该生活垃圾综合处理园区位于青岛市城阳区，面积1.6 km²，该区域地处北温带季风区域，属温带季风气候，夏季盛行SE风，冬季盛行NW风，年平均风速5 m·s⁻¹，具有显著的海洋性气候特点，空气湿润，雨量充沛，温度适中，垃圾处理园区地势为北高南低，周围地形平坦，以农田为主，地下水系为东北-西南流向。

为了量化该园区周边土壤中的重金属积累，本研究在垃圾处理园区的西南侧沿地下水流向按照距垃圾处理园区的距离设置5个剖面采样点（图1），从TRZ-1到TRZ-5各采样点与垃圾处理园区的距离分别为：50、100、200、300、450 m，参照《土壤环境监测技术规范》（HJ/T 166—2004）采集剖面土壤样品，每隔20 cm进行分层样品采集，总取样深度达200 cm，共采集5份土壤样品。每份样品取约1kg土壤于聚乙烯自封袋中，并标注采样时间及采样点信息，运回实验室备用。

将采集后的土壤样品置于室内阴凉通风处自然风干，去除其中的植物根系和大的石块等，随后研磨过100目筛待测。样品测试工作委托山东省物化探勘查院按照国家相关规范完成。土壤中的Pb、Ni、Cu、Zn和Cr的含量采用X射线荧光光谱仪（HJ 780—2015）测定；Hg和As的含量采用原子荧光光度计（HJ 680—2013）测定；Cd的含量采用电感耦合等离子体质谱仪（HJ 803—2016）测定；土壤pH采用pH计（NY/T 1121.2—2006）测定，各元素检出限分别为Cr：5 mg·kg⁻¹、Cu：2 mg·kg⁻¹、Ni：0.7 mg·kg⁻¹、Pb：2 mg·kg⁻¹、Zn：4 mg·kg⁻¹、As：0.2 mg·kg⁻¹、Cd：0.03 mg·kg⁻¹、Hg：0.005 mg·kg⁻¹，测定相对误差控制在±5%以内，测定相对偏差控制在±10%以内。

本研究区土壤重金属统计值采用统计软件Excel、SPSS计算，通过Origin软件对土壤重金属垂直分布数据进行分析并作图，重金属污染程度采用地累积指数法（I_geo）和潜在生态危害指数法（Hakanson）进行评价。

地累积指数法是一种定量评价重金属污染的分析方法。该方法考虑自然地质过程造成的背景值影响，也考虑人类活动过程产生的影响，直观反映了外源重金属在土壤中的富集程度^[15]。其计算公式如下：

式中，C_n为评价金属的实测含量，mg·kg⁻¹；B_n为对应评价金属元素的背景值，mg·kg⁻¹，各重金属背景值列于表1；K为修正系数，一般取值为1.5。

地积累指数的大小对应其污染等级^[16]：I_geo≤0表示无污染；0<I_geo≤1表示轻度污染；1<I_geo≤2表示偏中度污染；2<I_geo≤3表示中度污染；3<I_geo≤4表示偏重度污染；4<I_geo≤5表示重度污染；I_geo>5表示严重污染。

采用 Hakanson 潜在生态危害指数法^[17]对研究区土壤重金属潜在生态风险进行评价，其计算公式如下：

式中，RI为多元素环境风险综合指数；$ {E}_{\mathrm{r}}^{i} $为第i种重金属环境风险指数；$ {C}_{\mathrm{f}}^{i} $为重金属i相对参比值的污染系数；$ {C}_{\mathrm{S}}^{i} $为重金属i的实测浓度；$ {C}_{\mathrm{n}}^{i} $为重金属i的评价参比值；$ {T}_{\mathrm{r}}^{i} $为重金属i毒性响应值^[18](Pb：5，Zn：1，Cd：30，Cr：2，Ni：5，As：10，Hg：40)。

根据单因子潜在生态风险指数判断每一种重金属的潜在生态风险程度^[16]：$ {E}_{\mathrm{r}}^{i} $<40为轻微生态风险；40≤$ {E}_{\mathrm{r}}^{i} $<80为中等生态风险；80≤$ {E}_{\mathrm{r}}^{i} $<160为强生态风险；160≤$ {E}_{\mathrm{r}}^{i} $<320为很强生态风险；$ {E}_{\mathrm{r}}^{i} $≥320为极强生态风险。根据总生态潜在风险指数划分综合潜在生态风险程度^[16]：RI<150为轻微生态风险；150≤RI<300为中等生态风险；300≤RI<600为强生态风险；RI≥600为很强生态风险。

本研究中垃圾处理园区下游区域5个采样点土壤剖面中重金属含量统计结果见表1。5个采样点土壤中，Cr的浓度均值最高，Zn、Ni、Cu、Pb、As、Cd和Hg的浓度均值相对较低，其相应的含量变化范围分别为：55.27—123.76 mg·kg⁻¹、44.21—85.94 mg·kg⁻¹、21.13—53.79 mg·kg⁻¹、15.99—33.60 mg·kg⁻¹、20.14—28.52 mg·kg⁻¹、6.28—11.73 mg·kg⁻¹、0.04—0.12 mg·kg⁻¹ 和0.02—0.07 mg·kg⁻¹。该垃圾处理园区作为一个处理量为3300 t·d⁻¹、已运行8年的中小型垃圾处理园区，与国内外其他垃圾处理场周边土壤重金属含量水平相比，其重金属整体污染水平比运行时间更久、日处理量更大的大型垃圾处理场（如上海老港垃圾填埋场^[12]，23年，5000 t·d⁻¹）小，而比一些小型的垃圾处理场（如老挝万象垃圾填埋场^[7]，12年，300 t·d⁻¹）大。此外，该垃圾处理园区中垃圾的成分主要是有机物（70%），可回收物和无机物共占30%，其中重金属含量不到1%^[19]，因此其周边土壤中重金属Cd、Cu、Pb、Zn和Hg的含量远低于广东龙港村的某电子垃圾堆放场地周边土壤^[20]。对照青岛市土壤背景值（表1），5个采样点土壤中Cr、Zn、Ni、Cu和As这5种重金属的平均值均超过了背景值，表明这些金属在土壤中有一定的积累，而Pb、Cd和Hg均低于背景值。该区域剖面土壤中的重金属均满足国家土壤环境质量《农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB 15618—2018）中的风险筛选值（表1）。导致重金属富集程度不高的原因有很多，首先，由于青岛市倒入该垃圾处理园区的生活垃圾中重金属含量较低^[19]；其次，重金属的积累也会受到土壤性质的影响，一般酸性土壤中重金属的迁移能力强于碱性土壤^[21]，本研究区土壤中pH值为中性偏碱（6.16—7.83），限制了重金属的输运，从而降低了垃圾处理园区附近土壤中的重金属浓度。此外，土壤颗粒的吸附拦截、有机质的络合固定等的阻滞作用也限制了土壤重金属的迁移^[22-23]。再次，垃圾处理园区相关的污染管控措施也是限制周边环境重金属积累的重要因素。

变异系数（CV）能反映各点位重金属含量的平均变异程度，变异系数越大，表明该点重金属含量的空间分布越不均匀^[24]。根据变异系数的划分等级，5个采样点中Pb都表现为弱变异性（CV≤10%），采样点TRZ-4中As、Cd、Hg与其他采样点中Cr、Cu、Ni、Zn、As、Cd和Hg的重金属均表现出中等变异性（10%<CV≤100%），说明该区域在一定程度上可能受到人为活动的干扰。

本研究针对各重金属元素的垂向分布进行了分析，图2中显示不同点位的重金属含量在土壤剖面上呈现出不一致的变化趋势，重金属在远离垃圾处理园区的点位呈现上高下低的分布模式，而在靠近垃圾处理园区的点位呈现上低下高的分布模式。经分析，认为出现这种差异性分布的原因主要与垃圾处理园区向周边土壤输入重金属的途径有关，不同的输入途径会导致距离污染源远近不同的点位所呈现的土壤剖面分布特征存在差异。垃圾处理园区对周边土壤产生影响有多种作用路径（图3），主要包括：1）通过地表径流直接水平传输后入渗周边土壤；2）通过大气输运沉降后污染土壤；和3）通过垃圾处理园区本身的垃圾渗滤液污染原位地下水然后沿地下水流向周边传输，造成周边地下水污染后通过毛细水上升污染深层土壤。对于该区域，表层土壤来源有地表径流和大气沉降。正常情况下，重金属随地表径流向远处迁移呈现递减趋势，然而本研究中垃圾处理园区靠近采样点一侧有河流的存在，阻断了部分重金属经地表径流向研究区水平迁移。而在风力作用下，飞灰的沉降需要一定时间，距离太近的地方尚未沉降，王超等^[25]发现污染物在各风速（1—15 m·s⁻¹）的扩散中，最大沉降点距离都在200—800 m之间，这与本研究中发现的远离垃圾处理园区（450 m）的采样点表层土中重金属含量最高一致。地表径流的截断和垃圾焚烧的飞灰沉降不均匀^[24]的共同作用导致垃圾处理园区周边区域出现了表层土壤重金属含量随距离减少的分布情况，本研究中TRZ-5土壤剖面中多数重金属（Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As）的含量呈现上高下低的分布模式。TRZ-2、TRZ-3和TRZ-4剖面中多数重金属（Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As）的含量呈现“上下低而中间高”的分布模式，可能是地表输入的重金属较少，长时间随水分向下运移导致其大部分淋失到土壤剖面中部。而最靠近垃圾处理园区的TRZ-1中重金属出现深层积累现象，分析原因，可能是由于其地下输入源大于地表输入源所导致的。垃圾处理园区中含重金属的渗滤液垂直下渗，其正下方的地下水受到了垃圾渗滤液的影响后随着地下水流沿地下流场向周边迁移，TRZ-1点位地下水首先受到影响，该点位受重金属污染的地下水在毛管力的作用下以毛细水的形式上升^[26]，使得深层土壤出现重金属累积。何克瑾等^[27]发现毛细水上升过程与下渗过程相近，但由于其方向相反，则出现靠近填埋场的土壤剖面与远离填埋场的土壤剖面中相反的重金属分布情况。

针对重金属元素的水平分布进行分析，对垃圾处理园区周围不同距离范围内的土壤中重金属进行比较，发现土壤中Cr、Zn和Ni受水平距离影响较大，其中Cr和Zn在土壤水平和垂直方向上都表现出一定的迁移现象。Cu、Pb和As的含量在水平方向变化较小，Cd和Hg几乎不受水平距离的影响。有研究表明，由于各重金属种类性质的差异导致其在土壤中的迁移存在差异^[28]，从而呈现了不同的分布规律，本研究区域剖面土壤中这8种重金属的分布差异与各重金属的浓度、性质差异有很大的关系。土壤溶液中重金属浓度越高，其迁移性能越好^[29]。张炜华等^[30]的研究表明Cr、Ni、Cu的表生地球化学迁移能力强，受土壤中物质的吸附、沉淀等拦截作用影响较小，迁移现象较明显。而土壤中的Hg²⁺、Pb²⁺和Cd²⁺易转化为难溶于水的化合物，抑制其迁移^[31]，因此在土壤中的迁移现象相对不明显。

为了更加清楚地了解土壤污染的影响因素，统计学的相关性分析已经被广泛应用于土壤重金属的研究领域，若各重金属元素间相关性极显著，则说明各重金属具有同源性。由研究区域土壤剖面中重金属之间的相关性分析结果（表2），可以看出Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As这6种重金属两两之间相关性显著（p<0.01），说明研究区内这6种重金属元素可能具有相似的来源途径。而Cd和Hg两种重金属与其他任何一种重金属相关性都不显著，表明这两种重金属可能具有各自独立的污染来源，这与王俊坚等^[32]对深圳清水河垃圾焚烧厂周边土壤重金属的主成分分析结果相似，不过区别在于本研究中Cd和Hg的含量均低于其背景值，受外来源影响较小。

为进一步了解重金属元素之间的相互关系和来源，进行了主成分分析，结果如表3所示。前2个主成分特征值大于1，累计解释了总方差的78.38%，符合分析要求，表明该结果在一定程度上能够真实地反映出垃圾处理园区周边土壤中重金属元素的来源情况。第一主成分（F1）的方差贡献率为64.78%，Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As在F1上具有较大载荷；第二主成分（F2）的方差贡献率为13.61%，Cd和Hg在其上具有较高载荷。这与上述对该垃圾处理园区内重金属的相关性分析的结果一致。主成分分析将这8种重金属元素分为两组，第一组的6种重金属在土壤垂直剖面上的分布呈现相似的趋势，可能具有相同来源；第二组Cd和Hg可能具有相近来源。结合前面剖面土壤中不同重金属污染传输途径分析结果，地表径流与大气传输沉降虽属不同的地表传输途径，但对于深层土壤影响的差异随着深度增加在逐渐减小，因此在基于剖面土壤数据进行污染源分析的过程中，可统一归为与垃圾处理有关的来源。Cd和Hg这一组重金属的含量在整个土壤剖面中大多接近或小于背景值，故推断主成分2来源于土壤母质。

研究区5个采样点土壤重金属在剖面上的地积累指数统计结果如图4所示。根据地积累指数分级评价^[16]，8种重金属中Pb、Zn、Cd和Hg在整个区域土壤的地积累指数I_geo≤0，这4种重金属整体上无污染。而Cr、Cu、Ni和As在不同采样点不同深度土层表现出不同污染现象，这4种重金属在距垃圾处理园区较远的TRZ-4和TRZ-5的浅层土壤中的地累积指数0<I_geo≤1，为轻度污染，而在TRZ-4和TRZ-5的深层土壤中无污染（I_geo≤0）；且随距垃圾处理园区距离的缩减，表现出轻度污染的土层深度也增加，而在距离最近的TRZ-1中这4种金属则主要在120 cm土层以下显示轻度污染（0≤I_geo≤1），以上均无污染（I_geo≤0）。该区域土壤剖面中处于轻度污染的点位仅占28%，且未出现轻度以上等级污染，说明整个研究区域的污染程度较低。

研究区5个采样点土壤重金属在剖面中的潜在生态风险指数评价结果如图5所示。由单因子潜在生态危害系数的均值来看，各重金属的单项潜在生态风险由大到小为：Hg>Cd>As>Ni>Cu>Pb>Cr>Zn。8种重金属中Hg的潜在生态风险指数最大，说明其潜在生态风险最高，其他7种重金属在整个区域均存在轻微潜在生态风险。Hg在不同点位、不同土层表现出不同的潜在生态风险，其在TRZ-1、TRZ-3、TRZ-4和TRZ-5的20 cm土层，TRZ-4的40 cm土层，TRZ-5的100 cm土层，TRZ-2的120 cm土层中的E_r值超过40且低于80，为中等潜在生态风险；在TRZ-1土壤中100 cm层的E_r值大于80小于160，表现为强潜在生态风险；在其他点位的E_r值均小于40，为轻微潜在生态风险。根据RI<150判断^[16]，所有重金属在区域中综合潜在生态风险属于低风险。

本文通过对垃圾处理园区附近的5个剖面土壤样品进行取样测定，解析周边土壤中重金属Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd和Hg的空间分布特征，识别重金属迁移路径及输入来源，评估重金属的污染程度及生态风险，得到以下结论：

（1）5个采样点土壤中Cr、Cu、Ni、Zn和As的平均值均超过了背景值，表明该垃圾处理园区周边土壤已存在重金属污染积累。

（2）不同点位的土壤剖面呈现重金属的差异性垂向分布特征：TRZ-1、TRZ-2中重金属主要聚集在表层，TRZ-3、TRZ-4中重金属在中层含量出现峰值，而TRZ-5中重金属含量积累在深层。考虑主要与该垃圾处理园区对周边土壤的不同污染输入途径有关。

（3）综合空间分布特征分析、相关性分析和主成分分析的结果得出，Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As这6种重金属两两之间相关性显著，可能具有相似的来源途径，判断其受垃圾处理作业影响较大；Cd和Hg这一组重金属元素的分布主要受自然因素影响。

（4）地积累指数评价表明，Pb、Zn、Cd和Hg在整个区域土壤中无污染；而Cr、Cu、Ni和As在不同采样点不同深度土层表现出不同污染现象；总体而言，整个研究区域的污染程度较低。

（5）生态风险评价结果显示，Hg的潜在生态风险程度最大，其他7种重金属在整个区域均属于轻微潜在生态风险。综合潜在生态风险属于低风险（RI<150），具有较低的生态风险潜力。