大、持续时间长、发生频率高的特点,其负面影响主要与不同粒径颗粒物的含量、组成和分布有关,因此受到越来越多的关注. 微米气溶胶粒子(PM1)因为具有更大的比表面积,所以在化学成分、大气寿命、生态气候和健康影响方面表现出与其他颗粒物相异的特征,因此受到了广大学者的关注. 邯郸作为典型的大气气溶胶重污染城市,研究其微米气溶胶粒子的来源、形成和贡献对加深认识理解大气污染及城市空气质量治理方针政策的制定都能提供科学依据. 本文基于 2019 年1月邯郸市PM2.5和PM1离子浓度数据,通过正定矩阵因子模型(PMF)源解析方法对其进行来源分析,并结合后向轨迹聚类分析法和潜在来源贡献函数法(PSCF)研究邯郸市大气颗粒物的输送路径及潜在源. 结果表明,研究期间PM1和PM2.5的平均质量浓度分别达到94.94 μg·m-3和164.50 μg·m−3,其中PM1/PM2.5的比值范围为45.20%—79.81%. 相较于PM2.5,二次无机气溶胶(SO42−、NO3和NH4+)在PM1中的占比(43.88%)更高;PM1中占比更高的二次无机气溶胶和典型无机元素表明人为因素所排放的污染物在较小粒径的颗粒物中更易积累. PMF分析确定了PM1和PM2.5的6个来源. 它们分别是二次污染物、交通源、工业源、生物质燃烧、扬尘源和燃煤源;其在PM1中的贡献率分别为36.1%、7.9%、20.8%、6.8%、4.7%和23.8%;其在PM2.5中的贡献率分别为32.7%、11.8%、16.0%、13.7%、5.0%和20.8%. 后向轨迹和化学组分分析结果表明冬季生物质燃烧和施肥对PM1的潜在贡献. 潜在源分析表明邯郸市冬季重污染过程的产生是由西北部长—短气流传输共同作用的结果.

English Abstract

  • 细颗粒物是一种重要的大气污染物,它对于空气质量,人体健康,大气能见度和气候变化有着极其重要的影响[1-4]. 中国正在遭受着严重的PM2.5(空气动力学中当量直径<2.5 μm)污染的影响,特别是我国北方一些典型的重工业城市. 因此,PM2.5在最近的研究中受到了学者们广泛的关注. PM1(空气动力学中当量直径<1 μm)作为一种比PM2.5还小的颗粒物,它在影响气候变化,能见度下降以及人类身体健康方面产生了更为显著的作用. 然而,与PM2.5相比,PM1受到的关注却少之又少. 因此,研究PM1的化学组分和来源,对于进一步总结其对环境、健康和气候的影响,有效缓解PM1和PM2.5污染是十分必要的. 目前,部分学者基于在线监测的手段,对北京市PM1的污染特征进行了研究. 例如,Sun等[5]通过测量北京市的NR-PM1(非难熔微米气溶胶),总结出NR-PM1的日变化规律. Wang等[6]通过采集北京市10—12月的NR-PM1样品,利用气溶胶化学组分监测进行实时监测,说明了铵盐对颗粒物消减做出极大的贡献. 但是国内外的学者们目前主要关注点仍然集中在PM2.5的相应的研究上,且该类研究多集中在各国首都,省会城市,对于中小型城市,尤其是在我国饱受大气污染的华北平原的重工业城市的关注力度不足.

    目前,绝大多数学者都选择受体模型判别细颗粒物的来源与贡献,主要包括PMF源解析法,主成分分析法(PCA)和化学质量平衡模型(CMB). 如赵清等[7]通过PMF源解析法,解析出运城市灰霾暴发主要是受到二次相关源、燃煤源、交通源与生物质燃烧及二次有机物共同作用的影响;任秀龙等[8]根据PCA模型源解析结果说明了邯郸市PM1和PM2.5主要的来源是二次源、工业源、机动车源和生物质燃烧源;Skiles等[9]利用CMB模型解析出美国加利福尼亚州圣华金河谷的PM2.5的有机碳主要来自移动源、生物质燃烧、二次有机碳、植物碎屑和油烟.

    邯郸市作为我国华北平原的典型重工业城市之一,位于京津冀“2+26”大气污染传输通道之中,复杂的地理条件和人为活动的影响使得该地区成为全国大气污染严重城市之一[10]. 目前,对于邯郸市大气颗粒物污染的研究主要集中在PM2.5上,例如,薛凡利等[11]研究了2017年邯郸市PM2.5中碳组分的污染特征并对其来源进行了分析. 关攀博等[12]分析了邯郸市PM2.5中组分浓度的变化特征. 刘召策等[13]对邯郸市PM2.5中主要的化学组分及其光学特性进行了分析. 但是对于邯郸市PM1相关方面的研究少之又少. 为了得到邯郸市微米细气溶胶粒子的来源、形成和贡献,为邯郸市大气污染治理方针政策的制定提供科学依据,本文在对邯郸市2018年冬季PM2.5和PM1同时观察的基础上,研究邯郸市重污染期间PM2.5和PM1的化学组分特征及其驱动因素.

    本文以华北平原典型重工业城市邯郸市为研究对象,利用后向轨迹聚类分析法、PMF以及PSCF 法,分析邯郸市细颗粒物质量浓度的变化规律,化学组分特征及来源,探究影响邯郸市细颗粒物的主要输送路径和潜在源区,为有效控制邯郸市大气污染和开展区域联防治理提供科学的理论指导.

    • 邯郸市采样点设置在(36.57°N,114.50°E)位于河北工程大学老校区,距地面高约16 m,该采样点接近城市中心地带,周围被居民区包围,附近无工业厂房与高大建筑物,是国家控制采样点,可代表邯郸城市大气环境.

    • 本研究采用多通道大气颗粒物采样器(Unray ZR-3930D型)采集大气PM2.5样品,PM1样品使用PM1颗粒物采样器(TE-Wilbur型,TISCH,USA)采集. PM2.5和PM1样品都使用47 mm的Teflon膜进行样品采集,采样时间为2019年1月5日—1月16日,每日早晚采集两次样品,分别为8:00—19:30,20:00—次日7:30. 采样后Teflon膜在冰箱中(−18 ℃)冷冻保存. 使用精度0.01 mg的电子天平(XS205dualrange)进行称重,称重前需将采样膜在恒温箱(温度(25±0.5)℃,湿度(30±5)%)中平衡24 h以上. 为保证采集样品数据的可靠性,分别在采样开始和结束时分别采集空白样.

      分析水溶性离子时,剪下Teflon膜的一半放入离心管中,取20 mL去离子水,超声振荡1 h,静置后过滤. 随后使用离子色谱分析仪(ICS-600,Dionex,Thermo)分析PM2.5和PM1样品中的8种水溶性离子:Cl、SO42-、NO3、Na+、NH4+、K+、Mg2+和Ca2+. 无机元素分析:使用ICP-MS(Agilent7500a)测定PM2.5和PM1中的金属元素. 为保证实验精度,每进行5组样品测量后,进行一次平行样检验. 具体实验方法见参考文献[14].

    • PMF是一种有效的源分配受体模型,将样本数据矩阵分解为2个矩阵:源贡献矩阵G和源廓线矩阵F,本研究采用EPA-PMF5.0版确定了PM1和PM2.5的来源类型[15]. 用矩阵形式表示如公式(1)[16]

      式中,Xij是第i个样品中第j个物种的浓度,gik是第i个样品中第k个因子的贡献,fkj是第j个物种在第k个因子中的因子分布,eij是第i个样品中测得的第j个物种的残差矩阵.

    • 聚类分析是根据指标样本的相似性、亲疏程度,用数学方法将它们进行分型划类,最后得到一个能反映群体之间亲疏程度的分类系统. 后向轨迹聚类则是根据气团轨迹的传输速度和方向等特征,对所有到达模式受点的气团轨迹进行分型聚类,以判断受点不同时间段主导气流方向和污染物潜在来源[17]. 本文利用MeteoInfo软件以及NCEP系统提供的全球同化数据模拟邯郸市2018年1月5日到2018年1月16日气团后向轨迹,轨迹计算起始高度为500 m. 将研究区域按0.5° × 0.5°划分网格,每日从00:00开始,计算逐小时到达邯郸市的气团后向轨迹,轨迹向后推延的时间为48 h.

    • 潜在源贡献(PSCF)分析法是一种基于气流轨迹分析来识别污染源区的方法[18],本文利用此方法来确定影响邯郸大气颗粒物的潜在污染源区. PSCF值为所选研究区域内经过网格ij的污染轨迹数Mij与经过该网格的所有轨迹数Nij的比值[19-20],PSCFij的计算公式如式(2):

      式中,Nij为落入ij单元内的端点数量,Mij为同一单元内源贡献值高于任意设置的阈值的端点数量.

      本文取PM2.5的日平均值二级标准值作为判断污染轨迹的标准,即经过某网格的气团轨迹到达邯郸时对应的颗粒物浓度超过日平均二级标准值时则认为该轨迹为污染轨迹,反之则为清洁轨迹. 由于PSCF是一个概率,那么分母越小,PSCFij就越具有不确定性,从而引入了权重函数Wij,对PSCFij进行加权计算[21-22],加权PSCFij记作WPSCF,计算见式(3),Wij的计算见式(4):

      其中本文参考文献[23-24],使用以下权重函数:

    • 本研究共分析邯郸市PM1和PM2.5的24份样品,如表1所示,PM1的质量浓度范围为16.95 μg·m−3至157.73 μg·m−3,平均(94.94±38.30) μg·m−3,PM2.5质量浓度范围为43.91 μg·m−3至309.43 μg·m−3,平均(164.50±79.39) μg·m−3. PM2.5浓度远大于《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)二级标准(75 μg·m−3),说明邯郸市冬季大气颗粒物污染严重. 邯郸市城区冬季大气颗粒物质量浓度远高于中国其他城市,在PM1质量浓度方面,如:青岛(41.50 μg·m−3[25]、兰州(54.90 μg·m−3[26]、重庆(64.40 μg·m−3[27]、广州(48.70 μg·m−3[28]. PM2.5质量浓度方面,如:天津(62.85 μg·m−3[29]、沈阳(71.9 μg·m−3[30]、成都(100.20 μg·m−3[31]、武汉(137.60 μg·m−3[32]. PM1/PM2.5的比值范围为45.20%—79.81%,表明邯郸市冬季大气颗粒物污染主要受到微米气溶胶粒子的影响.

      表1可以看出,二次无机气溶胶(NO3、SO42-、NH4+)在PM1和PM2.5中占主导地位,并且在PM1中所占的平均百分率(43.88%)高于PM2.5中所占的平均百分率(42.56%). 其他水溶性离子,如:Na+、K+和Cl主要来源地壳和海盐[33],其在PM2.5中的所占比例高于PM1中. 元素中Mn和Fe对于PM1的贡献更大;其他元素则对于PM2.5的贡献更大. Fe主要来源于工业、金属加工、生物质燃烧以及燃煤排放[34]. 综上所述,人为排放和二次生成的组分在粒径较小的颗粒物中积累较多,而自然源对粒径较大的颗粒物的贡献较大.

    • 采样期间,共发现两个重污染期1月7—8日(S1)和1月10—14日(S2),分析重污染期间样品14个. 两个重污染期的质量浓度分别为如表2所示,其中污染最严重的时期为S2,PM1平均质量浓度为(124.77±25.56)μg·m−3. 从表2可以看出,S1阶段表现出质量浓度较高的元素主要来源于土壤,如:元素Mn、Mg和Ba. 而在S2阶段中,NO3、SO42-和NH4+富集程度高于S1,这可能与华北地区冬季农业活动(施肥和生物质燃烧)排放有关系.

      图1中可以看出,采样期间PM1/PM2.5的比值除少数几天外都大于0.5,说明邯郸市大气颗粒物污染主要受到PM1的影响作用;两个重污染期间,PM1/PM2.5的比值较其他时期有所下降,邯郸市可能在重污染期间受到河南、山东等地农业的大规模活动和工业排放的影响,造成颗粒物的大量排放,从而导致PM1在PM2.5中所占比例降低,与表2 S2阶段NO3、SO42-、NH4+和K+的大量富集结论一致.

    • 以邯郸市PM1和PM2.5的化学组分数据为基础,进行了PM1和PM2.5的PMF分析,从1月5日到1月16日,共24份样品. 5到7个因素试验结果表明,6因素实验结果是最佳的,产生最合理的资源分配结果. PMF分析结果如图2所示. 因子1解释了PM1(36.1%)和PM2.5的最大部分(32.7%),判定为二次污染物,因为它在SO42−、NO3和NH4+存在更高的载荷,其中二次污染物对于PM1的质量浓度贡献明显高于PM2.5图2). 因子2其特点是PM1(7.9%)中的Zn、Ni含量高,PM2.5(11.8%)中的Pb和Cu含量较高. Zn、Ni、Pb和Cu与地面交通有关,汽车尾气排放和金属制动器磨损都会向大气中排入四类元素[35]. 大量的车辆和邯郸市冬季干燥的空气都导致了一个大的交通移动源的产生. 因子3中PM1(20.8%)和PM2.5(16.0%)被发现高载荷Na、Fe、Cu和Zn,表明污染源为工业排放. Na主要来自工业排放[36]. 工业废渣、钢铁制造以及有色金属冶炼中含有丰富的Fe、Cu和Zn等排放物[37]. 邯郸市属典型的重工业城市,其自身又被京津冀钢铁产业链包围,因此受到工业园的影响较大. 工业排放明显增多颗粒物的数量,并且在粒径较小的气溶胶中富集. 因子4可被认为生物质燃烧,这类来源中包含了很大一部分作为生物质燃烧示踪剂的K+[38],占PM1的6.8%和PM2.5的13.7%. 因子5以Mg、Ca、Ba和Fe为特征. Mg和Ca是明显的地壳示踪元素[39],Ba和Fe主要是土壤或岩石风化的尘被刮入大气中造成的[40],该因子的特征是扬尘源,占PM1的4.7%,PM2.5的5.0%. 因子6被定性为燃煤源,其中载荷较高的是Cl、K+、Na+和Pb,此外SO42-和NO3也有一定的占比. Cl一般被认为是化石燃料燃烧的标识性元素[41],占PM1的23.7%和PM2.5的20.8%.

    • 利用MeteoInfo软件,结合2019年1月逐小时PM2.5质量浓度数据,对到达邯郸市两次重污染过程的后向气流轨迹进行聚类分析(表3),得到邯郸市气团输送路径特征. 轨迹的输送路径和方向表示气流到达邯郸市之前所经过的地区,通过轨迹长短可以判断气流的移动速度,长的轨迹对应快速移动的气流,短的轨迹对应移动缓慢的气流[42].

      对邯郸市2019年1月不同的重污染过程进行的后向轨迹聚类分析可以得出,S1阶段主要受到来自河南北部、内蒙古中部的气流影响(聚类1和聚类3),分别为37.50%和22.92%. 其次输送距离较远的气流(聚类2和聚类5)主要源自蒙古中部,途径内蒙古北部、河北北部、北京、天津、最后自山东西部抵达邯郸市、气流轨迹占比分别为12.50%和12.50%. 再次气流(轨迹4)从河北省内石家庄市传输至衡水市,最后抵达邯郸市,流轨迹占比为14.58%.

      S2阶段主要以我国西北部短距离输送为主,其中来自山西的气流轨迹(聚类1)占比55.00%,超过整体气流传输的一半. 源自内蒙古西北部和蒙古中部的气流轨迹(聚类4和聚类5)分别占比13.33%和10.83%. 其次最长的气流轨迹来自俄罗斯西南部(聚类3),占比5.00%. 同时相较于S1阶段,S2阶段多了来自内蒙古西南部的气流轨迹(聚类2),途径陕西北部,山西中部,最后抵达邯郸市,气流轨迹占比15.83%.

      总体来看,邯郸市冬季主要以西北气流为主;冬季重污染过程主要受到短距离气流传输影响较大;在持续时间较长的重污染过程如S2阶段,受到来自山西和邯郸市周边地区的气流传输影响超过50%,这可能与重污染期间邯郸市低温高湿的气候条件形成了一个相对稳定的大气环境有关,从而突出了短距离传输的影响力度,这与Zhang等[43]的研究结果一致.

    • 针对邯郸市PM2.5浓度污染情况,有必要进一步解析其潜在的污染来源区域,PSCF计算结果表明(表4),S1阶段,WPSCF高值区域(WPSCF > 0.6)主要分为3个部分,分别来自河南北部,河北东南部及邯郸市周边. 这些地区是华北主要的粮食产区,研究阶段正处于冬小麦的施肥期,化肥的使用导致了氨气的大规模排放,促进二次无机气溶胶的大量转化[43]. 河北东南部作为WPSCF高值区域之一,邯郸市的空气质量受到了其自身及其周边省市的极大影响,在很大程度上是由于重工业排放污染物[44]. 其他WPSCF较高值区域(0.3 < WPSCF < 0.6)如:北京、天津、河北东部以及山东西北部,不可忽视这些地区对于邯郸市PM2.5浓度的潜在贡献.

      S2阶段,WPSCF高值区域(WPSCF > 0.6)主要集中在河北中部,山西北部和邯郸市周边,说明此次重污染过程主要受到邯郸市周边地区气流短距离传输的影响,这是由于此阶段是邯郸市西北方向的本地排放和远距离输送. 冬季寒冷,华北地区大部分城市都以燃煤方式实现集中供暖,可能导致西北地区冬季大气颗粒物中煤烟尘含量较高. 此外,不同于S1阶段,从图中可以明显看出S2阶段有一个明显的远距离大气传输过程,从蒙古入境,经内蒙古中部,途径山西北部,最后进入邯郸市. 此气流轨迹(0.3 < WPSCF <0.6)说明了邯郸市此次重污染过程受到了较大的西北部远距离的气流输送影响. 这也说明了S2阶段是邯郸市周边地区的局部气流短距离传输和来自西北远距离的冷空气气流传输共同影响下形成的一次较长时间的PM2.5重污染过程.

    • (1) 研究期间邯郸市PM1和PM2.5平均质量浓度分别为(94.94±38.30) μg·m−3和(164.50±79.39) μg·m−3,其中PM1/PM2.5的比值范围为45.20%—79.81%. 二次无机组分(NO3、SO42-、NH4+)在PM1(43.88%)和PM2.5(42.56%)中占主导地位,且PM1中二次无机组分和典型无机元素占比较高,表明人为排放和次生形成的组分在粒径较小的颗粒物中更易积累.

      (2) PMF分析显示主要受二次污染物、交通源、工业源、生物质燃烧、扬尘和燃煤源的影响;其在PM1中的贡献率分别为36.1%、7.9%、20.8%、6.8%、4.7%和23.8%;其在PM2.5中的贡献率分别为32.7%、11.8%、16.0%、13.7%、5.0%和20.8%.

      (3) 后向轨迹和化学组分分析结果表明,冬季生物质燃烧和化肥氨排放对邯郸市PM1具有潜在影响,且化肥氨排放主要来自冬季典型的农业活动.

      (4) 后向轨迹和潜在源分析结果表明,重污染过程中邯郸市PM2.5主要为西北短距离输送气流,其中河南北部,河北东北部,山东西部以及京津地区对于邯郸市PM2.5浓度贡献较大. 同时,不可忽视来自西北部的长距离输送气流其对于邯郸市PM2.5浓度的贡献. 从两个重污染过程可以得出邯郸市冬季重污染过程的产生主要是受到西北部长—短气流传输共同作用的结果.

    参考文献 (44)

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