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随着每年城市车辆保有量的持续增长，机动车尾气排放所产生的空气污染日渐严峻，越来越多的研究关注交通道路中氮氧化物（NOx）的动态变化[1-5]；如申卫国等[1]研究了北京市交通道路中NOx的污染情况及影响因素；王同桂等[3]对重庆市干道交通污染源进行了特征分析；董红召等[4]对城市交通道路的NOx浓度进行了预测研究。一方面，大气污染物严重影响着城市居民身心健康与日常生活[6]，长期暴露在低浓度NOx污染环境中会引起肺功能损伤[7]，造成严重的呼吸系统的病变和心血管病变等[8-10]；另一方面，由于臭氧在一些地方逐渐成为首要污染物，而臭氧的形成与NOx的二次污染有关[5, 11-14]。因此，在经济快速发展的背景下，城市交通道路污染情况的调查研究对城市生态环境改善具有重要的现实意义。
本文以佳木斯市区3种典型（交叉型道路、峡谷型道路和开阔型道路）城市交通道路为研究对象，2017年10月～2018年10月对道路空气中的NOx浓度及相关气象因素进行现场监测与分析，为今后佳木斯市城市交通道路空气环境治理提供依据。
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佳木斯市是我国黑龙江省东部地区政治、经济、科技、文化教育、医疗、商贸和交通的中心，是黑龙江省通往俄罗斯、连接东北亚的桥头堡，面积3.27万km2，地处松花江、黑龙江、乌苏里江汇流而成的三江平原腹地（N45°56′～48°28′，W129°29′～135°5′），属于中温带大陆性季风气候，雨热同期，年平均气温3 ℃。冬季慢长，夏季短促，无霜期140 d左右，年平均降水量527 mm，日照时数2 525 h，有效积温2 590 ℃。
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选取佳木斯大学双拥公园内草坪作为对照采样点，佳木斯市区3种典型（开阔型、峡谷型和交叉口型）主干道作为监测点进行NOx样品采集。其中，峡谷型街道采样点选取在长安路产权交易中心附近，道路两侧均为高层建筑，于道路两侧设置2个采样点；交叉口型采样点在长安路与中山街交叉口，在交叉十字路口4个拐角处设置4个采样点；开阔型采样点在滨江路外滩公园附近，街道一侧为楼房建筑，另一侧为开放性地区，道路两侧及草坪设置3个采样点，草坪上为3号监测点，位置距离路边2号监测点20 m。并且3个采样点分布排列基本在一条直线上，见图1。
分别于2017年10月～2018年10月对3种典型交通道路及对照点进行了NOx浓度监测，选择每月中旬的无降雨、无降雪情况的某日对不同道路类型大气采样，监测采样时间分别为早（7:00～8:00）、中（11:00～12:00）、下（13:00～14:00）和晚（17:00～18:00）4个时间段进行现场监测；四季按照月份划分，即冬季12月至次年2月，春季3～5月，夏季6～8月，秋季9～11月，其中由于冬季佳木斯市气候严寒，早晚温度很低不利于大气采样，因此，只对气温较高时的下午（13:00～14:00）进行大气采样。
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依据《环境空气氮氧化物（一氧化氮和二氧化氮）的测定盐酸萘乙二胺分光光度法：HJ 479－2009》[15]采集测定道路交通中的NOx。大气采样器空气流速为0.4 L/min，采样时间45 min。同时测定：气温、气压、风向和风速等相关气象因素，并且统计车流量。
2.1. 交通道路NOx现场监测设计
2.2. 样品采集
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2017年10月至2018年10月全年佳木斯市3种典型城市交通道路空气中NOx监测浓度波动范围：0.024 5～0.291 8 mg/m3；NO2和NO监测浓度波动范围分别为0.0084～0.114 0 mg/m3和0.0055～0.172 8 mg/m3。根据2016年1月1日实施的《环境空气质量标准：GB 3095—2012》中NOx 1 h平均浓度限值标准，3种典型道路超标率仅为2.72%。另外，根据《环境空气质量标准：GB 3095—2012》中NO2 1 h平均浓度限值标准，对照点及3种典型城市交通道路（开阔型、交叉口和峡谷型）空气中NO2浓度均达到国家一级标准，达标率为100%，说明佳木斯市交通道路NOx污染不显著。
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典型道路NOx的日间变化情况，见图2，各交通道路和对照点空气中NOx浓度在四季中基本是早、晚有较高值。其中，对照和开阔型道路在任一季节各时段均有较小值，而交叉型和峡谷型道路则不同季节不同时段表现各异。交叉口型道路在各季节白天各时间段NOx浓度变化大多处于相对稳定状态，主要表现为秋季出现早晚两个峰值，中午和下午NOx浓度相对降低。峡谷型道路的NOx浓度的春秋季节NOx峰值出现在早上；夏季的峰值发生在傍晚时段，其他时间段相对变化不大。
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典型道路NOx月平均浓度变化情况见图3。
图3可见，各监测点NOx浓度月监测变化趋势具有一致性，但季节变化除交叉口型道路表现为冬季>秋季>春季>夏季，其他表现为冬季>春季>秋季>夏季，见图4。其中，交叉口型道路监测点最大值出现在2017年10月，开阔型道路和峡谷型道路则均出现在2017年12月；3种道路的NOx浓度最低均在6月，但浓度大小依次是交叉口型>峡谷型>开阔型。冬季和春季NOx浓度的情况均是峡谷型道路>交叉口型>开阔型>对照点（P<0.05），而夏、秋季则是交叉口型>峡谷型>开阔型>对照点（P<0.05）。
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典型道路大气中NOx平均浓度大小为：交叉口型>峡谷型>开阔型>对照点，其主要组成成分为NO2和NO，从2种成分的分担率看，NO2的分担率表现为：交叉口型<峡谷型<开阔型<对照点；而NO的分担率则表现为：交叉口型>峡谷型>开阔型>对照点，见表1。
另外，对不同类型交通道路空气中NOx浓度与NO2、NO浓度分别进行相关性分析，发现各典型交通道路与对照点的NOx浓度与NO2浓度的相关程度低，而其与NO浓度的相关程度高见图5。根据我国现行的《环境空气质量标准：GB 3095—2012》中的相关规定，只规定了NO2浓度限值，并未将NO纳入进来；然而，本研究对典型交通道路的NOx浓度分析，似乎NO浓度的变化对NOx污染情况的预测可能更准确。
3.1. 三种典型交通道路空气中NOx的浓度一般情况
3.2. 3种型道路的日间变化
3.3. 3种典型道路的月、季节变化
3.4. 典型交通道路的NOx浓度及组成成分变化
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1）佳木斯市区典型道路的平均NOx浓度总体表现出：交叉口型>峡谷型>开阔型>对照点；但在日间早、中、下和晚4个时间段以及月季又表现出不同的典型道路空气中NOx浓度的明显差异。这其中最主要的一个原因就是道路行驶的车辆及排放量的影响，车辆数量越多排放的NOx越多。研究期间内佳木斯市区各类型道路四季机动车数量差异不大，因此研究仅统计了日时段机动车数量见表2，可明显看出交叉口型道路的车辆最多，其次是峡谷型，第三是开阔型；因此，交叉口型道路的NOx浓度应该最高，其次是峡谷型，第三是开阔型。但是，从季节变化看，冬季和春季NOx浓度各典型道路又表现出峡谷型>交叉口型>开阔型>对照点。因此，除了车辆因素的影响外，一方面可能由于峡谷型道路空气流动性差；另一方面是东北地区冬春季节更容易出现逆温，这可能使得车辆略少的峡谷型道路污染物更不易扩散，从而造成了其在季节和某时段NOx浓度高于交叉口型。从各时段车辆数量看，各道路类型早、中、下和晚4个时间段之间的车辆数变化不大，早、晚略多一些，且早、晚时段的NOx浓度在交叉口型和峡谷型表现出高值，这可能与佳木斯市早、晚风速小、温度低和逆温等有关。另外，除了车辆、道路类型和气象因素的影响以外，冬季燃煤也会使得污染加剧，特别是冬季表现出NOx浓度较高值。
2）各典型道路NOx的主要组成成分NO2和NO，二者的分担率成此消彼长变化，且进一步分析发现NO的浓度与NOx浓度的相关性更为显著；这一结果与申卫国等[16]对北京交通道路中NOx污染现状与规律研究结果一致。众所周知，汽车尾气主要是NO，而空气中的NO2主要是NO被空气中O2氧化而形成并存在可逆反应，所以二者之间的变化与化学条件存在一定的关系，如温度、光照和风等气象因素。另外，从我国目前的现行环境空气质量标准看，对空气中NOx有限值的只有NO2参数，而未考虑NO的情况，这就忽视了道路空气中NO的污染；因此，从二者与NOx的相关程度看，可能利用NO浓度推测NOx浓度更合理和更准确。
3）研究存在一些不足。如由于佳木斯市冬季气候严寒，早晚温度很低，不利于人工大气采样，冬季只对气温较高时的下午（13:00～14:00）进行大气采样。因此冬季各时段NOx浓度变化还需进一步研究。其次，实验仅仅每月采样1～2次，可能会漏掉较多的雾霾天气情况，特别是冬、春季燃煤取暖期间，这将会对实验结果有一定影响，因此需要今后加大实验力度；且由于每月采样大多选择天气晴好情况下进行，未对特殊天气情况（如阴天或雨雪天条件）下道路中NOx浓度进行采样检测分析，因此，在特殊天气情况下的NOx浓度的变化也需深入探讨。
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1）佳木斯市区交通道路中NOx的1 h平均浓度达标率为97.28%，NO2的达标率为100%，该市区的交通道路NOx污染不显著。从日间看，早、晚依然是NOx浓度较高的时期，特别是在车辆较多的交叉口型和峡谷型道路；从季节看，NOx浓度季节变化表现出冬季>春季>秋季>夏季，冬季除受车辆影响外，还包括燃煤取暖对NOx浓度的贡献。
2）各典型道路NOx的主要组成成分NO2和NO，二者的分担率成此消彼长变化。在交叉口型和峡谷型道路的NOx浓度较高，其中NO的分担率大于NO2的；而开阔型道路和对照点的NOx浓度较低，NO分担率小于NO2的；另外，NO与NOx浓度的相关性更为显著，利用NO的浓度监测结果推测NOx污染程度会更为准确。
