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多环芳烃（PAHs）是一种常见的土壤有机污染物[1]，具有致癌、致畸和致突变的“三致”作用以及难降解的特性[2]，其中16种被美国国家环境保护局（US EPA）列为优先污染物。根据苯环数量的差异可将其分为低分子量PAHs（2~3环）和高分子量PAHs（4~7环）[3]。随着工业化和城市化进程的加快，进入土壤中的PAHs已经对生态环境及人体健康带来巨大风险[4]。因此，如何高效安全地识别场地中PAHs的分布并进行治理修复具有重要的实际意义。
钢铁企业是土壤PAHs累积的重要来源，其在生产、运输、存储等过程中可能会产生大量PAHs类污染物，石化燃料燃烧过程中产生的PAHs随大气沉降迁移扩散至周边土壤环境，运输及存储过程中产生的PAHs随雨水地表径流进入周边土壤环境，均会对生态环境造成威胁[5]。有研究表明，钢铁工业区及其周边居住区土壤PAHs污染相对较为严重[6]，居住区∑PAHs质量浓度范围为587~6.70×103 ng·g−1。钢铁企业下风向土壤中16种PAHs均有不同程度检出，7种具有致癌作用的PAHs质量浓度平均值为305.2 ug·kg−1[7]。钢铁企业下风向土壤中PAHs中以中高环（4、5环）为主，单体以荧蒽、芘的质量浓度最高。下风向土壤PAHs总质量浓度和高环PAHs比例随距离呈现递减特征，主要来源包括石化不完全燃烧和机动车尾气等[8]。
目前，针对PAHs的研究多集中于钢铁企业地块内及周边居住区土壤中PAHs的分布特征及来源解析。对于选取特殊地块，结合大型钢铁企业及道路主干线周边以及遗留地块内历史上存在中小工业企业污染影响因素的相关研究鲜见报道。基于此，本研究分析了钢铁企业周边遗留工业地块中7种强致癌性土壤PAHs空间分布特征，量化了土壤PAHs污染水平，对土壤PAHs进行溯源分析，并对7种土壤PAHs进行人体健康风险评估计算。该研究成果为PAHs污染场地修复治理提供技术支撑。
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研究区位于前缘冲洪积扇顶部，地层岩性比较简单，大致分为4个土层：人工填土层、轻亚粘土层、卵石层、基岩层。调查区域地下水水位标高为30 m左右。区域含水层单层厚度较大，岩性以砾石、卵石为主，累计厚度30 m左右，渗透系数200~350 m·d−1。研究区占地面积约3×104 m2，主要为中小型工业企业，包括煤料堆场、电机厂、模型厂、电器厂、热力厂、塑料厂及1处公交场站。2009年至今各企业逐步停产，目前地块内构筑物全部拆除完毕。研究区西侧紧邻道路主干线。西侧1公里范围内为某钢铁企业，始建于20世纪40年代，以生产钢铁为主，年钢产量1 540×104 t。基于中国钢铁工业整体发展现状及实施蓝天保卫战等方针政策，2005年钢铁企业实施搬迁。
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根据研究区各工业企业厂区平面布置图及现场踏勘实际情况，采用判断布点+网格布点的方法，进行土壤点位布设及样品采集。共布设土壤点位244个，采集土壤样品488个，采样深度为0~2 m，自上往下采集2层，第1层0~1 m、第2层1~2 m。采样过程中利用全球定位系统仪对各采样点进行精确测量。采样后储存在250 mL棕色玻璃瓶中，放置在4 ℃条件下密封冷藏保存待测[9-10]。本研究分析了7种PAHs，包括苯并[a]蒽 (Baa)、苯并[b]荧蒽(Bbf)、苯并[k]荧蒽 (Bkf)、苯并[a]芘 (Bap)、茚并 (l,2,3-cd)芘 (Inp)、二苯并[a,h]蒽(Daa)、䓛（Chr）。采样点位示意图见图1。
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本研究测定土壤中7种PAHs质量浓度，采用《土壤和沉积物半挥发性有机物的测定气相色谱-质谱法》（HJ 834—2017）。
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内梅罗综合指数法是一种将多维数据综合起来形成一个综合结果的度量法。综合污染指数兼顾了单因子污染指数平均值和最高值，可以突出污染较重的PAHs的作用[11]。计算公式见式(1)。
式中：P为土壤PAHs污染综合指数，mg·kg−1；Piave为所有单因子污染指数的平均值，mg·kg−1；Pimax为所有单因子污染指数的最大值，mg·kg−1。
根据内梅罗综合污染指数评价结果将土壤利用情况划分为无污染（P≤0.7，等级I）、轻微污染（0.7˂P≤1.0，等级II)、轻度污染（1.0˂P≤2.0，等级III）、中度污染（2.0˂P≤3.0，等级IV）和重度污染（P>3.0，等级V）5个等级[12]。
本研究采用苯并(a)芘毒性当量因子计算PAHs各单体的等效致癌毒性浓度。该计算结果可比较和定量表示环境样品中各PAHs的致癌潜力[13]。计算公式见式(2)。
式中：TECi为PAHs单体i的苯并(a)芘等效浓度，mg·kg−1；Ci为PAHs单体i的环境介质中的质量浓度，mg·kg−1；TEFi为PAHs单体i的毒性当量因子，无量纲。
根据《建设用地土壤污染风险评估技术导则》（HJ25.3—2019）要求，人体健康风险评估主要包括：危害识别、暴露评估、毒性评估、风险表征及修复目标值计算。本研究对7种PAHs污染物进行人体健康风险评估，暴露浓度采用研究区单一污染物最大质量浓度值，暴露模型参数主要参考HJ25.3—2019导则中相关参数。污染物可采用致癌风险及非致癌风险进行表征，单一污染物的致癌风险值超过10−6或非致癌风险超过1，代表地块区域划定为风险不可接受。
1）对于单一污染物的致癌效应，致癌风险计算公式见式(3)~式(6)。
经口摄入：
皮肤接触：
吸入颗粒：
所有暴露途径的总致癌风险：
式中：CRn为土壤中单一污染物经所有暴露途径的总致癌风险，无量纲；CRois、CRdcs、CRpis分别为经口摄入、皮肤接触、吸入土壤颗粒物途径的致癌风险，无量纲；Csur为表层土壤中污染物质量浓度，mg·kg−1；OISERca、DCSERca、PISERca、SFo、SFd、SFi 参数含义见HJ25.3—2019具体公式及推荐值。
2）对于单一污染物的非致癌效应，非致癌风险计算公式见式(7)~式(10)。
经口摄入：
皮肤接触：
吸入颗粒：
所有暴露途径的危害:
式中：HIn为土壤中单一污染物经所有暴露途径的危害指数，无量纲；HQois、HQdcs、HQpis分别为经口摄入、皮肤接触、吸入土壤颗粒物途径的非致癌风险，无量纲；Csur为表层土壤中污染物质量浓度，mg·kg−1；OISERnc、DCSERnc、PISERnc、RfDo、RfDd、RfDi、SAF参数含义见HJ25.3—2019具体公式及推荐值。
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采用Excel2017软件对数据进行处理与分析，采用SPSS19.0对PAHs质量浓度进行描述性统计，采用Person相关性分析进行热图绘制，采用内梅罗综合指数法、毒性当量法对土壤PAHs污染程度进行评价，采用Arc GIS10.0软件的Arc Map平台进行空间反距离浓度插值绘图[14]，采用PMF软件模型进行土壤PAHs来源解析及贡献率分析，采用污染场地风险评估电子表格进行人体风险评估计算。
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对研究区488个土壤样品进行描述性统计分析（表1），7种PAHs单体质量浓度中位数均低于均值，偏度、峰度均大于0，呈右态分布。7种PAHs质量浓度均值均小于《土壤环境质量 建设用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB36600—2018）中一类用地筛选值，说明总体上污染程度不高。除Bkf、Chr外，个别点位存在超标，5种PAHs单体最大质量浓度范围为27.80~63.30 mg·kg−1，超标率分别为3.48%、4.51%、25.41%、1.43%、6.97%，最大超标倍数分别为7.96、9.89、83.18、10.51、49.55。7种PAHs单体质量浓度差距较大，表明污染物在空间分布上具有一定变异性特征。有研究表明：变异系数按照等级可划分四级[15]：低变异（CV≤0.30）、中等变异（0.30<CV≤0.50）、高变异（0.50<CV≤1.00）、极高变异（CV>1.00）。7种PAHs变异系数表现出：Daa>Inp>Chr>Baa>Bap>Bbf>Bkf，均大于1，呈高变异性，说明研究区土壤空间上离散性较大，存在人为干扰。
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相关性分析可判断土壤是否具有相似的来源[16]，对于PAHs来源解析具有一定的指导意义，研究表明相关系数越高，两种元素的同源性越大[17]。对研究区7种PAHs质量浓度进行Perason相关分析（见图2）。结果表明，Baa、Bbf、Bkf、Bap、Inp、Daa、Chr两两之间存在显著正相关（P<0.01），说明各污染物之间具有较强的伴生关系。其中，Bkf与Inp、Daa相关系数相对较低，分别为0.724、0.712。7种PAHs属4~6环，高分子量PAHs由于饱和蒸气压较低，辛醇水分配系数Kow相对较高等原因，更易于吸附在土壤颗粒物上[18]。
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对研究区7种PAHs 488个土壤样品进行内梅罗综合污染指数计算，根据各点位计算结果进行研究区内梅罗综合污染指数空间分布图绘制（图3）[19]。垂向上，表层土壤0~1 m内梅罗综合污染指数范围为0.014~61.855，其中，轻微污染点位数占总数的7.38%、轻度污染点位数占总数的9.84%、中度污染点位数占总数的3.69%、重度污染点位数占总数的6.56%。下层土壤1~2 m内梅罗综合污染指数范围为0.014~19.063，其中，轻微污染点位数占总数的6.56%、轻度污染点位数占总数的8.20%、中度污染点位数占总数的3.28%、重度污染点位数占总数的6.56%。总体上来看，表层土壤污染程度高于下层土壤，主要是研究区内中小工业企业生产及运输过程中产生的原辅材料的跑冒滴漏等现象造成PAHs污染，同时，钢铁企业污染源排放及道路汽车尾气无组织排放产生的PAHs沉降累积于表层土壤，通过雨水淋溶等方式迁移至下层土壤，导致不同区域不同程度的PAHs污染。水平上，污染状况较重区域主要分布在模型厂、煤料堆场，表层土壤0~1 m内梅罗综合污染指数范围分别为0.066~61.855及0.066~20.240。其他区域存在不同程度的中度污染，个别点位存在重度污染。
从7种PAHs毒性角度考虑研究区的生态风险，采用苯并(a)芘毒性等效当量因子法（TEF）计算土壤中 PAHs 毒性当量（TEQ BaP）[20-21]。由于不同PAHs单体化合物的毒性各不相同，对土壤中PAHs的毒性进行统一量化。研究区7种PAHs进行生态风险评价结果如表2及图4所示，7家中小工业企业的QTE值分别为0.917、4.414、1.147、5.629、1.327、1.830、0.545 mg·kg−1。模型厂>煤料堆场>电器厂>电机厂>塑料厂>公交场站>热力厂。该结果与内梅罗综合污染指数空间分布图（图3）研究结果相似。模型厂、煤料堆场土壤的生态风险最大，主要与致癌性最强的Bap毒性当量及质量浓度较大有关。其中：模型厂表层土壤0~1 m、下层土壤1~2 m的QTEBap值分别为2.379、0.738 mg·kg−1，Bap毒性当量占比分别为54.65%、57.84%，煤料堆场表层土壤0~1 m、下层土壤1~2 m的QTEBap值分别为1.445、1.344 mg·kg−1，Bap毒性当量占比分别为60.61%、66.21%。
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通过PMF5.0软件对研究区土壤样品进行PAHs来源分析，得到7种PAHs的污染物来源因子（F1、F2、F3），计算出3种来源因子的贡献比例，结果如图5所示。F1占总来源的48%，对Bbf、Baa、Chr、Bap的贡献率分别为67.95%、57.32%、55.21%、51.59%。其中，Bbf、Baa、Bap与柴油燃烧有关[22]，Bap是煤炭燃烧的示踪剂[23]，Baa、Chr是煤炭燃烧产物[24]，因此，F1代表化石燃料燃烧源。F2占总来源的42%，对Inp、Daa的贡献率分别为90.69%、85.40%。研究指出，Inp、Daa是车辆排放的指示物[25-26]。因此，F2代表交通排放源。F3占总来源的10%，对Bkf、Baa的贡献率分别为52.85%、10.65%，推断可能与研究区内加工制造业、原辅材料存储等有关。Bkf高质量浓度点分布于模型厂及煤料堆场。研究表明，煤矿区高环PAHs可达27%[27]。模型厂原材料经过加热融化压制成塑料类制品，存在对土壤造成高环PAHs污染的工艺过程[28]。因此，F3代表研究区内中小加工企业自身排放源。本研究表明：钢铁企业周边遗留工业地块中土壤PAHs主要来源于化石燃料燃烧源、交通排放源及企业自身排放源。钢铁企业在生产过程中，需关注燃料的使用、控制燃烧过程中PAHs的排放，减少其对周边土壤环境的污染胁迫。
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采用7种PAHs污染物表层土壤最大检出质量浓度作为本研究区土壤的暴露浓度，按照一类用地暴露情景（成人及儿童）进行分析，暴露途径主要考虑直接经口摄入污染土壤、皮肤直接接触表层污染土壤、吸入土壤颗粒物3种途径[29-30]。经过计算，Baa、Bbf、Bap、Inp、Daa 5种PAHs污染物对人体的致癌健康风险超过风险控制值1.0×10−6，Bap对人体的健康非致癌风险超过可接受风险值1，需要对这5种污染物进行修复。其中，Bap致癌风险最大，Bap经口摄入污染土壤、皮肤直接接触表层污染土壤的致癌健康风险超过风险控制值，分别为5.92×10−5、2.46×10−5，贡献率分别为69.88%、29.05%。其次Daa经口摄入污染土壤、皮肤直接接触表层污染土壤的致癌健康风险超过风险控制值，分别为3.55×10−5、1.48×10−5，贡献率分别为69.93%、29.07%。总体来看，Bap>Daa>Inp>Bbf >Baa，可见，经口摄入、皮肤接触是本研究区域PAHs对人体健康影响的主要暴露途径，吸入土壤颗粒物可忽略不计。Bap对人体的健康非致癌风险9.86，吸入土壤颗粒物的非致癌健康风险为5.63，贡献率为48.52%，超过对人体的健康非致癌风险可接受风险值1。对未来地块内居民的健康产生威胁，应加强后续监测及风险管控[31]。采用HJ25.3—2019《建设用地土壤污染风险评估技术导则》计算结果，绘制出不同中小工业企业表层0~1 m土壤中7种PAHs人体健康风险，见图6。7家不同工业企业均存在不同程度的致癌风险，煤料堆场、模型厂的致癌风险及非致癌风险最为严重，最大质量浓度点位为LJ27。
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1）研究区7种PAHs质量浓度均值均小于一类用地筛选值，总体污染程度不高。7种PAHs呈高变异性，土壤空间上离散性较大，存在人为干扰。7种PAHs两两之间存在显著正相关。
2）通过内梅罗综合污染指数法、毒性当量法进行土壤PAHs评价，垂向上，表层土壤（0~1 m）PAHs污染程度高于下层土壤（1~2 m）。水平上，不同工业企业的污染程度表现出：模型厂>煤料堆场>电器厂>电机厂>塑料厂>公交场站>热力厂。
3）采用PMF软件对研究区土壤PAHs进行溯源分析，研究结果显示土壤中PAHs主要来源于化石燃料燃烧源、交通排放源及企业自身排放源，贡献率分别为48%、42%、10%。
4）通过人体健康风险评估计算，Baa、Bbf、Bap、Inp、Daa 5种PAHs污染物对人体的致癌健康风险超过风险控制值1.0×10−6，需要对这5种污染物进行修复。煤料堆场、模型厂的致癌风险及非致癌风险最为严重，最大质量浓度点位为LJ27。
某钢铁企业周边遗留地块土壤多环芳烃分布、来源及风险评估
Distribution, sources, and risk assessment of PAHs in the soil of a remaining site around a steel enterprise
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摘要: 以钢铁企业周边遗留地块为研究对象，采集并测定了土壤样品488个，分析了7种土壤多环芳烃（PAHs）空间分布特征，量化了土壤PAHs污染水平，利用PMF软件对土壤PAHs进行溯源，并对7种土壤PAHs进行人体健康风险评估计算。结果表明：研究区7种PAHs质量浓度均值均低于GB36600—2018《土壤环境质量 建设用地土壤污染风险管控标准（试行）》一类用地筛选值，总体污染程度不高。7种PAHs呈高变异性，存在人为干扰。7种PAHs两两之间呈显著正相关。通过内梅罗综合污染指数法、毒性当量法进行土壤PAHs污染评价，垂向上，表层土壤（0~1 m）PAHs污染程度高于下层土壤（1~2 m）。水平上，不同工业企业的污染程度表现出：模型厂>煤料堆场>电器厂>电机厂>塑料厂>公交场站>热力厂。PMF研究结果显示土壤中PAHs主要来自化石燃料燃烧源、交通排放源及企业自身排放源。通过人体健康风险评估计算，Baa、Bbf、Bap、Inp、Daa 5种PAHs污染物对人体的致癌健康风险超过风险控制值1.0×10−6，需要对这5种污染物进行修复。煤料堆场、模型厂的致癌风险及非致癌风险最为严重，最大质量浓度点位为LJ27。该研究成果为PAHs污染场地修复治理提供技术支撑。Abstract: This article took the legacy plot around steel enterprises as the research object, collected and determined 488 soil samples, analyzed the spatial distribution characteristics of 7 types of soil PAHs, quantified the pollution level of soil PAHs, used PMF to trace the source of soil PAHs, and conducted human health risk assessment calculations on 7 types of soil PAHs. The results showed that the average mass concentration of 7 types of PAHs in the study area was lower than the screening value of Class I land of GB36600—2018 Soil Environmental Quality Risk Control Standard For Soil Contamination Of Development Land, and the overall pollution level was not high. 7 types of PAHs exhibited high variability and were subject to human interference. There was a significant positive correlation between the 7 types of PAHs pairwise. Soil PAHs pollution was evaluated using the Nemero comprehensive pollution index method and toxicity equivalent method. Vertically, the degree of PAH pollution in the surface soil (0~1 m) was higher than that in the lower soil (1~2 m). Horizontally, the pollution level of different industrial enterprises showed: model plants>coal storage yards>electrical plants>motor plants>plastic plants>bus stops>thermal plants. The PMF results showed that PAHs in soil mainly came from fossil fuel combustion sources, transportation emissions sources, and corporate emissions sources. According to human health risk assessment calculations, the carcinogenic health risk of five PAHs pollutants, Baa, Bbf, Bap, Inp, and Daa, to the human body exceeded the risk control value of 1.0×10−6. Therefore, it was necessary to remediate these five pollutants. The carcinogenic risk and hazard quotient of coal storage yards and model plants were the most severe, with the maximum mass concentration point at LJ27. This research achievement provided technical support for the remediation and treatment of PAHs contaminated sites.
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Key words:
- steel enterprises /
- main road line /
- PAHs /
- source /
- risk
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图 1 研究区土壤采样点位示意图
Figure 1. Schematic diagram of soil sampling points in the research area
图 2 研究区土壤7种PAHs Perason相关性分析
Figure 2. Perason correlation analysis of 7 types of PAHs in the soil of the study area
图 3 研究区不同深度土壤PAHs内梅罗指数污染指数空间分布图
Figure 3. Spatial distribution map of soil PAHs Nemero index pollution index at different depths in the study area
图 4 研究区∑7 PAHs毒性当量浓度特征分布图
Figure 4. Distribution of toxic equivalent concentrations of ∑7 PAHs in the study area
图 5 基于PMF的各因子对土壤PAHs质量浓度贡献率
Figure 5. Contribution rate of various factors to soil PAHs mass concentration based on PMF
图 6 研究区不同工业企业表层土壤中PAHs人体健康风险评估
Figure 6. Human health risk assessment of PAHs in surface soil of different industrial enterprises in the study area
表 1 土壤PAHs质量浓度描述性统计分析
Table 1. Descriptive statistical analysis of soil PAHs content
PAHs 样本数/个 质量浓度/(mg·kg−1) 标准差/(mg·kg−1) 偏度 峰度 变异系数 筛选值/(mg·kg−1) 极小值 极大值 均值 中值 Baa 488 ND 49.30 0.88 0.20 3.18 9.90 127.22 3.62 5.5 Bbf 488 ND 59.90 1.31 0.30 4.27 8.53 94.26 3.26 5.5 Bkf 488 ND 14.90 0.52 0.14 1.48 6.68 52.20 2.87 55 Bap 488 ND 46.30 0.84 0.20 2.99 10.00 128.88 3.54 0.55 Inp 488 ND 63.30 0.72 0.10 3.36 14.78 258.33 4.66 5.5 Daa 488 ND 27.80 0.25 0.03 1.45 15.47 276.62 5.81 0.55 Chr 488 ND 54.80 1.00 0.20 3.70 10.16 126.32 3.69 490 
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表 2 7种PAHs毒性当量浓度
Table 2. Toxic Equivalent Concentrations of 7 PAHs mg·kg−1
PAHs 分层 中小工业企业 公交场站 煤料堆场 塑料厂 模型厂 电机厂 电器厂 热力厂 Baa 0~1 m 0.033 0.149 0.046 0.270 0.032 0.072 0.023 1~2 m 0.018 0.116 0.044 0.087 0.051 0.044 0.015 Bbf 0~1 m 0.042 0.253 0.056 0.338 0.042 0.125 0.052 1~2 m 0.024 0.192 0.057 0.116 0.086 0.083 0.020 Bkf 0~1 m 0.003 0.011 0.002 0.010 0.004 0.003 0.003 1~2 m 0.002 0.008 0.002 0.004 0.004 0.003 0.001 Bap 0~1 m 0.350 1.445 0.337 2.379 0.305 0.625 0.239 1~2 m 0.186 1.344 0.353 0.738 0.561 0.556 0.102 Inp 0~1 m 0.032 0.112 0.029 0.258 0.031 0.047 0.027 1~2 m 0.017 0.087 0.032 0.065 0.038 0.044 0.017 Daa 0~1 m 0.130 0.397 0.094 1.067 0.071 0.110 0.021 1~2 m 0.074 0.270 0.086 0.254 0.093 0.107 0.021 Chr 0~1 m 0.004 0.017 0.005 0.031 0.003 0.006 0.003 1~2 m 0.002 0.013 0.004 0.012 0.006 0.005 0.001 合计 0~2 m 0.917 4.414 1.147 5.629 1.327 1.83 0.545
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