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“十三五”期间，随着我国雾霾治理力度的加大及蓝天保卫战的实施，全国空气质量总体好转，但仍有部分地区，空气质量仍未达到国家Ⅱ级标准，2019年，全国环境空气质量达标城市仅占46.6%[1]。沈阳作为东北老工业基地的代表，能源消费和生产结构均以煤炭为主[2-3]，近年来随着末端治理力度的加大，空气质量已经有了大幅改善，但目前依然面临PM2.5和PM10仍未达标、环境空气质量改善程度趋缓、污染源末端治理空间有限等问题。若单纯依靠末端减排手段，很难保证空气质量达标及持续改善，因此，急需开展相关研究为提出“十四五”期间环境空气质量持续改善措施提供支撑。
目前，开展空气质量减排情景分析的主要研究方法有AERMOD[4-6]、CALPUFF[7-8]和CMAQ模型[9-12]等，其中AERMOD和CALPUFF模型多用于模拟中小尺度环境问题，常用在环境影响评价中，而CMAQ为三代空气质量模型，可模拟大尺度多污染物之间复杂的物理、化学过程，多用于环境研究与决策。本研究为城市尺度研究，因此选用综合型区域尺度CMAQ模型进行模拟，目前，武汉、上海、大连和深圳等地已用CMAQ模型完成了城市达标规划的编制[11,13]对城市尺度措施实施后减排效果进行了模拟评估，但在沈阳地区相关研究鲜见。
本研究搭建了沈阳市WRF-CMAQ空气质量改善评估模式，以2019年沈阳市大气污染源排放清单作为污染源输入数据，将以行政区为单位的二维排放清单处理成空间三维排放清单，同时结合气象因素，基于WRF-CMAQ模式建立了源质响应关系，通过设置不同减排情景，开展模拟分析，评估环境空气质量改善效果，提出沈阳市环境空气质量改善对策建议，也为产业结构和能源结构相似的北方城市环境空气质量改善措施的提出提供参考。
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气象模式选用WRF（Weather Research and Forecasting Model），该模式是由美国环境预测中心、美国国家大气研究中心以及多个机构联合开发的中尺度气象模式[14-15]。空气质量模式选用CMAQ（Community Multiscale Air Quality），该模式是美国环境保护局发布的第三代化学质量平衡模型。本研究选用的WRF版本为4.0，CMAQ版本为5.1.2，化学机制选用cb05_ae6_aq。气象参数化方案中短波辐射机制选用New Goddard机制，长波辐射机制选用RRTM长波辐射机制，土地利用类型选用USGS全球土地利用类型数据，地表机制选用Pleim-Xiu，边界层机制选择ACM2 PBL，积云机制选择Kain-Fritsch，云微物理机制选择WSM6。
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WRF模拟设计3层网格嵌套，即DOM1、DOM2和DOM3，分辨率分别取27、9和3 km。DOM1模拟域网格数为100×100，第1层中心点位于(122.005°E, 41.088°N)，DOM2模拟域网格数为100×100，起始网格位于第1层（35，35），DOM3模拟域网格数为91×91，起始网格位于第2层（41，48）。D1模拟范围覆盖中国东三省全境、京津冀部分地区，D2模拟范围覆盖辽宁省全境，D3模拟范围覆盖沈阳市全境。CMAQ的模拟区域网格设置与WRF具有相同的分辨率和网格中心点，模拟区域比WRF略小，第3层网格数为83×83。CCTM模拟域的垂直分层结构与WRF垂直分层一致，共分为23层。
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模拟时间为2019年1、4、7和10月，分别代表春、夏、秋、冬四季。
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CMAQ需要模拟区域的所有污染源排放，本地源清单为自行核算，包含人为源和天然源2种形式，人为源分为点源和面源。点源清单按烟囱坐标、排放口高度、内径、烟气量、烟气温度和污染物排放量等参数给出，移动源和无组织排放源等均按面源进行处理，给出各污染物总排放量。外围地区的源清单从MEIC清单中获取。污染源排放清单数据通过Matlab编译模块进行时间、空间和物种分配，制作为CMAQ模型所需求的格式，气象场数据来源于WRF模拟。
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“十三五”期间，沈阳市高度重视大气污染防治工作，在燃煤锅炉治理、扬尘管控、机动车污染防治和秸秆禁烧等方面开展了大量工作，空气环境质量较“十二五”明显改善，2016年至2020年底，沈阳市环境空气质量持续改善，优良天数（AQI≤100）比例较2015年提升22个百分点（2015年207 d，占比56.7%；2020年287 d，占比78.4%）；SO2、NO2、PM10和PM2.5等主要污染物浓度较“十二五”末期均出现大幅降低，降幅分别为72.7%、27%、35.6%和41.7%。
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本研究分析了2019年沈阳市主要污染物时空分布情况，见图1。
图1可知，沈阳市PM2.5、PM10、SO2和NO2 4种污染物1月污染最重，中心城区PM2.5部分浓度超过60 μg/m3，PM10高值区浓度超过120 μg/m3。这是由于北方地区进入冬季后，用于供暖的燃煤量大幅增加，污染物排放量增大，加之冬季易出现静稳天气，污染物扩散不利，造成北方重工业城市冬季大气污染重且明显高于其他季节的现象。其他月份中PM2.5、PM10和NO2浓度均呈现10月>4月>7月的规律。O3浓度的分布趋势与其他污染物存在较为明显的差异，7月O3污染最为严重，最大浓度超过140 μg/m3，其他月份中O3浓度为4月>10月>1月。
沈阳污染物浓度时间分布的特点与全国各城市主要大气污染物时间分布特征大体一致，东三省整体污染分布呈现冬季污染最重，夏季污染最轻的趋势[16]；福建省、贵州省空气质量指数特征分析表明，贵州、福建两省空气质量最好的月份为每年6～9月，最差的月份为每年1月、2月和12月[17-18]；长沙、杭州和西安等地PM2.5、PM10等主要污染物浓度分布均为冬季高、夏季低[19-21]；从全国范围来看，除O3外，PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO均呈现“夏优冬劣”的趋势，且北方污染重于南方[22]。出现这种情况的原因主要是由于冬季气象条件相对较差，污染物扩散能力较弱，而北方冬季需要采暖，燃煤消费依赖度较高，且时间段集中，从而导致冬季北方污染重于南方。
从空间角度分析，沈阳市PM2.5、PM10污染呈现“西北低、东南高”的态势；NO2高值区主要出现在沈阳市东南部人口稠密的中心城区，且四季浓度城区均高于其他区域；SO2高值区主要集中在建成区内；O3浓度分布与其他污染物相反，总体呈现出“西北高、东南低”的态势，郊区污染物浓度明显高于中心城区。这一研究成果与我国其他城市污染物分布相类似， PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO浓度高的地区普遍出现在人口密集区，O3的分布往往与之相反[17-21]。
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本研究对沈阳市主要污染物不同行业排放情况进行了网格划分布，见图2。
图2可知，沈阳市SO2排放较大的区域主要集中在工业企业（含供热）发达、能源消耗量大、人口密集的东南地区；工业企业和电力SO2排放较为分散，集中在建成区内；居民源和移动源SO2排放分布广，但排放水平较低。NOx排放较大的局域集中在沈阳市东南地区，这些地区工业企业分布较为密集，能源消耗量大；NOx排放高值主要来自工业企业与电厂，大多分布在建成区内；居民源NOx排放较为分散，但浓度较小；移动源NOx排放较高区域为城市东南部人口稠密的地区。PM2.5和PM10排放特征较为相似，主要集中在东南地区，主要为工业源排放；居民源高值出现在人口集中的城市，移动源排放呈现一定的带状路网分布特征。VOCs排放主要集中在东南地区，主要为工业源排放，电厂排放较少；居民源高值出现在人口集中的城市，建成区分布较为密集；移动源排放分布较为分散。
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近十年，全国各城市均不同程度采取了大气污染防治措施实施，2013年开始，各城市优先以末端治理措施为主，主要包括燃煤锅炉末端治理、散煤的治理、工业企业达标排放、防治扬尘污染和淘汰黄标车等方面治理措施，使环境空气质量得到了大幅改善[22-24]。到2017年，环境空气质量改善幅度放缓，末端治理空间逐渐减小，蓝天保卫战首次提出从能源结构、产业结构、交通结构和用地结构等源头提出治理措施，探索改善环境空气质量的根本途径和方法。
本研究以2019年为基准年，结合沈阳市“十三五”期间实施的大气污染治理措施评估情况，参考国家“十四五”规划纲要中大气环境治理的要求及美丽中国的长远目标，借鉴北京、广州等污染物治理较好的城市经验，结合沈阳市本地污染特点，设计了3个情景进行模拟研究。情景1：基于沈阳市颗粒物主要来源依然为燃煤源[25-26]，因此，在充分挖掘燃煤污染治理潜力的基础上，提出燃煤污染治理措施。情景2：在情景1的基础上，增加了移动源、扬尘源和工业企业等污染的综合治理措施。情景3：在情景2的基础上加大能源结构、产业结构、运输结构和用地结构的措施力度，从源头减少大气污染。
基于污染源活动水平和各源类减排措施的基础核算，以2019年污染物排放量为基准，3个情景下大气污染物减排比例，见表1。
表1可知，情景1中通过核算燃煤锅炉拆除并网、超低排放改造和散煤的治理等燃煤治理措施的减排量，得出沈阳市燃煤源污染物排放中PM2.5和NOx的减排别可达41.7%和75.3%；从全市污染减排来看仅采取燃煤污染治理，PM2.5、PM10和VOCs的减排比例分别为7.3%、6.9%和1.8%，SO2和NOx减排比例可达30.0%和29.0%，仅采取燃煤污染治理措施情况下PM2.5、PM10和VOCs的减排比例较小，SO2和NOx减排比例较大。情景2在情景1的基础上，分别加入了淘汰国Ⅲ及以下营运柴油车、加大扬尘源管控力度、VOCS企业全过程管理和严控露天秸秆燃烧等治理措施，使各类源在情景1的基础上有大幅降低，其中移动源PM2.5减排比例最大（62.4%），扬尘源PM10减排比例最大（22.9%），生物质燃烧源NOx削减比例最大（68.1%），工艺过程源VOCs削减比例为15%；情景2中PM2.5、PM10和VOCs减排比例有大幅降低，分别为24.1%、23.7%和22.4%，而SO2和NO2减排比例与情景1相比略有增加，NO2减排比例仅比情景1增加了2.4%。综合考虑其他污染治理措施后，与仅采取燃煤污染治理措施相比，PM2.5和PM10减排比例有大幅降低，SO2和NO2减排比例增加幅度较小，可见燃煤污染治理对SO2和NO2减排影响较大，若想有效降低PM2.5和PM10污染物排放量，需综合考虑其他治理措施。情景3中综合考虑了产业绿色升级、优化供热结构、加大清洁能源汽车使用和推进“公转铁”等措施，各项污染物减排比例均有较大幅度的降低，其中PM2.5减排量和SO2减排量超过40%。
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通过WRF-CMAQ的模拟研究，利用基准年PM2.5、PM10、SO2、NO2和O3 5项污染物的空气质量监测数据与模拟对应网格的浓度数据进行相关性分析，以验证CMAQ模拟结果的可靠性。模型验证选取的时间为1月1～23日、4月1～23日、7月1～23日和10月1～23日，分别代表四季的变化情况，模拟结果，见图3。同时，研究选择平均偏差（mean bias，MB）、标准化平均偏差（normalized mean bias，NMB）、标准化平均误差（normalized mean error，NME）和均方根误差（root-mean-square error，RMSE）等4种统计方法评估模拟结果与实际监测的吻合程度，见表2。
图3和表2可知，PM2.5、SO2、NO2和O3模拟值与监测值的相关性较好，相关系数R2分别在0.5632～0.7195之间，因此，本次模拟结果较为理想，可以实际反应污染现状。沈阳市PM2.5、PM10、SO2、NO2和O3的平均偏差（MB）分别为18%、−11%、−7%、18%和−23%，说明PM2.5与NO2的模拟值略高于监测值，存在高估，其他污染物存在低估的情况，但数值均在合理区间内。其他各项指标NMB、NME和RMSE数值均在较低水平，说明误差较小，模拟数据可靠。
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针对3种减排情景，利用WRF-CMAQ开展了模拟研究，见表3。
表1和表3可知，情景1减排场景下，燃煤源PM2.5、PM10、SO2和NOx4项污染物减排比例均超过40%，其中NOx减排75.3%，由该情景颗粒物模拟浓度可知，1月各项污染物浓度下降幅度最大，PM2.5和PM10分别下降了4.7 μg/m3和3.8 μg/m3，其他3个季节改善幅度不明显。这是由于沈阳市属于北方地区，燃煤污染主要发生在冬季，每年冬季11月至次年3月为采暖期，采暖主要以燃煤为主，燃煤污染的治理降低了燃煤源PM2.5一次排放浓度以及SO2、NOx等污染的二次转化，使冬季PM2.5浓度降低较为明显。从年均值来看，情景1中PM2.5浓度降低2.3 μg/m3，PM10浓度降低3.2 μg/m3，其中7月下降幅度最小，分别下降了1.1 和0.8 μg/m3。
情景2减排场景下，1月、4月、7月和10月PM2.5和PM10浓度下降较为明显，其中4月和10月PM10的浓度分别下降了16.2 和14.4 μg/m3，下降浓度均超过情景1的10倍，这主要与扬尘源的治理有关，扬尘的污染主要为春秋季，情景2中扬尘源的治理可降低该源类22.9% PM10的一次排放，此外，移动源和工业企业的治理也增加了改善效果。7月PM2.5和PM10的浓度均为全年最低，较基准年分别下降了4.7和6.6 μg/m3，大于情景1，主要与移动源和工业企业的治理有关，情景2中移动源PM2.5、PM10和VOCs减排比例均超过40%，工艺过程源VOCs减排量为15%。1月PM2.5和PM10分别下降了15.2和21.8 μg/m3，与情景1 相比，除燃煤污染的治理外，秸秆禁烧、移动源污染防治和工业企业治理等措施的实施均加大了污染物浓度的降低，其中秸秆禁烧可降低该源类60.4%的PM2.5排放量。情景2各项措施的综合实施，对全年全市PM2.5和PM10浓度均有显著改善，模拟浓度分别达到35.7和64.3 μg/m3，其中PM10可达到国家Ⅱ级标准。
情景3在情景2的基础上，加大了结构调整力度，推动供热结构升级，在排放量不变的情况下将燃煤源向环境容量大的外环迁移；转变运输方式，提高清洁能源车辆的使用比例，移动源PM2.5一次排放量减少72%；通过智能管控手段的提升，扬尘源得到有效控制，PM10减排比例提高至45.8%。该情景模拟结果显示，1、4、7和10月PM2.5和PM10浓度比情景2下降幅度均有所增大，其中各季节PM2.5浓度改善幅度均超过20%，全市PM2.5和PM10浓度可下降到33.2和58.8 μg/m3，PM2.5浓度可达到国家Ⅱ级标准。
结果表明，仅采取燃煤污染治理措施对颗粒物冬季浓度下降效果较为明显，但对其他3个季节改善效果并不显著；综合移动源、扬尘源和工业企业等污染的综合治理措施后，全市颗粒物浓度降低幅度较大，改善效果明显，PM10可达到国家Ⅱ级标准，PM2.5距离达标仅差0.7 μg/m3；从产业、能源、运输和用地四大结构入手，在减排的基础上加大结构调整性调整力度，可实现PM2.5达到国家Ⅱ级标准，全市环境空气质量有根本性改善。
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根据上述研究结果，“十四五”期间沈阳市大气污染防治工作应“标本兼治”，一方面，进一步强化重点污染源治理，加大污染物减排力度，在“十三五”治理基础上，提高燃煤锅炉排放标准，加大治理散煤力度，重点治理柴油车和非道路移动机械，企业VOCs全过程管控。另一方面，从产业机构、能源结构、交通结构和用地结构提出转变方式，探索源头改善环境空气质量的方法，从根本解决环境空气质量的污染，为美丽沈阳、美丽中国的实现打下基础。环境空气质量改善提出如下对策建议。
（1）强化重点污染源治理，加大污染物减排力度；深度治理燃煤污染，建议全市主城区实现在用燃煤锅炉全部超低排放，建成区内散煤全部取缔；加强移动源污染防治，限制国Ⅲ及以下柴油车四环内行驶，淘汰国Ⅲ及以下营运柴油车，严控非道路移动机械超标排放，加大新能源车的利用率。对高能耗企业进行“一行一策”管理，企业VOCs全过程管控能力增强，治理效率大幅提升，全部达到无组织排放标准要求。
（2）优化产业结构，推进产业绿色发展；推进产业升级，培育新能源、节能环保相关产业，推进重点行业绿色转型，加大产业集群和园区升级改造力度，优化调整产业布局，推进重污染行业产能向环境容量大、市场需求旺盛、市场保障条件好的地区转移。
（3）优化能源结构，构建绿色能源体系；实施煤炭总量控制，进一步降低电力行业单位千瓦时煤炭消耗量、供暖行业单位面积煤炭消耗量，同时，降低工业企业单位产品煤耗。加快供热结构调整升级，加大热电联产供热占比，实现以热电联产为主，调峰热源为辅的供热结构，将电厂及热源厂逐步向环境容量大的城市外环迁移。推广清洁能源的使用，推动天然气、光伏等能源的利用。
（4）优化运输结构，加快发展绿色交通；推进大宗生产生活物资“公转铁”，通过转变运输方式、车油联合管控等措施优化运输结构，打造绿色交通体系。推广新能源汽车，推动新能源汽车在城市公交、出租汽车、分时租赁等领域形成规模化应用，逐步提高新能源汽车占公共交通、出租车比例。优先发展公共交通，引导公众使用公共交通，建立绿色出行习惯。
（5）加大土地利用管控，优化用地结构；利用智能手段保证扬尘管控措施的有效落实，扬尘排放得到有效控制，全面取缔秸秆露天焚烧，减少农业面源污染，氨排放减缓，实现环境保护与耕地保护双赢。
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（1）沈阳市环境空气质量改善压力较大，暂未达到国家Ⅱ级标准，PM2.5、PM10、SO2和NO24种污染物冬季污染最重，其他季节中PM2.5、PM10和NO2浓度均呈现秋季>春季>夏季的规律，O3污染夏季最为严重。PM2.5、PM10和NO2污染呈现城市东南部较重，O3浓度分布郊区污染物浓度明显高于中心城区。
（2）沈阳市SO2、NOx、PM2.5、PM10和VOCs排放较大的区域主要集中在工业发达、能源消耗量大、人口密集的沈阳东南地区。
（3）结合沈阳市污染实际情况，设置了3个减排情景，情景1，PM2.5、PM10和VOCs的一次排放减排比例较小，对SO2和NO2排放量减排比例较大，情景2和情景3，PM2.5和PM10一次排放减排比例有大幅降低，均超过20%。燃煤污染治理对SO2和NO2排放量有显著影响。
（4）仅采取燃煤污染治理措施对沈阳市环境空气质量的改善效果并不显著，PM2.5年均模拟浓度仅降低2.3 μg/m3，综合移动源、扬尘源、工业企业等污染的综合治理措施可实现PM10达标，PM2.5浓度下降至35.7 μg/m3；在减排的基础上加大结构调整性调整力度，PM2.5模拟浓度可降至33.2 μg/m3，达到国家二级标准。
（5）沈阳市环境空气质量持续改善需要末端减排和源头调整共同发力，加大污染物减排力度，优化能源、产业、运输和用地4大结构，才能实现环境空气质量根本性改善。
基于WRF-CMAQ的沈阳市大气减排情景模拟与对策研究
Research of scenario simulation and countermeasures for emission reduction in Shenyang based on WRF-CMAQ
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摘要: 为科学制定沈阳市“十四五”期间环境空气质量持续改善措施，文章利用基于WRF-CMAQ搭建的本地化模型对沈阳市2019年1、4、7和10月的大气污染情况进行模拟，从燃煤污染治理、综合减排和源头治理3个方面分别设置了减排情景，并分析不同减排情景对环境空气质量的改善效果。结果表明，沈阳市PM2.5、PM10、SO2和NO2 4种污染物冬季污染最重，东南部污染较重，O3污染夏季最为严重，郊区浓度较高。仅采取燃煤污染减排情景下PM2.5年均模拟浓度可降低2.3 μg/m3，采取综合治理措施减排情景下，PM2.5浓度下降至35.7 μg/m3；加入源头治理减排情景下，PM2.5模拟浓度可降至33.2 μg/m3，沈阳市大气污染防治需要末端减排和源头调整共同发力，才能实现环境空气质量根本性改善。Abstract: To scientifically formulate the continuous improvement ways for environmental air quality in Shenyang during the 14th Five-Year Plan period, this study uses a localized model base on WRF-CMAQ to simulate the air pollution of January, April, July and October in 2019. The emission reduction scenarios are set from three aspects of coal-burning pollution control, comprehensive emission reduction and source control management. The improvement effects of different emission reduction scenarios on the ambient air quality are analyzed. The results show PM2.5, PM10, SO2, and NO2 are the main pollutants in winter, and O3 is the main pollutant in summer. The pollution of PM2.5, PM10, SO2 and NO2 is heavy in the southeast of Shenyang, and the concentration of O3 is higher in the suburbs than that in the central areas. The annual average PM2.5 concentration is reduced by 2.3 μg/m3 under the simulation with a scenario of coal pollution reduction. While the PM2.5 concentration can be decreased to 35.7 μg/m3 with the pollution control measures. Optimizing the intensity of the source by adjusting the ecomomic structure makes the simulated PM2.5 concentration reduce to 33.2 μg/m3. Thus, the improvement of the ambient air quality in Shenyang requires the joint efforts of terminal emission reduction and source adjustment to achieve its fundamental improvement.
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Key words:
- WRF-CMAQ /
- air quality /
- emission reduction scenarios /
- countermeasures research /
- Shenyang
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表 1 不同减排情景下各类源污染物减排比例
% 污染物 情景1 情景2 情景3 燃煤源 情景总
减排燃煤源 移动源 扬尘源 工艺过
程源生物质
燃烧源情景总
减排燃煤源 移动源 扬尘源 工艺过
程源生物质
燃烧源情景总
减排PM2.5 41.7 7.3 41.7 62.4 15.6 - 60.4 24.1 41.7 72 31.2 - 74.6 42.6 PM10 42.1 6.9 42.1 63.6 22.9 - 59.1 23.7 42.1 73.4 45.8 - 73.8 38.2 SO2 51.2 30 51.2 0.6 - - 24.9 36.2 51.2 6.5 - - 48.5 44.3 NOx 75.3 29.9 75.3 21.7 - - 68.1 32.3 75.3 24.5 - - 74.4 36.2 VOCs 2.9 1.8 28.9 46.5 - 15 57.7 22.4 33.5 57 - 27.8 72.4 28.8 
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表 2 监测值与模拟结果统计指标对比
统计指标 NMB/
%NME/
%MB/
μg·m−3RMSE/
μg•m−3R2 PM2.5 18 47 9.21 31.51 0.5632 PM10 −11 41 −9.77 49.72 0.3543 SO2 −7 41 −1.4 11.91 0.5977 NO2 18 25 7.06 12.75 0.6415 O3 −23 27 −20.52 29.74 0.7195
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表 3 不同减排情景颗粒物浓度模拟结果
μg·m−3 t/月 基准年 情景1 情景2 情景3 PM2.5 PM10 PM2.5 PM10 PM2.5 PM10 PM2.5 PM10 1 70.3 116.0 65.6 112.2 55.1 94.2 52.4 89.5 4 40.3 105.6 38.1 104.1 32.6 89.4 31.2 83.9 7 27.3 46.9 26.2 46.1 22.6 40.3 21.7 38.2 10 45.7 89.4 43.4 88.3 37.4 75.0 35.7 70.2 年均 42.8 78.4 40.5 75.2 35.7 64.3 33.2 58.8
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